多孔陶瓷催化剂载体的流动特性

张任平，颜柳菁

(景德镇陶瓷学院 江西 景德镇 333001)

多孔陶瓷催化剂载体的流动特性

张任平，颜柳菁

(景德镇陶瓷学院 江西 景德镇 333001)

建立了气体在多孔陶瓷中流动的三维模型，模型中考虑气体在多孔陶瓷中流动的粘性损失项和惯性损失项。数值模拟计算所需的粘性和惯性阻力系数通过实验获得。研究表明气体在多孔陶瓷中流动压力线性下降，速度在入口处急剧下降，随之下降较为缓慢，在不同截面处的分布趋势基本相似。

多孔陶瓷；流动；催化剂载体；尾气净化

0　引　言

多孔陶瓷是一种经高温烧成、体内具有大量彼此相通并与材料表面也相贯通的孔道结构的陶瓷材料。根据成孔方法和孔隙结构，多孔陶瓷可分为三类：(1)粒状陶瓷； (2)泡沫陶瓷；(3)蜂窝陶瓷。泡沫陶瓷的气孔率一般为80-90%，蜂窝陶瓷的气孔率一般为70%左右，粒状陶瓷结体的气孔率一般为30-50%。多孔陶瓷在金属熔体过滤净化技术、精过滤技术、催化剂载体、敏感元件、隔膜材料和降低噪声等领域有广泛应用。

国内外学者对于多孔陶瓷的研究已经做了大量的工作，如David等[1]准静态离散单元法(DEM)用来模拟部分烧结多孔陶瓷的弹性性能；夏建国等[2]综述了多孔陶瓷应用在汽车尾气催化净化器载体的研究进展，着重介绍了近年来为提高净化效率而新开发的多孔陶瓷载体材料；王一鸣等[3]提出了一种新型的多孔太阳墙采暖房, 其核心部分多孔太阳墙是由多孔陶瓷构成， 在晴朗的冬季, 对多孔太阳墙采暖房的采暖性能进行了实验研究。研究重点检测了不同外界环境(主要是指太阳辐射照度和环境温度) 下, 多孔太阳墙采暖房的采暖及储热性能；张志金等[4]以中间相沥青添加质量分数为50%的Si粉制备的炭泡沫预制体为坯体，在高温感应烧结炉中结合反应烧结工艺制备了SiC多孔陶瓷预制体。利用挤压铸造工艺制备了SiC多孔陶瓷增强铝基复合材料。张志金等[5]以中间相沥青添加55%(质量分数,下同)的Si粉混合物为原料，制备了含Si的炭泡沫模板；蒋兵等[6]综述了多孔陶瓷孔径及孔径分布的常见测定方法，比较了各种测试方法的优缺点,认为电子显微镜图像分析法是最直接有效的测定方法，并对多孔陶瓷的测试表征方法提出了展望。鲍远通等[7]实验研究多孔泡沫陶瓷的流动阻力特性,测定了不同空气温度和流速下泡沫陶瓷的流动阻力特性,获得了泡沫陶瓷流动阻力与气流温度、流速及孔隙结构之间的关系。白凤武等[8]建立了碳化硅泡沫陶瓷吸热体在聚光辐射能流加热条件下空气与吸热体骨架间的传热过程的数学物理模型，分析了吸热体厚度、吸热体孔径大小对传热性能的影响，为优化设计该类吸热器提供了理论依据；李德波等[9]对甲烷气体在泡沫陶瓷内燃烧进行了数值模拟和实验研究；刘建建等[10]对采用新型SiC泡沫陶瓷填料的湿化器在加压条件下的湿化性能进行了实验研究,分析了水气比、进口水温、操作压力以及进口空气温度对湿化过程的影响；朱华清等[11]分析了泡沫陶瓷材料的吸声性能缺陷及原因,研究有机修饰对泡沫陶瓷吸声性能的影响。从以上的研究文献可以看出，研究主要集中在多孔陶瓷的制备方法和物理性能，对于气体在多孔陶瓷的流动特性也只有实验研究的报道[7]，而有关气体在多孔陶瓷的流动特性的数值模拟研究还非常缺乏。为此，本文以应用于汽车尾气处理的催化剂载体多孔陶瓷为研究对象，基于计算流体动力学的基本理论数值模拟了氮气在装有多孔陶瓷的汽车尾气处理装置中的流动特性。

