不同气团对广东鹤山大气超级监测站单颗粒气溶胶理化特征的影响

2015-12-05陈多宏何俊杰张国华王伯光李梅沈劲张涛毕新慧钟流举张干吕小明

生态环境学报 2015年1期

陈多宏，何俊杰，张国华，王伯光，李梅，沈劲，张涛，毕新慧，钟流举，张干，吕小明

1. 广东省环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东广州 510308；2. 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室，广东广州 510640；3. 暨南大学，广东广州 510632；4. 广州市环境监测中心站，广东广州 510030

陈多宏1,2，何俊杰3,4，张国华2，王伯光3*，李梅3，沈劲1，张涛1，毕新慧2，钟流举1*，张干2，吕小明1

大气气溶胶对健康、环境和气候具有重要影响，研究其理化特征能阐明灰霾的成因及机理，对科学调控大气环境具有重要意义。以广东江门鹤山大气超级监测站为观测平台，使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）和气团后向轨迹综合分析了单颗粒气溶胶的理化特征，揭示了气团轨迹对颗粒物浓度、类型和化学成分的影响。单颗粒气溶胶质谱仪在2012年5月11日至7月31日，共采集了约600万个同时含有粒径和质谱信息的颗粒，它们主要可分为8类：有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich）。各类颗粒的质谱特征在一定程度上反映了颗粒的来源：EC颗粒来自一次污染源；K-rich颗粒主要来自与生物质燃烧有关的过程；Na-K颗粒来自于海盐碎沫；Metal颗粒主要来自工业源或火力发电；Si-rich颗粒则主要来自扬尘。8类颗粒中普遍存在的二次成分表明它们都经历了一定程度的大气老化过程。采样期间每隔6 h绘制一条气团后向轨迹图，聚类分析发现这些气团后向轨迹主要有5类：第1类占总轨迹数的14.1%，它代表由内陆经广州、佛山到达采样点的气团；第2类占总轨迹数的10.2%，它代表沿东南部大陆海岸线到达采样点的气团；第3类和第5类在气团后向轨迹中占的比例最高，分别为30.0%和36.8%，它们都来自南海海面，但第3类气团经珠海、澳门到达采样点，而第5类则经阳江到达采样点；第4类占总轨迹数的8.8%，这类气团途经深圳、东莞到达采样点。单颗粒数据结合气团后向轨迹进行统计分析表明：经广州、佛山到达采样点的气团会带来高浓度的颗粒物污染，且颗粒的老化程度较高，而发源于南海海面的气团能带来新鲜海风，对鹤山的大气污染起稀释作用；在颗粒类别上，途经广州、佛山、东莞、深圳这些重污染城市的气团中EC颗粒和ECOC颗粒的含量更高，而途经珠三角南部区域的气团则含有更多的OC颗粒和Metal颗粒。

单颗粒气溶胶；污染物来源分析；后向轨迹；SPAMS

环境空气质量主要取决于源排放和气象条件（朱红霞和赵淑莉，2014；郑晓霞等，2014），由于短时间内污染源强度一般不会发生大的改变，因此气象条件对短期空气质量变化起主导作用（吴兑等，2008）。近地面输送是影响污染状况的主要气象因素之一，如Junker等（2004）统计发现，经过人口稠密的美国东海岸区域到达新墨西哥州的气团会导致黑炭浓度显著升高，而气团来自东南部时黑炭浓度则比较低；Li等（2012）研究发现发源于北部的气团会带来高浓度的颗粒污染物，影响上海空气质量；张磊等（2013）研究表明近地面输送对黄山的O3和CO浓度变化起重要作用。

已开展的研究表明城市间相互传输是造成珠三角区域污染的重要原因（王淑兰等，2005；胡晓宇等，2011；吴蒙等，2012）。张人文和范绍佳（2011）研究了珠三角各城市空气质量与风向之间的关系，发现受污染物区域传递的影响，肇庆、中山和江门偏北风时出现污染日数最多；珠海偏东风时出现污染日数最多；而从化偏南风时出现污染日数最多。

近年发展起来的单颗粒气溶胶质谱仪能同步在线测定细颗粒物的数浓度、粒径及化学成分（陈多宏等，2014），容易建立长期的监测数据，在气溶胶源解析方面逐渐显现优势；而气团后向轨迹能反映气团到达采样点前途经的区域，指明潜在的污染物来源。本研究在国内首次尝试结合单颗粒数据和气团后向轨迹研究区域单颗粒气溶胶污染成因及来源，以期为今后科学调控珠三角地区大气环境提供有效的决策依据。

