金属矿床成矿物质来源的几种常用同位素地球化学研究

毛光周，王向军，邓冰红，曹明平，刘晓通，安鹏瑞

(1.山东科技大学 地球科学与工程学院，山东 青岛 266590；2.浙江大昌建设集团 大昌爆破工程有限公司，浙江 舟山 316000)

金属矿床成矿物质来源的几种常用同位素地球化学研究

毛光周1，王向军1，邓冰红2，曹明平1，刘晓通1，安鹏瑞1

(1.山东科技大学 地球科学与工程学院，山东 青岛 266590；2.浙江大昌建设集团 大昌爆破工程有限公司，浙江 舟山 316000)

摘要：金属矿床成矿物质来源是矿床地球化学工作者最为关心的问题之一。不同矿床成矿物质来源不同，同种矿床甚至同一矿床成矿物质来源也会有不同。成矿物质来源包括成矿元素和成矿流体两方面，目前常用的研究方法主要是同位素地球化学分析。通过研究六种常用同位素(氢、氧、硫、钕、锶、铅)的组成和演化特征，简述同位素在金属矿床成矿物质来源中的应用及注意事项，为矿床成因、成矿模式等研究工作以及同位素方法的合理运用提供参考。

关键词：金属矿床；成矿流体；成矿元素；同位素；物质源区

成矿物质来源是研究矿床成因，建立成矿模式等工作的基础[1-4]。广义的物质来源指成矿元素及其搬运介质——成矿流体，因而成矿物质来源可分为成矿元素和成矿流体两方面[2,5-6]。二者有时同源，有时异源。矿床通常具有成矿物质多源性、成矿作用多期性的特点。成矿物质来源是矿床地球化学、成矿规律学的基本问题之一，也是成矿作用研究的重点[2,7]。

金属矿床物质来源研究主要采用构造地质学、矿床学、流体动力学以及地球化学等理论，探讨成矿物质的宏观及微观信息[8-10]。同位素地球化学在金属矿床成矿物质来源研究中具有重要作用，通过同位素在地质体中的分布及其运动规律研究，解释岩石和矿石的物质来源及其成因等地质问题[11-17]。

同位素地球化学对成矿元素以及成矿流体来源的研究具有重要作用[4-19]。虽然同位素方法经过几十年发展已经较为成熟，并取得许多重要成果，但是，对于基本地质事实重视程度仍有不足。通过研究六种常用同位素(氢、氧、硫、钕、锶、铅)的组成和演化特征，简述其在金属矿床物质来源中的应用及注意事项，并对存在的问题提出解决办法，为同位素方法在矿床成因、成矿模式等研究工作的合理运用提供参考。

图1　成矿流体δDSMOW-δ18O水示意图[13,21-23]

1氢氧同位素法

利用氢、氧同位素法研究成矿物质来源，是同位素示踪技术在地质研究中取得的重要成果之一[12]。不同来源的物质具有不同的氢氧同位素组成，因此氢氧同位素组成特征是判断成矿物质来源的重要依据[13,20]。在野外勘探与室内研究的基础上，初步确定方解石、石英等矿物与成矿的关系，并划分成矿期次。然后将所测得的成矿期的方解石或石英等矿物的氢、氧同位素数据投入成矿流体δDSMOW-δ18O水示意图(图1)中，根据图中数据点的投点位置分析成矿物质来源[13,21-23]。

氢氧同位素在各地质体中含量具有可变性，不同学者对各地质体中的氢、氧同位素边界的界定不同，如卢武长等[19]与魏菊英等[11]总结的各种类型天然水中的氢氧同位素组成(表1)。

表1　天然水中的氢、氧同位素组成[20]

氢氧同位素示踪研究受石英等矿物与流体的平衡状态难以确定以及作为流体包裹体的寄主矿物封闭不佳等因素的制约[24]，因此，分析金属矿床物质来源时，应在野外地质勘察和镜下观测基础上，采用硫化物(以黄铁矿最好)中流体包裹体的δDSMOW-δ18O水系统测试，再辅以氦、氩等惰性气体同位素方法，才能更明确指示热液矿体成矿流体来源。如张连昌等[22]对胶东金矿研究中，认为黄铁矿流体包裹体的氢、氧同位素指示的成矿流体来源与氦、氩同位素指示的成矿流体来源一致，证实了该矿区成矿流体是以大气水为主要来源，仅有少量的地幔流体加入。

