EJ339A型液体闪烁探测系统光输出响应函数的理论模拟与实验研究

王亭亭 王 亮 莫钊洪 赵德山 熊忠华



EJ339A型液体闪烁探测系统光输出响应函数的理论模拟与实验研究

王亭亭1王 亮2莫钊洪2赵德山2熊忠华2

1（中国工程物理研究院 材料研究所表面物理与化学重点实验室 江油 621907）2（中国工程物理研究院材料研究所 绵阳 621700）

对液体闪烁探测器EJ339A中子与伽马辐射测量问题，采用理论模拟与实验分析方法，结合自主设计搭建的基于LabVIEW的数字化信号处理系统，分别完成22Na、133Ba、137Cs和60Co等4种不同能量的γ源等效电子能量测量与刻度。在此基础上，利用中子飞行时间测量原理，在不同时间窗下将锎(252Cf)源近似分化成若干个单能中子源，获得1.9‒7.8MeV范围内中子在探测器中的光输出响应函数。结果表明，理论模拟与实验测量值在低能段比较吻合，而高能段存在约7.3%的误差。

液体闪烁体探测器，光输出响应函数，能量刻度

近年来，全球核安全态势日趋复杂，国家发展先进、新型核安保技术以遏制核材料的非法使用。核材料的裂变过程通常伴随有一定量的中子和伽马射线出射，并且出射射线具有一定的时间关联特性，通过分析中子伽马之间的关联特性，可以反推核材料本身某些物理性质，比如质量、同位素丰度等。EJ339A液体闪烁探测器不仅对快中子有响应，而且还能同时兼顾伽马射线的探测，在对混合辐射场射线的探测方面具有其特有的优势。探测器n/γ甄别性能、光响应函数等技术指标决定了该探测器的探测精度，一定程度上决定着探测器的应用前景。研究发现闪烁体的光输出受到很多因素的影响，如闪烁体的形状、自吸收特性[1]等。Enqvist等[2]模拟了非掺杂闪烁体EJ309的光输出响应函数和探测效率，它比EJ339A具有更高的光输出和更好的n/γ甄别能力。Naeem等[3]利用Geant4程序模拟了EJ309的光输出函数，并与Pino的结果进行比较，发现两种模拟方法均与实验结果符合较好。美国俄勒冈州立大学的Liao等[4]对比了EJ301与EJ339A的脉冲甄别性能，并认为含硼液体闪烁体的脉冲形状甄别效果比普通液体闪烁体差。国内也有研究探讨EJ339A的双脉冲时间谱分布和中子俘获时间测量的相关问题[5]，但未见EJ339A光输出响应函数的模拟与测量的相关报导。

本文就EJ339A作为液体闪烁体的基本特性光输出函数进行了实验和理论模拟研究。首先通过探测器对不同能量γ源进行测量，从而实现能量刻度。然后利用中子飞行时间的方法对252Cf源进行测量，得到准单能中子的脉冲幅度谱，结合γ源能量刻度结果，得到中子在EJ339A中的光输出函数，并将实验测量数据与MCNPX模拟结果进行对比验证。

1 中子飞行时间实验和模拟方法

1.1 实验系统

本实验系统主要包括液体闪烁探测器、信号处理单元及分析软件三部分。探测器使用EJ339A、BC501两种不同的液体闪烁体，尺寸分别为ø12.7cm×7.62 cm、ø5.08 cm×5.08 cm，其中，EJ339A中含有5%的硼，其中10B的浓缩度为90%。它的最大发光波长为425 nm，光输出为蒽的65%，碳、氢、氧的原子比例约为3.58:6.21:1[6]；信号处理单元采用意大利CAEN公司生产的DT5751桌面型数字脉冲波形分析器，其采样频率、采样精度分别为1GS·s−1、10 bit，快脉冲输入脉冲信号最低值到最高值的电压差为2 V[7]；分析软件主要功能包括数据采集、数据预处理、数据库管理、数据选择、数据分析、界面管理等模块，实现波形数字化仪的控制、入射粒子信号的时幅分析以及n/γ信号甄别等功能。图1为本实验中子飞行时间测量的基本布局。图1中252Cf源的中子产额为106n·s−1，中子源到BC501和EJ339A的距离分别为10 cm和90 cm。

图1 中子飞行时间测量实验布局 Fig.1 Detectors and instruments arrangement used in the TOF experiment.