1 实验观测与数据分析

1.1 实验观测

本研究采样点设置在江门鹤山广东大气超级监测站，海拔约60 m，该点距离广州市约80 km，距离佛山和江门市分别约为50和30 km，其东北部为平原，西南面为丘陵（高度约在几十到百米之间），周边主要为农田保护区和林地，无明显工业污染源排放影响。2012年5月11日至7月31日，使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS 05）等仪器开展大气监测。实验期间共采集同时含有粒径和化学成分信息的颗粒约600万个，并且同步测定了大气中PM2.5、O3、NO2和SO2的质量浓度。

1.2 SPAMS工作原理

详细阐述了SPAMS的工作原理、基本性能和质量Li等（2011）控制，这里只做简单介绍。气溶胶颗粒通过0.1 mm的进样微孔引入到空气动力学透镜，在这里颗粒被聚焦成为笔直运动的粒子束。粒子束触发测径激光完成粒径测定和颗粒数目统计。在电离腔，电离激光将颗粒物打击成离子碎片，再通过双极飞行时间质量分析器实现对气溶胶颗粒化学组分的检测。

1.3 数据分析

颗粒的分类由自动分类和人工合并2个步骤构成。自动分类通过自适应共振理论神经网络算法（ART-2a）（Song等，1999）实现，该算法能自动将具有相似质谱特征的颗粒归为一类。本研究中使用的ART-2a算法参数如下：警戒因子0.75，学习率0.05，迭代次数20。自动分类得到的前760种颗粒类型占总颗粒数的90%以上，通过人工比较每一种颗粒类型中特征离子峰的存在与否以及这些特征峰的信号强度，进一步将采集到的颗粒合并为 8种具体的颗粒类型。它们分别是有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich）。

气溶胶颗粒中的硫酸盐、硝酸盐和铵盐可以在SPAMS上产生多个特征质谱峰，分析过程中以信号强度最高的 HSO4-（m/z-97）作为硫酸盐的指示物，以NO3-（m/z-62）作为硝酸盐的指示物，铵盐则由NH4+（m/z 18）离子峰指示。

气团后向轨迹使用HYSPLIT 4.9（http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php）绘制，高度设置为200 m，后推时间为48 h，每天06:00、12:00、18:00和24:00各绘制一条。通过聚类分析发现采样期间的气团轨迹主要有5种。

2 结果与讨论

2.1 颗粒的质谱特征

采样期间8种颗粒类型的平均质谱特征见图1。

OC正谱图中含有一些常见的有机峰：C2H3+（m/z 27）、C2H5+（m/z 29）、C3H+（m/z 37）、C2H3O+/C2H5N+（m/z 43）、C4H3+（m/z 51）、C5H3+（m/z 63）。m/z 39是谱图中信号最强的离子峰，它可能来自于K也可能来自于有机成分C3H3+（Silva和 Prather，2000）。负谱图表现出很强的硝酸盐（NO2-（m/z-46）、NO3-（m/z-62））和硫酸盐（SO3-（m/z-80）、HSO4-（m/z-97））特征峰，表明 OC颗粒在大气中经历了明显的老化过程。

EC颗粒的质谱特征明显，谱图中含有一系列元素碳峰（m/z±12n，n=1、2、3、4···）。EC颗粒中也含有大量的硝酸盐和硫酸盐，因此，虽然 EC来自于一次排放过程，但进入大气以后会迅速老化富集二次成分。

ECOC颗粒中含量最多的是元素碳，可以看到正负质谱图中都含有一系列的碳簇峰。同时，ECOC颗粒中还含有有机碳的成分，其中C2H3O+（m/z 43）被认为是光化学反应生成的二次有机气溶胶（SOA）特征峰（Qin和 Prather，2006；Dall’Osto等，2009）。

K-rich颗粒的特点是正谱图含有非常强的钾离子峰（m/z 39），已有的研究普遍认为钾可作为生物质燃烧的示踪物（Schauer等，1999；Hudson等2004；Moffet等，2008）。微弱的有机碳和元素碳峰也同时存在于颗粒的正负谱图中，这种颗粒很可能是生物质燃烧产生的。