2硫同位素法

硫有四种同位素(32S，33S，34S，36S)，其中32S和34S所占比例大于99%，因此，常用32S/34S或δ34S值描述地质体的硫同位素特征。硫同位素是矿床成因和成矿物理化学条件的指示剂[12-13,25]。对硫同位素特征研究，可以通过确定矿床中矿石硫或围岩硫的来源，推断金属矿床物质来源。在利用硫同位素研究成矿物质来源时，通常计算矿石或者围岩的δ34S(‰)，并投点于不同地质体δ34S(‰)分布图(图2)中，据此可推断矿物的物质来源；也可以与研究区背景值或者邻区背景值进行对比，判断矿床成矿物质来源。

此外，硫同位素示踪也常利用δ34S(‰)-频数(频率)分布图(图3)，其优点在于可直观地了解矿石、围岩的δ34S(‰)及其分布关系。如张云新等[26]研究云南乐红铅锌矿床时，对23件黄铁矿、方铅矿等金属硫化物的硫同位素特征进行分析，发现硫同位素主要来自海水硫酸盐的热化学还原作用(图3)。

图2　不同地质体中δ34S(‰)含量分布图[12,25]

图3　云南乐红铅锌矿床硫化物δ34S(‰)-频数分布图[25-26]

表2　不同地质体中硫同位素(δ34S)组成特征

硫同位素示踪研究中，不同成因矿床的硫同位素组成的变化区间有部分重合，且部分学者应用图解法阐述矿石硫来源时，容易忽略氧逸度、酸碱度及化学电位等物理化学参数的影响。硫化物样品数量和质量以及对矿床的野外地质观察和室内地质工作的研究深度也影响着硫同位素的示踪效果。

3锶同位素法

锶有84Sr、86Sr、87Sr和88Sr四种同位素，其中部分87Sr可由87Rb衰变而成，而其余三种皆为宇宙成因，且原子总数基本不变。87Sr/86Sr是判断成岩成矿物质壳、幔来源的重要指标[27]。一般通过测定并对比基底、围岩或矿石三者的锶同位素组成特征，研究金属矿床物质来源。目前，人们已经积累了部分地质体的87Sr/86Sr初始比值，故可将样品值与之对比来判断物质来源。

Faure等[28]发现锶同位素组成随时间演化及其在不同地质体中的含量变化特征，绘制了不同地质体锶同位素-时间演化示意图(图4)，为成矿物质来源的锶同位素研究提供了对比依据和理论基础。

图4　不同地质体锶同位素-时间演化示意图[28]

一般87Sr/86Sr>0.710时被认为是壳源，87Sr/86Sr<0.705时为幔源。矿床成因研究中，常利用地质体的初始锶同位素特征判断成矿元素来源和成矿流体来源，有时也用于研究深源流体、岩浆流体的壳幔混染作用[13]。

Hedge等[29]和Bohlke等[30]指出，锶同位素与流体及成矿物质的来源可以完全不同，它只是流经某地时带走了与流体源相同的锶同位素，改变了流体的锶同位素组成。解决方法是对硫化物矿物(闪锌矿等)的流体包裹体中锶同位素分析，这样既可以排除富锶矿物的干扰，也由于硫化物矿物良好的封闭性可减少其在运移过程中与外界的锶同位素交换[26,31]。另外，流体包裹体中锶同位素数据可以与从流体包裹体得到的δD、δ18O及其他化学成分数据进行比较，综合多种数据共同解释流体来源及演化。

4钕同位素法

钕同位素在探讨地幔演化、地壳演化、壳幔交换、岩石成因和物质来源等方面具有十分重要的意义[33-37]。在壳幔体系钕同位素演化中，将测得的矿石或围岩的εNd(t)值和年龄投图于εNd(t)-t演化图(图5)中，分析其物质来源。图中CHUR线表示相当于球粒陨石的原始地幔的演化线，εNd(t)值恒等于0；DM线表示亏损地幔的演化线，εNd(t)随着时间向正值增高的方向演化，现今亏损地幔的平均εNd(t)=+10；C线为地壳物质演化线，其稀土元素组成模式右倾，表示从地幔中分异形成的地壳物质向εNd(t)值降低的方向演化，该演化线的陡缓程度取决于地幔分异产物中fSm/Nd值的大小，fSm/Nd值大，C线越陡，fSm/Nd值小，C线越缓；C线与亏损地幔演化线的交点为TDM，与CHUR线的交点为TCHUR[13]。