1.2 实验方法

1.2.1 γ射线刻度

由于液闪探测器主要由低原子序数的碳、氢等元素组成，其光电吸收截面很小，因而γ射线与探测器相互作用后不存在明显的光电峰，这为此类探测器的能量刻度带来困难。但γ射线入射到液体闪烁探测器中发生康普顿散射的概率却最大，从而形成康普顿边缘[8]，这为能量刻度提供了另一种方法。γ能量刻度数据处理中最关键的步骤就是确定康普顿边缘所在的确切道数，本文通过康普顿边缘半高点来读出峰位。康普顿电子的最大能量与入射γ射线的能量存在如下关系[9]：

式中：02表示电子的静止能量，即0.511MeV。本次实验中所用的γ放射源包括22Na、133Ba、137Cs和60Co，对应的γ能量由低到高依次为0.356MeV、0.511MeV、0.661MeV、1.25MeV和1.274MeV。

1.2.2 中子飞行时间方法

中子飞行时间方法是以BC501探测到的γ信号作为事件飞行时间的起点，EJ339A探测到的中子信号作为事件飞行时间的终点，获得252Cf源自发裂变时间关联符合实验测量谱，其能量由中子的飞行距离和与γ光子的飞行时间差值确定。一般情况下，被探测的裂变事件均发生在50ns内，因此，依据实验的空间布局、探测器时间特性、数字化仪的采样速率、源能谱特征等将短符合时间窗控制在100ns内。两种探测器的信号是在同一个数字化仪中进行脉冲信号处理，探测到的每一个脉冲在进入数字化仪后就会有一个唯一的时间戳，两个信号的时间戳的差值小于100ns时就会被当作是同一次裂变事件记录下来，从而由EJ339A探测到中子飞行时间分布关联252Cf 源自发裂变的中子能谱。

在中子飞行时间谱中不同的时间窗对应着不同能量的中子，中子能量由飞行距离和γ峰位确定，由于γ射线速度近似光速，因此以γ射线到达BC501作为时间起点，以中子到达EJ339A作为时间终点，以此近似获得中子飞行时间。252Cf是自发裂变中子源，由于不同能量的中子对应着不同的飞行时间，在90 cm飞行距离内，14.2 MeV和1 MeV能量的中子飞行时间分别为17.3 ns和65 ns。低能中子的飞行时间与能量有如下关系[10]：

式中：为中子飞行距离；为中子静止质量；为中子的动能。通过中子飞行时间即可获知该时刻中子能量，极短时间窗内中子脉冲可近似为单能中子脉冲。根据准单能中子的脉冲幅度分布图，找到其最大反冲质子光输出的位置，进而获得中子响应函数。

1.3 MCNPX模拟方法

MCNPX是一种被广泛应用的粒子输运计算模拟软件[11]。它可以准确模拟中子在液体闪烁体中发生的每次碰撞，统计碰撞过程中中子能量损失，进而给出相对应脉冲幅度谱。本文针对EJ339A探测器，在MCNPX中准确建立其几何模型及材料组成，模拟真实情况下单能中子在探测器中的响应。通过f8卡统计反冲质子能量沉积，并利用MATLAB软件对模拟PTRAC文件进行后处理，提取入射粒子光输出分布图谱，光输出的模拟结果以等效电子能量为坐标数值。由于中子在有机闪烁体中与氢原子发生碰撞产生的反冲质子的能量为：p=cos2n，其中：为反冲质子与入射中子之间的夹角，当这个夹角为0时，最大反冲质子的能量p与入射中子能量n相同，达到最大值，反冲质子的能量越高，激发的荧光分子的发光越强，产生的光输出就高，因此下降沿位置就是最大反冲质子的光输出。通过模拟的数据判断出图谱中下降沿位置，即为最大反冲质子光输出位置。因此拟合一系列不同单能中子所对应的最大质子能量与光输出，进而获得质子响应函数的数学表达式。

2 结果分析与讨论

2.1 γ射线能量刻度

图2为不同能量γ源的能谱实验测量结果。由于60Co产生的两种能量的伽马射线能量相差较小，因此利用二者的平均能量1.25MeV参与拟合。根据式(1)计算得出5种不同能量的γ源在液闪中的光输出分别为：0.207 MeV、0.341 MeV、0.478 MeV、1.038 MeV、1.061 MeV。利用Origin软件找到能谱图中康普顿边下降沿位置，以下降沿10%和90%位置的中值处作为康普顿边沿的道址数。

图2 不同能量γ源的能谱测量结果 Fig.2 Energy spectrum of different gamma sources.

式中：为道数值；e为电子能量，MeV。γ射线能量刻度的实验结果表明，其线性相关系数为0.998。

图3 γ射线能量刻度拟合曲线 Fig.3 Fitting of energy of Compton edge calibration spectrum.

2.2 中子响应函数测量

图4为实验测量获得的每一次符合事件的中子飞行时间-计数分布图。记录下来的符合事件是以脉冲甄别结果为前提的，图4中所示结果包括4种不同的符合类型n-γ、γ-γ、γ-n和n-n，前者为EJ339A探测到的粒子，后者则为BC501探测到的粒子。因此，图4中位于负半轴的峰为n-γ符合峰，位于零点位置代表的是γ-γ和n-n符合事件，而位于正半轴的峰就是γ-n符合峰。由于BC501的尺寸小于EJ339A，探测效率受制于探测器尺寸，所以γ-n符合峰小于n-γ符合峰。图5为飞行时间与等效电子能量的二维分布图。由图5也可以看到不同类型符合事件峰位置的差异。

图4252Cf飞行时间脉冲高度谱 Fig.4 Pulse height distribution of TOF for252Cf.

