乏燃料后处理厂草酸钚沉淀器临界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小东

(中国核电工程有限公司，北京100840)

乏燃料后处理厂草酸钚沉淀器临界安全分析研究

邵 增,易 璇,霍小东

(中国核电工程有限公司，北京100840)

本文对乏燃料后处理厂中钚尾端工艺环节的关键设备草酸钚沉淀器进行了临界控制方法和参数的详细分析。针对连续沉淀器的工艺和结构特点，对易裂变物质的状态进行了一系列分析，比较了均匀溶液和悬浮颗粒溶液反应性的差别。对单个沉淀器和多个沉淀器并行工作的情况分别进行了临界安全分析，并分别研究了不含中子毒物、布置中子毒物层以及布置中子毒物棒等情况下能达到的最大处理能力。选取了临界安全基准实验国际评价中的相似实验方案进行了验证计算，分析了所用程序计算此类问题的不确定度。本文开展的临界安全分析研究总结了连续沉淀器临界安全控制的规律性结论，可为后续连续沉淀器的工艺设计及今后的工程应用提供参考。

乏燃料后处理；草酸钚；沉淀器；临界安全分析；中子毒物

草酸钚沉淀器是乏燃料后处理厂中钚尾端处理工艺环节的关键设备之一，是获得最终产品PuO2粉末必经的一个生产工段。早期设计使用的批式沉淀器生产能力不能满足大型乏燃料后处理厂的需要，由于受临界安全限制，设备也不能简单放大设计，所以不适合继续采用批式沉淀器，而应优先采用连续沉淀器[1]。

本文根据连续沉淀器的工艺和结构特点，研究了草酸钚沉淀器反应性计算的规律，对单个沉淀器和多个沉淀器并行工作的情况分别进行了临界安全分析，并分别研究了不含中子毒物和布置中子毒物两种情况下能达到的最大处理能力。

1 连续沉淀器

连续沉淀器的主要功能是将硝酸钚溶液转化成草酸钚，生成的沉淀经后续工段的过滤、焙烧后转化成二氧化钚最终产品。

图1给出了一种连续沉淀器的主要结构简要示意图，3个沉淀器同时工作在手套箱内，通过向其中的硝酸钚溶液加入草酸实现草酸钚的连续沉淀。在搅拌作用下，硝酸中的草酸钚悬浮液溢出，汇集后在重力作用下流入到过滤器。

图1 连续沉淀器主要结构简要示意图Fig.1 Main configuration brief sketch picture of successive precipitator

2 沉淀悬浮液反应性

根据沉淀器的运行模式，草酸钚沉淀器中的料液成分主要为硝酸钚、硝酸、亚硝酸等的水溶液，沉淀开始后还会有草酸加入。转化的过程中，料液成分中还含有草酸钚的沉淀。草酸钚沉淀过程中，钚的浓度正常约为30g/L，计算中按照假想事故工况下60gPu/L考虑。

草酸盐沉淀前溶液为均匀液体，沉淀形成的颗粒直径在μm量级，呈悬浮状态，首先比较了均匀溶液到悬浊溶液状态下反应性的变化。对悬浊溶液状态，当固体沉淀在溶液中呈球状栅格排列时的反应性最大，模拟颗粒在溶液中均匀分布，通过改变栅距来分析反应性的变化。

对草酸钚沉淀颗粒的大小，根据对相似沉淀草酸亚铁悬浮浆液和母液的激光粒度测试结果，沉淀颗粒直径大致呈正态分布，均值约为6～8μm，沉淀颗粒直径在20μm以下的约占98%以上。分别选取了颗粒半径为0.01μm、0.1μm、1.0μm、10μm、100μm、0.5mm、1mm七种情况进行分析。

对硝酸钚沉淀Pu(C2O4)2·6H2O，其密度与络合水分子的数目相关。该沉淀过滤后滤饼的质量体积比为0.7g/cm3，但考虑滤饼含水率及疏松程度的不确定性，假设沉淀颗粒的密度的可能值分别为0.7g/cm3、1.5g/cm3、3.0g/cm3、5.0g/cm3、7.0g/cm3、9.0g/cm3、11.0g/cm3。