图5　壳幔体系εNd(t)-t演化图[13,32]

此外，研究金属矿床物质来源时，经常结合钕、锶两种同位素组成特征，投图于εNd(t)-87Sr/86Sr示意图(图6)和εNd(t)-εSr(t)示意图(图7)两种模式。

在εNd(t)-87Sr/86Sr方法中，需分别计算εNd(t)和87Sr/86Sr值，再投于εNd(t)-87Sr/86Sr示意图(图6)，根据积累的地质经验与数据所划分出的常用地质体εNd(t)和87Sr/86Sr组成[32,34,37]，可以直观地判断围岩或矿石的物质来源。田世洪等[38]对成矿期方解石及萤石，采用εNd(t)和87Sr/86Sr图解法，发现其锶同位素高度一致，判定矿床流体来源为上地壳，与硫化物矿石的其他同位素判定结果一致。

在采用钕、锶同位素结合的方式进行壳幔体系同位素示踪时，以εNd(t)-εSr(t)示意图(图7)最为常用。该图被εNd(t)=0和εSr(t)=0的两个直线划分为四个象限，Ⅰ象限多为受海水蚀变蛇绿岩；Ⅱ象限源自亏损地幔玄武岩等；Ⅲ象限多为地壳麻粒岩相岩石；Ⅳ象限多为地壳物质[13]。

DM-亏损地幔；MM-交代地幔；EMⅠ-Ⅰ型富集地幔；EMⅡ-Ⅱ型富集地幔；HIMU-高U/Pb比值地幔；CC-大陆地壳；CHUR-球粒陨石均一库

图7　不同地质体εNd(t)-εSr(t)示意图[13,33]

钕同位素示踪时，相似年龄地壳样品的钕、锶同位素变化并不完全同步，通常εNd(t)值变化较小，而εSr(t)值则变化相对较大[13]。因此在解决成矿物质来源、壳幔演化等实际地质问题时，应在分析矿石钕同位素演化特征基础上，结合锶同位素特征进行综合判定。在选择矿石样品时，应对矿石的成矿期、成矿年龄等基础地质事实有较为清楚的了解；同时，样品的数量及种类也制约着钕同位素的示踪效果。

5铅同位素法

铅同位素是人们较早应用于成矿物质来源研究的同位素之一[39-42]。铅有四种同位素204Pb，206Pb，207Pb，208Pb，其中204Pb为非放射性成因同位素，而206Pb，207Pb，208Pb是放射型成因同位素。随着时间演化，206Pb，207Pb和208Pb可由238U，235U和232Th衰变而成。

铅同位素示踪时，通常将矿石或富矿围岩与可能和成矿有成因联系的地质体铅同位素特征进行对比，如果矿石铅与围岩铅的同位素组成相似或年龄一致，则矿石与围岩的来源一致或相近。若矿石铅与围岩铅组成不同，成矿物质来源可能与围岩无关[13]。Zartman等[42]通过对不同地质体的研究，绘制208Pb/204Pb-206Pb/204Pb示意图和207Pb/204Pb-206Pb/204Pb示意图(图8(a),8(b);图9(a),9(b))。该方法利用板块构造理论把铅同位素的演化与板块构造体系和构造动力学相结合，使铅同位素可以应用于不同地质体中。程文斌等[43]应用Zartman铅模式图研究西藏冈底斯成矿带时，证实了矿石铅大多来源于地幔，少部分为造山带型铅。

但是，Zartman铅同位素模式还存在一些不足，如其演化曲线难以代表各源区的平均值，并未确定各种来源铅同位素的变化范围，对于下地壳铅组成范围不当以及造山带铅的意义不明确等[40]。

朱炳泉等[40]为克服Zartman铅模式的上述不足，绘制了矿石铅的Δγ-Δβ示意图(图10)，这也是金属矿床成矿物质来源中常用的方法。Δγ-Δβ示意图划分为地幔源铅、上地壳源铅、上地壳与地幔混合的俯冲带铅、化学沉积型铅、海底热水作用铅、中深变质作用铅、深变质下地壳铅、造山带铅、古老页岩上地壳铅和退变质铅十种铅源区。刘忠法等[44]在冬瓜山铜金矿床研究中，应用Δγ-Δβ示意图法，发现几乎所有的矿石铅全部投点于与岩浆作用相关的俯冲带铅内，证实了矿石铅为幔源铅，该结果与采用Zartman图解判断的铅源一致。