HMOC颗粒与OC颗粒的区别是，HMOC颗粒除了含有OC中常见的低质荷比有机碳峰以外，在m/z 100～200之间还存在着一些特有的峰，这些峰出现在m/z 105、115、128、139、152、165、189、202。之前已经有较多关于高分子有机气溶胶的研究（Schauer等，1999），这些研究一般认为高分子有机物是多环芳烃(PAH)或类腐殖质有机物（HULIS）。

图1 各类型颗粒平均质谱图Fig. 1 Averaged mass spectra of each particle type

Na-K颗粒正谱图中Na+（m/z 23）的相对峰面积最高，同时，该类颗粒还能产生Na2+（m/z 46）、Na2OH+（m/z 63）和Na2Cl+（m/z 81）离子峰，表明Na-K是海水溅沫蒸发而成的海盐颗粒。

本研究还检测到了一类富含金属成分的颗粒，该颗粒中Pb+（m/z 206-208）、V+（m/z 51、67）、Fe+（m/z 56）、Al+（m/z 27）、Na+（m/z 23）、K+（m/z 39）都非常明显，因此，这类型颗粒很可能来自于工业源或火力发电等过程。

Si-rich颗粒同时含有地壳中丰度最高的几种化学成分，如 SiO3-（m/z-76）、SiO2-（m/z-60）、AlO-（m/z-43）、Al+（m/z 27）、Fe+（m/z 56），因此，这类颗粒可能来自于扬尘。

2.2 气团轨迹聚类分析

采样期间 5种主要的气团轨迹如图 2所示，Cluster 1代表来自内陆的一类气团，主要经广州、佛山到达采样点；Cluster 2沿大陆海岸线一直向南传输，最后绕过香港南部到达采样点，少数情况下也会经过深圳；Cluster 3发源于南海，一般从珠海、澳门登陆，经中山到达采样点；Cluster 4代表一类发源于台湾海峡，途经深圳、东莞到达采样点的气团；而Cluster 5则从阳江直接进入，并很快到达采样点。由于采样期间正处雨季，主导风向为南风，因此Cluster 5和Cluster 3发生的频率最高，分别占到了气团轨迹总数的36.8%和30.0%，而Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4发生的频率则比较低，分别只占14.2%、10.2%和8.8%。

图2 气团后向轨迹聚类结果Fig. 2 Backward air-mass trajectories cluster

2.3 单颗粒气溶胶污染来源分析

不同气团轨迹下各类颗粒数浓度的堆叠图见图3a。可以发现，受Cluster 1影响时颗粒数总浓度最高，表明经过广州、佛山等重污染地区的气团会将高浓度的细颗粒物输送到位于下风向的采样点，这也与广州、佛山是珠三角地区重要污染源的研究结果互相印证（张人文和范绍佳，2011；Hagler等，2006）。Cluster 5对应的颗粒数总浓度最低，这是因为该气团发源及途经的区域相对清洁，能带来新鲜海风稀释采样点污染物；采样期间该气团发生的概率高达36.8%，对降低大气污染程度起到了重要作用。由于Cluster 3发源于南海且主要经过澳门、珠海等相对清洁的区域，因此受其影响时采样点的颗粒数总浓度不高。但需要注意的是 Cluster 2、Cluster 4对应的颗粒数总浓度与Cluster 3接近，说明深圳、东莞以及东部沿海城市对鹤山细颗粒数浓度的影响不大。

图3 不同气团轨迹下颗粒物污染特征Fig. 3 Pollution characteristics of different air mass trajectory

与颗粒数浓度的规律一致，Cluster 1和Cluster5分别对应 PM2.5质量浓度的最大值和最小值，进一步说明这两种气团轨迹途经的区域分别代表珠三角颗粒物污染较严重和较清洁的地区。但是Cluster 2、Cluster 3、Cluster 4 3种气团轨迹对应的PM2.5质量浓度并不像颗粒数浓度一样比较接近，特别是途经东莞和深圳到达采样点的气团轨迹（Cluster 4）带来的颗粒物质量浓度远高于经大陆海岸线（Cluster 2）或珠海、澳门（Cluster 3）到达的气团轨迹。这可能是因为质量浓度不仅受颗粒数目的影响，还受颗粒粒径分布、颗粒平均密度等因素的影响，另外本研究中数量浓度关注的是 0.2～2.0 μm粒径范围的颗粒物，与PM2.5的粒径范围并不统一，这也造成了两者的差异。