图2给出了反应性最大的沉淀颗粒的密度11.0g/cm3下的无限系统反应性随钚水体积比的变化，其他沉淀颗粒密度下的计算结果与此类似。从图中的计算结果可以看出，只有沉淀颗粒在100μm及以上时，非均匀的颗粒分布反应性才比均匀溶液大一些，在100μm以下量级的沉淀溶液中，均一化考虑与非均匀的颗粒分布考虑对反应性的影响很小，而绝大多数沉淀颗粒直径在20μm以下，因此可以使用均一化的溶液进行沉淀器的临界安全控制方法的研究。

图2 不同悬浮溶液反应性随钚水体积比的变化Fig.2 Reactivity change by Pu-H2O volume ratio for different suspending solution

3 沉淀器单体临界安全分析

以60gPu/L作为后续分析使用的浓度，单个沉淀器模型考虑为圆柱形，全水反射边界条件。keff的计算限值保守考虑为0.9。计算程序采用从英国引进的三维蒙特卡罗程序MONK-9A。

首先建立无限长圆柱模型，容器壁为5mm的不锈钢，分析最大的容器内径，计算结果为：单个沉淀器的最大允许内半径为10.0cm。

分析了有限长圆柱模型下，容器高度与最大内半径的关系，分别选择了10cm、20 cm、30 cm、40 cm、50 cm、60 cm、80 cm和100cm等八种容器高度，计算结果为：对应的最大允许内半径分别为15.8 cm、12.2 cm、11.3 cm、10.8 cm、10.5 cm、10.41 cm和10.2cm。

内半径的尺寸决定了可以安全操作的最大处理量，内半径尺寸越大，处理量就越大。实际应用中，还可以通过使用中子毒物来增加处理量。

中子毒物的布置不能妨碍正常工艺操作流程。对沉淀器来说，溶液进入容器后，需进行搅拌，然后溢流至过滤器中。因此毒物不能阻止溶液的正常流动和搅拌过程，除考虑在容器壁上附着一层毒物，或沿轴向布置几根毒物棒，不考虑布置横向的毒物板或毒物棒，不考虑布置拉西环等散布的毒物圈；为不影响流动和搅拌的均匀性，不考虑将容器布置成环状；为不影响钚的产品质量，也不考虑使用可溶中子毒物。

首先分析了在容器内壁或外壁布置一层中子毒物(外加包壳)的情形，选定高度60cm、内半径10.58cm作为进一步分析的基础模型，经计算，毒物层的厚度为0.5cm时，对反应性的降低程度最大，毒物在外侧的情况，最大容器内半径为12.5cm；在内测时，最大为12.6cm。最大允许内半径尺寸相差0.1cm的情况下，优先选用毒物布置在外侧的方案。

分析了在圆柱容器中心布置一根毒物棒的情形。假设可以在容器正中心布置一根毒物棒(外加包壳)，该毒物棒可以通过支撑结构维持在毒物中心不会发生移动。从计算结果可以看出，最大容器内半径与毒物棒半径的差值即最大间距值较为稳定，平均为10.5cm。

实际上，工艺不允许在设备中间加毒物棒，它将影响涡流流动状态。

分析了沉淀器内部外围加一圈中子毒物棒时的情形。根据控制棒干涉效应的敏感性分析，选定毒物棒半径1.3cm，包壳厚0.35cm，包壳外半径1.7cm，间距6.2cm，棒中心距容器内壁3.0cm，此时反应性控制的效果较好，分析这种布置下能达到的最大内半径。分别分析了沉淀器内半径14cm、15cm、16cm、17cm，对应布置11根、12根、13根、14根毒物棒四种情形，计算模型见图3所示，计算结果表明，keff随内半径增大而增大，对12根毒物棒的情形，将直径稍微缩小，毒物棒等比例内移，计算能够满足限值要求的内半径，最大内半径为14.8cm。