朱炳泉等[40]的Δγ-Δβ图解法也存在某些问题，如铅源区范围的确定是根据世界各地不同矿床分别得出的，经验性较大；其数据处理是依据单阶段、两阶段或者三阶段铅演化模式，但这些模式的使用是在多种假设的前提之下，而实际地质体的铅演化模式要更为复杂。

Zartman铅模式与朱炳泉的Δγ-Δβ示意图法并不完全准确，但是由于方法简单、实用，仍在示踪岩浆物质来源、示踪地幔不均一性以及示踪成矿物质来源中得到广泛应用。

A-地幔；B-造山带；C-上地壳；D-下地壳

图9　常用地质体铅同位素特征[41-42]

1-地幔铅；2-上地壳源铅；3-上地壳与地幔混合的俯冲带铅(3a，岩浆作用；3b，沉积作用)；4-化学沉积型铅；5-海底热水作用铅；6-中深变质作用铅；7-深变质下地壳铅；8-造山带铅；9-古老页岩上地壳铅；10-退变质铅

铅演化模式的复杂性制约着其在解决实际地质问题中的应用和发展，所以在前人研究成果基础上，寻找更加实用、更加准确的铅同位素演化模式是未来铅同位素研究工作的方向之一。

6其他同位素方法

除上述几种同位素外，对判断成矿物质来源还包括碳、铼、锇、氦、氩、镥、铪等同位素方法[36,45-48]。这些同位素特征的研究结果对目前成矿物源研究工作的开展提供了事实依据和理论基础。

碳同位素示踪资料较硫同位素少，主要是碳酸盐矿物在硫化物之后形成，并不能完全解释导致硫化物矿化的成矿溶液的性质及其演化特征[36]。沈渭洲等[36]整理了成矿溶液中碳的特征：①岩浆源或深部源，δ13C≈-7‰；②沉积碳酸盐来源，δ13C≈0‰；③沉积岩、变质岩与火成岩中有机碳，δ13C≈-25‰。当碳同位素与岩石中氢、氧、硫同位素数据相结合时，对于阐明成矿溶液的演化及判断矿脉中成矿物质的来源具有非常重要的意义。

氦、氩等惰性气体同位素在成矿物源示踪时，硫化物尤其是黄铁矿是最理想的样品。因惰性气体同位素在水-岩反应中基本保持不变，可以反映成矿流体来源的原始信息；另外，不同来源成矿流体的氦、氩同位素体系差异甚大，较易区别[45]。梁婷等[49]基于现有资料，整理了成矿流体中稀有气体的氦、氩同位素特征，分别是：①大气饱和水(包括大气降水和海水)：3He/4He=1 Ra(Ra：大气3He/4He比值，值为1.4×10-6；下同)，40Ar/36Ar=295.5；②地幔流体：3He/4He=6～9 Ra，40Ar/36Ar变化较大，通常高于40 000；③地壳放射成因：3He/4He=0.01～0.05 Ra，其40Ar/36Ar也比较高。

Re是不相容元素，Os是高度相容元素，因此在地幔部分熔融过程中，Re在熔融液相中富集，而Os保存在残余固相中[50]，这是Re和Os体系应用于示踪研究的基础。Re和Os体系在地慢、陨石和陆壳之间地球化学行为具有显著差异，使得该体系更适用于深部地质作用、壳幔演化等示踪研究。地壳岩石相对地幔岩石富集Re，187Re的就地衰变使岩石中187Os的含量增加。因此，地壳岩石的187Os/186Os比值比地幔岩石高。在地壳中的187Os/186Os比值约10～11，地幔物质中187Os/186Os比值约1.05～1.06[51]。

Lu-Hf均为难熔的中等-强不相容性亲石元素，其示踪原理与Sm-Nd体系相似。Lu-Hf体系和Sm-Nd体系在分馏过程中，铪、钐较易于富集在熔融体中，故在地幔、地壳部分熔融和岩浆结晶分异过程中，n(Sm)/n(Nd)值和n(Lu)/n(Hf)值在地壳和地幔的岩石中大小不同[48]。但由于技术限制，Lu-Hf示踪发展较慢。吴福元等[48]基于已有资料统计了部分地质体的176Lu/177Hf值：①亏损地幔，176Lu/177Hf≈0.038 4；②下地壳，176Lu/177Hf≈0.022；③上地壳，176Lu/177Hf≈0.009 3；④球粒陨石，176Lu/177Hf≈0.033 2±2。

