中国3个AERONET站点气溶胶大小的识别及特征分析

王宏斌，张志薇，张 镭，吴 泓，周林义，祖 繁（.江苏省气象科学研究所，江苏 南京 20009；2.南京信息工程大学，中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 20044；.江苏省气象服务中心，江苏南京 20008；4.兰州大学大气科学学院，半干旱气候变化教育部重点实验室，甘肃 兰州 70000）

中国3个AERONET站点气溶胶大小的识别及特征分析

王宏斌1，2，张志薇3，张 镭4*，吴 泓1，周林义1，祖 繁1（1.江苏省气象科学研究所，江苏 南京 210009；2.南京信息工程大学，中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；3.江苏省气象服务中心，江苏南京 210008；4.兰州大学大气科学学院，半干旱气候变化教育部重点实验室，甘肃 兰州 730000）

Ångström波长指数α是判断气溶胶粒子大小的重要参数，但当气溶胶尺度分布不满足Junge分布时，仅用α不能很好的反映气溶胶粒子的尺度信息.利用Mie散射理论和AERONET站点实测资料分析说明在0.75＜α＜1.7区间内，结合AOD谱曲率a2可以得到更详细的粒子尺度信息.对SACOL、香河和太湖站，当a2＜-0.4时，气溶胶以细粒子占主导地位，Vfine/Vtotal＞0.6；当a2＞0.3时，多以粗粒子为主，Vfine/Vtotal＜0.4.利用Gobbi气溶胶图解法分析显示SACOL站AOD的大值主要是由于沙尘气溶胶的影响造成的；香河站沙尘和细粒子气溶胶都会产生大值AOD，并且图解法可以很好的区分这两种情况；太湖站受沙尘的影响较小，大值AOD绝大多数是由于细粒子气溶胶造成的.

气溶胶光学厚度；Ångström波长指数；尺度分布；Mie散射

大气气溶胶是指悬浮在大气中直径为0.001～100μm的各种固体和液体微粒.气溶胶作为大气的重要组成成分，通过其直接效应［1］、间接效应［2-3］和半直接效应［4-5］影响区域和全球地气系统辐射收支平衡.除此，气溶胶对环境和人体健康有重要影响，如降低能见度［6-7］、对人体肺功能造成损伤等［8］.气溶胶粒子尺度分布是重要的气溶胶参数，如细粒子气溶胶（PM2.5）可以直接进入人体支气管以及肺泡，甚至血液循环，引发全身各系统疾病［9］.气溶胶的光学特性与其尺度分布有很强的依赖性，任何可能影响其尺度分布的因素都有可能影响其光学特性的变化，如相对湿度的变化会引起吸湿性气溶胶单次散射反照率和不对称因子的变化［10-11］.

Ångström波长指数α是判断气溶胶粒子大小的重要参数［12］，且利用地面太阳光度计或卫星观测资料反演易于得到，因此被广泛应用；而利用α判断气溶胶粒子大小的前提条件是气溶胶尺度分布满足Junge分布［13］，实际大气气溶胶来源和形成机理非常复杂，往往不满足这一点.研究表明，用多模态对数正态尺度分布来表示大气气溶胶粒子尺度分布更准确［14-16］，

式中:Ci表示粒子体积浓度，Ri表示中值或几何平均半径，σi表示模态半径标准差，n表示对数正态分布的模态数，在实际应用中，双对数正态分布应用最广，即取n=2.而此时仍用α来识别粒子大小显然不够准确，不同的气溶胶粒子尺度分布可能产生相同的α值［17］.

ECK［2］指出气溶胶光学厚度（AOD，τ）的自然对数与波长（λ）的自然对数之间存在很好的二次多项式拟合关系，即增加α的一阶导数项（即'α）可以更好的描述lnτ与lnλ的关系，如（2）式，

式中:a0、a1和a2是二次多项式的拟合参数，代表AOD光谱特征，其中a2为曲线曲率.当a2=0时，曲率为0，lnτ与lnλ为线性关系，（2）式即为Ångström波长指数公式τ（ λ）=τ1λ-α，a0=τ1，a1= -α.

研究发现［19-25］，利用a2和α结合可以提供更好的气溶胶粒子尺度分布信息.Schuster等［25］提出利用系数a1、a2结合α可以得到粗细模态粒子的相对多少.基于Mie散射理论利用Schuster等提出的方法对兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）、香河和太湖3个AERONET站点气溶胶粒子大小信息进行了分析比较，并利用Gobbi气溶胶分类图解法［26］分析了各站点细粒子对总AOD的贡献.