容器内半径为17cm、外围布置14根毒物棒时，如果将毒物棒布置向中心移时，保持毒物棒间距不变、根数减少的情况下，计算模型见图4 所示，计算结果见图5所示。从图中可以看出，当所布置的中子毒物棒向内靠拢时，虽然毒物棒的数目减少，但由于毒物棒所在圆周内外的溶液分布更为平均，系统整体反应性呈下降趋势，到所在圆周距内壁8cm时，只需布置9根毒物棒，反应性最小，之后随毒物棒数目继续减少和溶液分布不均又逐渐上升。

通过以上对各种布置的沉淀器单体模型进行的详细分析，归纳出了60cm圆柱高度情况下，各可行方案下可能达到的横截面积数值，见表1所示。从表中可以看出布置中子毒物总能提高容器单位高度的容量，在容器内壁布置毒物层的效果比在容器外壁布置效果稍好，在溶液中布置毒物棒的效果要好于在容器壁上布置毒物层，毒物棒的位置对临界安全控制的效果影响很大，相同毒物棒尺寸下，布置越均匀控制效果越好。

图3 沉淀器内部外围布置中子毒物棒计算模型图Fig.3 Modeling of precipitator with neutron rods placed at its inside periphery

图4 中子毒物棒布置所在半径变化时的计算模型图Fig.4 Modeling of precipitator with different neutron rods placement radiuses

图5 中子毒物棒布置所在圆周半径变化时的反应性计算结果Fig.5 Results of precipitator with different neutron rods placement radiuses

方案说明内半径/cm横截面积/cm2不使用中子毒物10.0314.16容器外壁布置毒物层11.93447.09容器内壁布置毒物层12.05455.97中心布置一根半径2.0cm的毒物棒12.55476.41容器外围布置一圈半径1.3cm的毒物棒14.80(对应12根毒物棒)579.18容器1/2半径处布置一圈半径1.3cm的毒物棒17.0(对应9根毒物棒)826.21

4 多个沉淀器临界安全分析

在后处理厂中所使用的沉淀发生器，可能为了提高处理量，常采用多个沉淀器并行处理的方式，因此基于前面沉淀器单体模型的分析结果，开展了沉淀器多体模型的临界安全控制方法的分析。

考虑在一个手套箱内等间距布置3个沉淀器，呈正三角形分布，分别分析了沉淀器之间不布置任何材料和沉淀器之间布置中子毒物隔板两种情形，每种情形又考虑了沉淀器单体内不使用中子毒物、使用中子毒物层和使用中子毒物棒三种情况。

图6给出了其中使用中子毒物棒的沉淀器多体模型图，其余情况与此类似。图7给出了各种情况下的沉淀器多体模型计算结果。从图中可以看出，沉淀器间距越大，最大允许内半径越大；除单体已使用毒物层的情况外，有毒物板情况下，最大允许内半径要比无毒物板的情况大，但随着间距增大，差值逐渐变小。

图6 外围布置毒棒的沉淀器多体模型图Fig.6 Modeling of multi-precipitator with neutron rods placed at its inside periphery(a) 不布置中子毒物质；(b) 布置中子毒物质

5 临界基准实验验证

为验证MONK-9A程序计算其中布置固体中子毒物棒的钚溶液系统keff的可靠性，选取了与本文所分析系统相似程度较高的临界安全基准实验国际评价(ICSBEP)[2]中编号为PU-SOL-THERM-033的46个实验方案，这些方案均由两个圆柱容器组成，中间的容器装有钚的硝酸盐溶液，溶液的钚浓度从99.1g/1到356g/1之间变化，外面的容器装有等液面的水反射层。钚溶液中布置不同数目的中子毒物棒，典型的布置方式见图8所示。