综上所述，研究成矿来源的同位素方法包括氢、氧、碳、硫、锶、钕、铅、铼、锇、氦、氩、镥、铪等十余种元素。实际运用中应结合两种或两种以上的同位素特征，综合判断成矿物质来源与成矿流体来源。如两端元C-O法、He-Ar法、Re-Os法，Sr-O法等；还有三端元法，如H-C-O法，Sm-Nd-Sr法等。对不同矿床的成矿源区判定，其同位素方法也各有优劣,如表3统计了成矿物质来源研究中不同同位素特征。

表3　成矿物质来源的不同同位素特征

不同矿床成矿期形成的适于定年的矿物不同，矿物中相关元素、同位素含量不同，对于不同成矿期矿石物质来源的研究方法也不同。由于金属矿床中矿物种类繁多、矿石成分复杂、元素、同位素等研究方法种类多样，不利于相关工作的开展。通过对前人相关工作的总结，介绍不同矿物所适宜的同位素方法，对研究中所注意的问题提出合理解决方案，为金属矿床物质来源的相关研究提供参考。

7结束语

以六种常用同位素(氢、氧、硫、锶、钕、铅)的组成和演化特征为基础，简述了同位素在金属矿床物质来源中的应用及存在问题，并对存在问题提出合理解决办法，为矿床成因、成矿模式等相关研究工作的开展提供参考。氢、氧、硫、碳等同位素质量差别相对较大，同位素分馏效应明显，并且对地质体不同埋藏深度反应灵敏[13,19]，用来研究地壳和地表的成矿流体或成矿元素的来源非常有效；锶、钕、铅等同位素质量差别相对较小，其同位素组成变化与各种物理、化学作用无关，不受温度、压力和埋藏深度控制，丰度值直接受87Rb，147Sm，238U，235U，232Th等衰变的控制，对研究地壳深部和上地幔成矿作用较为有效[13,19]。

在金属矿床物质来源研究中，虽然同位素方法经过几十年发展已经较为成熟，并取得许多重要成果，但对于基本地质特征等的重视程度依然不够。金属矿床成矿物质来源研究应在采用多种化学元素或同位素分析基础上，结合构造地质学、地球物理、成矿年代学等多学科综合完成，避免采用单一示踪体系或单一方法，影响对成矿物质来源的客观认识。

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(责任编辑：高丽华)

Geochemical Analysis of Several Common Isotopes in Ore-forming Material Sources of Metal Deposits

MAO Guangzhou1,WANG Xiangjun1,DENG Binghong2,CAO Mingping1,LIU Xiaotong1,AN Pengrui1

(1.College of Earth Science and Engineering,Shandong University of Science and Technology,Qingdao,Shandong 266590,China;2.Blasting Branch,Darch Construction Group Coporation,Zhoushan,Zhejiang 316000,China)

Abstract:The source of ore-forming materials in metal deposits is one of the biggest concerns for geochemists.Different deposits have different sources of ore-forming materials,and the same type of deposits or even the same deposits might also have various sources.The ore-forming material sources include ore-forming elements and ore-forming fluids and they are usually studied by isotope geochemical analysis.This paper studied the application and precautions of isotopes in ore-forming material sources of metal deposits by analyzing the compositions and evolution characteristics of six common isotopes(hydrogen,oxygen,sulphur,neodymium,strontium and lead)and proposed solutions to existing problems.It can provide reference for the rational application of isotope methods in the research of ore genesis and metallogenic model of deposits.

Key words:metal deposits;ore-forming fluids;ore-forming elements;isotope;material sources areas

收稿日期：2015-12-11

基金项目：国家自然科学基金项目(41572063,41202083)；山东省金属矿产成矿地质过程与综合利用重点实验室项目(2013003)；山东省优秀中青年科学家科研奖励基金项目(BS2013HZ024)；山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室开放课题(DMSM201403)；西北大学大陆动力学国家重点实验室科技部专项(BJ081334)

作者简介：毛光周(1978—)，男，甘肃甘谷人，副教授，主要从事岩矿地球化学、能源地质方面的教学与研究工作. E-mail:gzmaonjunwu@163.com

中图分类号：P597

文献标志码：A

文章编号：1672-3767(2016)01-0019-11