为研究不同能量中子在探测器EJ339A内产生的光输出响应函数，分别选取中子的飞行时间和能量沉积位置作图，考虑到252Cf的实际能谱以及测量时间内记录下的中子数量有限，我们仅研究了飞行时间为21‒42ns时间窗内的中子，其能量为1.94‒7.78 MeV。不同飞行时间的中子脉冲幅度谱如图6所示。

从不同能量单能中子的脉冲高度谱提取出最大能量反冲质子所对应的道址位置，此处采取下降沿终点作为该区间内最大能量反冲质子产生的能量沉积位置。通过式(3)转换为等效电子能量，得到不同

能量单能中子产生的最大反冲质子的光输出，如图7所示。利用多项式拟合得到光输出函数为：

图7 EJ339A的光输出函数 Fig.7 Light output function on different neutron energies of EJ339A.

2.3 MCNPX模拟

图8是利用MCNPX的光输出模拟结果。单能中子入射到EJ339A探测器中，产生的反冲质子并不是单能的，不同能量的反冲质子将产生不同的光输出。因此选取最大能量反冲质子及对应的光输出作图。利用三种方式对其进行拟合[2, 13−14]：

式中：L(p)是等效电子能量，MeV；、、、、、、均为拟合参数。图9列出了这些参数的拟合值。这三种拟合方式的相关系数都大于0.9999。

图9 EJ339A的光输出模拟曲线 Fig.9 Simulated light output function of EJ339A.

将实验所得光输出函数曲线与模拟结果进行比较，发现在低能段实验值与模拟值符合得较好。但是随着中子能量不断上升，二者的差异越来越大。由于EJ339A的n/γ甄别效果不够理想，某些低能中子被误判为γ光子，进而影响中子的能量分布，造成模拟值与实验值的差异。此外，由于在实验时以1 ns内到达探测器的中子近似为准单能中子，但随着中子能量增大，这种近似与模拟值越不相符。因此，在高能段采用中子飞行时间的方法进行中子光响应函数刻度并不是很理想。

3 结语

1) EJ339A型液体闪烁体探测器对电子能量响应的线性关系。通过对不同能量γ射线源能谱的实验测量，确定其康普顿边缘位置，实现了探测器γ射线能量刻度，拟合结果线性较好。

2) EJ339A型探测器对质子的非线性响应。采用蒙特卡罗方法模拟得到的质子光响应函数与中子飞行时间实验方法得到的函数在高能端有约7.3%的误差存在。

3) 探测器的电子和质子光输出函数，为全吸收中子能谱测量的开展提供了技术参考和理论基础。

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Theoretical simulation and experimental research of the light output function of liquid scintillator EJ339A

WANG Tingting1WANG Liang2MO Zhaohong2ZHAO Deshan2XIONG Zhonghua2

1(Science and Technology on Surface Physics and Chemistry Laboratory, China Academy of Engineering Physics, Jiangyou 621907, China)2(Institute of Material Research, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621700, China)

Background: The light output function is an elementary aspect for neutron spectrometry measured by an organic scintillator to unfold the neutron spectrum from the pulse height distribution. Purpose: This paper aims to investigate the properties of a boron-loaded liquid scintillator EJ339A, using photon sources and neutrons from a252Cf source. Methods: The light output was defined using Compton electron spectra. Pulse shape discrimination (PSD) and time of flight (TOF) were used to distinguish neutron andg-rays. Combining theoretical modeling and experimental research, four different gamma sources are applied to achieve equivalent calibration of electronic energy, namely22Na,133Ba,137Cs, and60Co, respectively. Accordingly, based on TOF method,252Cf, a spontaneous fission neutron source, is treated as several quasi-monoenergetic neutron sources under different time-windows. Results: The electron light output scale was calibrated by the measured detector response. Neutrons deposit energy in the detector and give a light output function with the neutron energy in the range of 1.9‒7.8MeV. Conclusion: It shows that experimental data of light output function are in good agreement with simulation result in the low energy section, while discrepancies arise in the high energy section.

Liquid scintillator, Light output function, Energy calibration

WANG Tingting, female, born in 1990, graduated from University of Science and Technology of China in 2013, master student, major in radiation protection and environmental protection

XIONG Zhonghua, E-mail:xiongzhonghua@caep.cn

TL812+.2

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050403

王亭亭，女，1990年出生，2013年毕业于中国科学技术大学，现为硕士研究生，辐射防护与环境保护专业

熊忠华，E-mail: xiongzhonghua@caep.cn

2015-10-15，

2016-03-15