图7 沉淀器多体模型计算结果Fig.7 Result of multi-precipitator modeling

图8 选定临界基准实验中子毒物棒典型布置方式Fig.8 Typical poison tube configurations of the selected criticality benchmark experiment

MONK9A程序计算得到这46个临界基准实验方案keff的均值为0.9910，因此，MONK9A计算此类型的临界问题时的偏倚值为0.0090。围绕该平均值0.9984的均方根误差为0.0046，根据T分布表，自由度为45时达到95%的置信水平下的系数为2.0129，0.0090+2.0129×0.0046=0.0183，因此MONK9A计算此类型临界问题时的计算方法的不确定度为1830pcm。

0.95-0.0183=0.9317，本文选取0.9作为初步设计阶段keff的计算限值，是保守合理的，也为后续设计的改进优化和设备制造的不确定度留有了一定裕量。

6 结论

本文对沉淀器进行了临界控制方法和参数的分析。对易裂变物质的状态进行了一系列分析，比较了均匀溶液和悬浮颗粒溶液反应性的差别。此外对沉淀器可优化的结构参数进行了敏感性分析，得到了以下结论：

绝大多数沉淀燃料小球颗粒在20μm以下，悬浮液反应性与均匀溶液相同；超过该尺寸，不均匀溶液最佳慢化点的反应性要大于均匀溶液；

通过在容器内壁或外壁布置中子毒物层，可以增加容器处理量；毒物布置在内壁的效果要稍好于布置在外壁，但差别不大，可优先选择毒物布置在容器外壁的方案；

在容器内布置中子毒物棒的临界安全控制效果好于在容器壁上布置中子毒物层，且布置越均匀，控制效果越好；

多个沉淀器并行处理，距离越近，相互作用越大，允许的单个容器最大内半径越小；在容器之间布置毒物隔板，限制之间的相互作用，可增加允许的单个容器最大内半径尺寸。

因此对连续沉淀器进行详细设计时，可以考虑从沉淀器的直径尺寸、容器壁设置中子毒物层、容器内设置中子毒物棒、多个容器间的距离、容器间设置毒物隔板等方面综合考虑进行临界安全控制。本文总结的连续沉淀器临界安全控制的规律性结论，可为后续的工艺设计及今后的工程应用提供参考。

[1] 李锐柔，核燃料后处理厂钚尾端工艺方案的探讨 [J]. 原子能科学技术，2012年9月，第46卷增刊：188-191.

[2] Gilles Poullot, Nicolas Leclaire. Water-reflected Cylinders of Plutonium (3.13 or 4.23%240Pu) Nitrate Solutions Poisoned with Borated Pyrex Tubes or Raschig Rings and Not Poisoned[R], NEA/NSC/DOC/(95)03/I, 2005.

Criticality Safety Analysis Research for Plutonium Oxalate Precipitator of Spent Fuel Reprocessing Plant

SHAO Zeng, YI Xuan，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering Co, Beijing, 100840)

This paper makes a detail analysis on criticality control method and parameter for plutonium oxalate precipitator of plutonium conversion technologic stage in spent fuel reprocessing plant. Based on the technologic and structural characteristic of successive precipitator, a series of analysis is carried out on fissile material state, and the reactivity difference is compared between homogeneous and suspending particle solution. Criticality safety analysis is made for both single precipitator and parallel working multi-precipitator and the probable maximum processing capacities is analyzed for conditions without neutron poison, with neutron poison layer and with neutron poison rods. Similar experiment cases are selected from the International Criticality Safety Benchmark and the uncertainty of the calculation code is analyzed when used to calculate this type of problems. The criticality safety analysis research in this paper summarizes a regularity conclusion on the criticality safety control for successive precipitator, and can provide reference for the following technologic design and engineering practice.

Spent fuel reprocessing；Plutonium oxalate；Precipitator；Criticality safety analysis；Neutron poison

2015-08-22

邵 增(1985—)，男，山东滕州人，工程师，主要从事临界安全和次临界能源堆方面的研究

TL245

A

0258-0918(2016)06-0874-07