1　物理模型及网格划分

以多孔陶瓷为催化剂载体的汽车尾气处理装置如图1所示，由壳体、载体和催化剂三部分组成。在其中间部分装有多孔陶瓷，在多孔陶瓷中附有催化剂， 因多孔陶瓷表面的催化剂对汽车发动机排出的废气中的污染物CO、HC和NOx等有害气体进行氧化和还原，将其转变为无害的CO2、 H2O和N2气体排入环境中。多孔陶瓷区的长度为200 mm，宽度为70．7 mm，高度为101．2 mm。多孔陶瓷的气孔率为38．6%，平均孔径为45 μm，渗透率0．3679 μm2。计算模型的网格划分如图2所示。

2　理论模型

2.1控制方程

氮气在多孔陶瓷流动受基本守恒定理的支配，过程满足质量、动量守恒。计算湍流时采用k-εr湍流计算模型，相关的控制方程可以表示如下。

质量守恒方程(又称连续性方程)：

该方程是质量守恒方程的一般形式，它适用于可压流动和不可压流动。Sm是自定义源项。

图1　装有多孔陶瓷的汽车尾气处理装置Fig.1 Automobile exhaust gas purifier with porous ceramic catalyst carrier

图2　计算模型的网格示意图Fig.2 The mesh diagram of the calculation model

在惯性(非加速)坐标系中i方向上的动量守恒方程为：

其中，p是静压，τij是应力张量，ρgi和Fi分别为i方向上的重力体积力和外部体积力。

多孔介质的动量方程具有附加的动量源项。源项由两部分组成，一部分是粘性损失项(Darcy)；另一个是内部损失项：

其中，Si是i向(x, y, 或z向)动量源项，Dij和Cij是规定的矩阵，v 是速度大小。在多孔介质单元中，动量损失对于压力梯度有贡献，压降和流体速度（或速度方阵）成比例。

对于简单的均匀多孔介质：

式中，α是渗透性系数，C2是惯性阻力系数，也就是将Dij和Cij矩阵均简化为对角矩阵，他们对角上的元素分别为1/α和C2，其它元素都是0。

2.2惯性和粘性阻力系数的计算过程

(1)通过实验测定不同进口速度时通过多孔介质的压力降；

(2)多孔介质的厚度为△n，根据多孔介质内速度的压降实验数据，通过拟合得到通过多孔介质的压降和进口速度的关系式；

(3)动量方程的简化形式就是将压降与源项进行相关，因此可得：

(4)通过式(5)和拟合关系式进行比较，可以计算得到粘性和惯性阻力系数。

2.3边界条件和数值计算

装有多孔陶瓷的汽车尾气处理装置进口速度为22．6m/s，紊流强度为10%，水力直径为28．284 mm。出口为压力出口边界条件，表压为0，回流紊流强度为5%，水力直径为33．137 mm。中间部分为多孔陶瓷区，粘性和惯性阻力系数通过实验数据计算而得。为减小扩散误差, 采用二阶迎风格式离散控制方程。基于控制容积有限差分法和求解压力耦合方程的半隐式(SIMPLE)算法求解控制方程式，当相关变量残差满足要求，并且进出口质量守恒，即认为计算结果收敛。

3　结果分析与讨论

图3给出了多孔陶瓷中不同截面的速度分布。如图所示，当气体流过多孔陶瓷时，中心的速度较高，截面速度分布形成一个菱形的形状，选取的三个截面的速度分布趋势非常相似，可见气体在多孔陶瓷中流动时速度变化不是特别大。

图4给出了多孔陶瓷中不同截面的压力分布。如图所示，压力在整个长度方向变化特别明显，气体流过多孔陶瓷后，压力明显下降，在长度方向的不同位置处，压力分布趋势也相差非常大，在多孔陶瓷的进口和中间部分，截面中间部分的压力呈菱形分布，四周压力较低；在多孔陶瓷的出口位置，截面的压力呈条纹形分布。

图3　多孔陶瓷中不同截面的速度分布Fig.3 The gas velocity distribution in different cross-sections in porous ceramic

图4　多孔陶瓷中不同截面的压力分布Fig.4　The gas flow pressure distribution in different cross-sections of porous ceramic

图5 给出了汽车尾气处理装置截面y=35 mm位置速度矢量分布图。如图所示，进口速度最大，当气体进入到多孔陶瓷段时，速度分布比较平均，整个过程速度在缓慢减小。图6给出了气体流过过孔陶瓷时中心线的速度分布。如图所示，当气体流过多孔陶瓷的起始段，速度急剧下降，随之速度下降非常缓慢，直到气体流出多孔陶瓷时，速度有些许回升。气体流过多孔陶瓷时中心线的压力变化如图7所示，压力变化呈线性分布，从入口到出口压力线性下降。