采样期间不同气团轨迹下各类颗粒数量百分比见图3b。表明鹤山气溶胶颗粒具有2种特异的组成特征：受Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4影响下的气溶胶颗粒组成特征非常相似，比重最高的颗粒类型是 EC，占颗粒总数的 34%～35%，其次是ECOC；而受Cluster 3和Cluster 5影响时，OC成为比重最高的一类颗粒，Metal颗粒的浓度也明显比其他 3种气团高。说明 Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4途经的区域（广州、佛山、东莞、深圳等）大气中 EC颗粒和 ECOC颗粒含量可能更高，而Cluster 3和Cluster 5经过的珠三角南部地区则可能含有更高浓度的OC颗粒和Metal颗粒。

EC属于一次来源颗粒，它们在广州、佛山、东莞、深圳等大城市比例较高，可能与这些城市经济活跃、人口密度大、汽车保有量高，排放了更多污染物有关。研究认为部分 ECOC可能来自于半挥发性有机物（SVOCs）在EC颗粒上的冷凝（张国华等，2013；Qin等，2007），广州、佛山、东莞和深圳是珠三角地区VOCs含量较高的城市（郑君瑜等，2009），有利于VOCs经光化学氧化生成半挥发性有机物。同时这些城市中高浓度的EC颗粒为半挥发性有机物在其表面的冷凝生成 ECOC提供了充足的载体，因此，这些城市中 ECOC的含量也会更高。由于火力发电和垃圾焚烧都可能产生富含金属成分的颗粒，同时这类燃烧过程会排放大量OC颗粒（Zhang等，2009），因此高浓度的OC颗粒和Metal颗粒可能与火力发电、垃圾焚烧有关。

2.4 气团来源对单颗粒二次气溶胶的影响

不同来源的气团对HSO4-、NO3-和NH4+（三者简称SNA）3种主要单颗粒二次成分演变过程的影响情况见图 4。对比分析发现，采样期间除了Cluster3与Cluster 5的HSO4-浓度以及Cluster 3与Cluster 4的NH4+浓度均值差异不显著外（P>0.05），其他各气团之间的浓度指标均具有显著差异（P<0.05）。

图4 不同气团轨迹下颗粒中HSO4-、NO3-和NH4+的平均相对峰面积Fig. 4 Averaged relative area of HSO4-, NO3-and NH4+under different air mass trajectory

可以发现，颗粒中 SNA最高值均出现在受Cluster 1控制的天气里，最低值则出现在Cluster 5控制的天气里，而Cluster 2、Cluster 3和Cluster 4 3条气团轨迹对应的 SNA浓度接近。此种变化规律与大气中较高的气态前体物以及一定量的大气氧化性有利于SNA的生成有关（张懿华等，2011）。

图5 不同气团轨迹下的污染物浓度平均值Fig. 5 Averaged pollution concentration under different air mass trajectory

各类气团影响下SO2、NO2和O3浓度变化情况见图 5。可以发现，途经广州和佛山到达鹤山的Cluster 1是5类气团来源中O3及SO2浓度最高的一类，其NO2浓度也非常高。较高的O3浓度表明大气光化学反应较为强烈，更容易生成SNA（白建辉等，1999）。而从南海海面经阳江到达鹤山的气团（Cluster 5）则相对比较清洁，3种气态污染物浓度都处于最低值，因此对应的颗粒中SNA的浓度也比较低。可以注意到Cluster 4对应的SO2和NO2浓度也很高，但是颗粒中并没有表现出较高的SNA浓度，这可能与Cluster 4这类气团O3浓度较低有关。

以上结果说明，采样期间经广州和佛山到达采样点的气团不仅含有高浓度的细颗粒物，其老化程度也更高，而气团途经相对清洁的珠三角南部到达鹤山时，大气颗粒物浓度较低，且更多属于一次排放。

3 结论

本研究在国内首次结合单颗粒数据和气团后向轨迹，分析了单颗粒气溶胶理化特征及污染成因，结果表明：

1）研究期间的大气颗粒物类型主要可分为8种：有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich），各类颗粒的质谱特征在一定程度上反映了颗粒的来源。