图5　截面y=35 mm速度矢量分布图Fig.5 The velocity vector distribution at y=35mm in the cross-section

图6　多孔陶瓷中心线速度轴向分布Fig.6 The axial distribution of centerline velocity for porous ceramic

图7　多孔陶瓷中心线压力轴向分布Fig.7 The axial distribution of centerline pressure for porous ceramic

4　结　论

本文以多孔陶瓷应用于汽车尾气处理的催化剂载体，利用计算流体动力学基本理论数值研究了氮气在装有多孔陶瓷的汽车尾气处理装置的流动特性。研究表明：

(1)当气体流过多孔陶瓷时，中心的速度较高，截面速度分布形成一个菱形的形状，选取的三个截面的速度分布趋势非常相似；气体流过多孔陶瓷的起始段，速度急剧下降，随之速度下降非常缓慢，直到气体流出多孔陶瓷时，速度有些许回升；

(2) 压力在整个长度方向变化特别明显，气体流过多孔陶瓷后，压力明显下降，在长度方向的不同位置处，压力分布趋势也相差非常大，在多孔陶瓷的进口和中间部分，截面中间部分的压力呈菱形分布，四周压力较低；在多孔陶瓷的出口位置，截面的压力呈条纹形分布。

[1] JAUFFRES D, MARTIN C L, LICHTNER A, et al． Simulation of the elastic properties of porous ceramics with realistic microstructure [J]． Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering, 2012, 20(4): 450-459．

[2] 夏建国, 王少洪, 侯朝霞, 等． 多孔陶瓷在汽车尾气处理中的研究进展[J]． 兵器材料科学与工程, 2012, 35(4): 93-97．

[3] 王一鸣, 杨昆, 刘伟, 等． 一种新型的多孔太阳墙-采暖房[C]．//2011年中国工程热物理学会传热传质学学术会议论文集, 2011:1-6．

[4] 张志金, 王扬卫, 于晓东, 等． 三维网络SiC多孔陶瓷增强铝基复合材料的制备[J]． 稀有金属材料与工程, 2009, 38(2): 499-501．

[5] 张志金, 于晓东, 王扬卫, 等． 三维网络碳化硅多孔陶瓷的制备[J]． 航空材料学报, 2012, 32(4): 57-61． DOI:10．3969/ j．issn．1005-5053．2012．4．011．

[6] 蒋兵, 翟涵, 李正民, 等． 多孔陶瓷孔径及其分布测定方法研究进展[J]． 硅酸盐通报, 2012, 31(2): 311-315, 321．

[7] 鲍远通, 刘联胜, 王华, 等． 多孔泡沫陶瓷中的流动阻力研究[J]． 河北工业大学学报, 2012, 41(2): 60-64．

[8] 白凤武, 王艳． 碳化硅泡沫陶瓷空气吸热器性能数值模拟[C]．//2011年中国工程热物理学会传热传质学学术会议论文集, 2011: 1-11．

[9] 李德波, 樊建人, 宋正昶, 等． 甲烷气体在泡沫陶瓷中预混燃烧的数值模拟和实验研究[C]． //中国工程热物理学会2008多项流学术会议论文集, 2008．

[10] 刘建建, 徐震, 肖云汉, 等． 泡沫陶瓷填料湿化器加湿性能实验研究[J]． 热能动力工程, 2011, 26(1): 27-30．

[11] 朱华清, 梁华银． 有机修饰对泡沫陶瓷吸声性能影响的研究[J]． 陶瓷学报, 2010, 31(4): 623-626．

Flow Characteristics of Porous Ceramic Catalyst Carrier

ZHANG RenpingYAN Liuqing
(Jingdezhen Ceramic Institute, Jingdezhen 333001, Jiangxi, China)

A three-dimensional model is developed for predicting the gas flow in porous ceramic, where the viscous and inertial losses are accounted for. Viscous and inertial resistance coefficients are calculated through the experimental data, and the resultant data are used for the model calculation. The study indicates that the gas flow pressure in porous ceramic decreases linearly, the gas velocity demonstrates a sharp decline at the entrance, then declines more slowly; the gas velocity distribution shows a similar trend in different cross-sections.

porous ceramics; flow; catalyst carrier; exhaust gas purification

date: 2015-03-15.Revised date: 2015-03-18.

TQ174.75

A

1006-2874(2015)03-0017-05

10.13958/j.cnki.ztcg.2015.03.004

2015-03-15。

2015-03-18。

通信联系人：张任平，男，博士。

Correspondent author:ZHANG Renping, male, Doctor.

E-mail:rpzhang@126.com