2）经广州、佛山到达采样点的气团会带来高浓度的颗粒物污染，且颗粒的老化程度较高。而发源于南海海面的气团能带来新鲜海风，对鹤山的大气污染起稀释作用。

3）途经广州、佛山、东莞、深圳这些城市的气团EC颗粒和ECOC颗粒的含量更高，而途经珠三角南部区域的气团则含有更多的 OC颗粒和Metal颗粒。

气团来源对采样点单颗粒气溶的类型、浓度和化学成分都具有显著影响，通过进一步挖掘气团后向轨迹、单颗粒气溶理化特征、大气污染状况三者之间的内在联系，有助于深入掌握灰霾形成机理和成因，为珠三角地区大气环境管理提供有效的技术支持。

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The Influence of Different Air Masses on the Single Particle Aerosol Physical and Chemical Characteristics in Heshan Atmospheric Supersite of Guangdong

CHEN Duohong1,2, HE Junjie3,4, ZHANG Guohua2, WANG Boguang3*, LI Mei3, SHEN Jin1, ZHANG Tao1, BI Xinhui2, ZHONG Liuju1*, ZHANG Gan2, LV Xiaoming1
1. Guangdong Environmental Monitoring Center, State Environmental Protection Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangzhou 510308, China; 2. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Science, State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou 510640, China; 3. Jinan University, Guangzhou 510632, China; 4. Guangzhou Environmental Monitoring, Guangzhou 510030, China

Atmospheric aerosols have an important influence on health, environment and climate. The physicochemical characteristics of aerosols can provide information on the origin and formation mechanism of haze, and therefore it is important to study their characteristics for air pollution control. In this study, we carried out our field observation in Heshan atmospheric supersite of Guangdong by using single particle Aerosol Mass Spectrometry (SPAMS). The size and chemical composition of single particle aerosol were characterized, and the influence of air-mass trajectories on particles concentration, type and chemical composition were discussed. About 6 million particles with both size and ion spectra were analyzed by SPAMS during May 11 to July 31, 2012. All particles were classified into eight major classes, consisting of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), internally mixed elemental-organic carbon (ECOC), K-rich, high mass organic carbon (HMOC), sea salt (Na-K), metal and Si-rich particle types. The mass spectra patterns show: EC particles originate from direct emission; K-rich particles originate mainly from biomass burning; Na-K particles originate from sea salt; Metal particles originate mainly from industrial manufacture or coal-fired power; Si-rich particles originate from dust. All particles contained some secondary components, indicating the aging process. Backward air-mass trajectories were calculated every 6 hours during the sampling period. Cluster analysis show that these trajectories can be classified into 4 clusters: 14.1% air-mass trajectories arrived from inland via Guangzhou and Foshan (cluster 1); 10.2% air-mass trajectories arrived from Mainland southeast coastline (cluster 2); cluster 3 and cluster 5 accounted for 30.0% and 36.8% of total air-mass trajectories, respectively. Both of them arrived from South China Sea, cluster 3 landed in Zhuhai and Macao, but cluster 5 landed in Yangjiang. 8.8% air-mass trajectories from Dongguan and Shenzhen were classified as cluster 4. Statistical analysis shows that air mass transported through Guangzhou and Foshan brought high levels of particle pollutants to the sampling site, and the particles were more aged. However, air mass originated from South China Sea could bring fresh sea breeze, which dilute atmospheric contaminant in Heshan. For particle types, air mass from heavily polluted urban like Guangzhou, Foshan, Dongguan and Shenzhen brought more ECOC particles and EC particles, and air mass from the southern part of Pearl River Delta region brought more OC particles and Metal particles.

single particle; source identification; backward air-mass trajectories; SPAMS

X131.1

1674-5906（2015）01-0063-07

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.01.010

陈多宏，何俊杰，张国华，王伯光，李梅，沈劲，张涛，毕新慧，钟流举，张干，吕小明. 不同气团对广东鹤山大气超级监测站单颗粒气溶胶理化特征的影响[J]. 生态环境学报, 2015, 24(1): 63-69.

CHEN Duohong, HE Junjie, ZHANG Guohua, WANG Boguang, LI Mei, SHEN Jin, ZHANG Tao, BI Xinhui, ZHONG Liuju, ZHANG Gan, LV Xiaoming. The Influence of Different Air Masses on the Single Particle Aerosol Physical and Chemical Characteristics in Heshan Atmospheric Supersite of Guangdong [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(1): 63-69.

环保公益性行业科研专项（201409009）

陈多宏（1979年生）男，高级工程师，博士，主要从事区域空气质量观测与研究等工作。E-mail: 13710967699@139.com *通讯作者：王伯光教授和钟流举教授级高工

2014-11-04