1 站点和数据

AERONET是美国国家宇航局（NASA）和法国国家科学研究中心（CNRS）共同组建的全球数百个太阳光度计组成的气溶胶监测网，其观测数据精度较高，AOD观测误差为0.01～0.02.其对全球和区域气溶胶光学特性、环境和辐射效应、卫星遥感和数值模式产品的验证和评估等方面的研究发挥了重要作用.

AERONET反演算法［27-28］根据太阳光度计测量得到的太阳直接辐射和天空散射辐射可以提供大气柱中的气溶胶光学特性.利用太阳光度计测得的直接辐射数据可以计算各波段的AOD 和α.利用440，675，870，1020nm波长的等高度角天空扫描辐射数据结合相应波段的AOD数据，可以得到气溶胶粒子尺度分布、复折射指数、体积浓度、细粒子体积比、有效半径、单次散射反照率、相函数等参数.由于观测方式的不同，太阳光度计的直接辐射数据的精度和样本数都大于天空辐射数据.

选取的站点是中国地区区域代表性较强且观测时间序列较长的SACOL、香河和太湖3个AERONET站点，站点信息见表1.SACOL位于甘肃中部的榆中县，距兰州市48km，地处西北黄土高原半干旱区，下垫面属典型的黄土高原地貌，源面梁峁基本为原生植被；香河站位于华北平原，距北京市70km，属城市远郊站点，站点周围为农业生产区，地表植被覆盖较好；太湖站位于太湖北侧湖岸，属长江三角洲地区，距无锡市12km，距苏州市40km，被上海、杭州、南京、苏州和无锡等大城市包围，是中国经济发展最快的地区之一.

表1 AERONET站点信息及AOD数据样本数Table 1 Introduction of AERONET sites and the number of AOD data samples

2 理论模拟

2.1 Mie散射理论模拟AOD的光谱依赖性

利用Mie散射理论［29］可以得到气溶胶粒子的消光效率因子Qext（m， r，λ），结合气溶胶粒子尺度分布（1）式和复折射指数，利用（5）式可以得到高为Z的大气柱中AOD，即

图1 两种具有相同α值的尺度分布对应的AOD的光谱变化Fig.1 Spectral change of AOD for two different size distributions with the same Angstrom exponent

选取了两种具有相同α值（α=2）气溶胶粒子尺度分布进行计算:（1）单峰对数正态尺度分布，其Cfine/Ctotal=1.0，即只有细模态粒子，对应的中值半径Rfine=0.21μm，标准差σfine=0.38μm；（2）双对数正态尺度分布，其Cfine/Ctotal=0.6，对应的细模态粒子Rfine=0.12μm， σfine=0.38μm，粗模态粒子Rcoarse= 3.2μm，σcoarse=0.75μm.两种尺度分布下复折射指数取3个站点观测平均值，为m=1.49-0.007i［17］.两种情况下计算的AOD利用其440nm的AOD进行标准化，如图1.由图1可见，对给定的两种尺度分布，单峰对数正态尺度分布AOD随波长的变化为负曲率，而双对数正态尺度分布下AOD随波长的变化为正曲率.

图2 不同波长AOD随粒子有效半径的变化Fig.2 Relative AOD for variable effective radii at two wavelengths

利用Mie散射代码计算了不同波长AOD随粒子有效半径的变化，如图2.计算中取波长λ分别为0.5μm和1.0μm， Cfine/Ctotal=1.0， σfine= 0.38μm，中值半径Rfine在0.01～10μm之间变化，有效半径根据文献［17］中的（2）式计算.由图2可见，随有效半径的增加，不同波长光学厚度均先增大后减小，且波长越长，AOD最大值对应的有效半径也越大.这一现象可以根据Mie散射理论解释，以水滴（m=1.3）的散射效率因子随尺度数（2πr/λ）的变化为例.随着尺度数的增加，粒子的散射效率因子先增大，在尺度数为6附近达到最大值，约为4，然后随着尺度数继续增大，散射效率因子以波动的方式变化，并趋于2［8］.对应图2，当波长不变时，随着有效半径的增加，尺度数也增加，AOD先增大后减小.当波长变化时，AOD要达到最大值，则波长越长对应的半径也越长.

从图2还可看出，对于粗模态粒子，两个波长对应的AOD基本相等，而细模态粒子，可见光波段（0.5μm）的AOD远大于近红外波段（1.0μm）的AOD.这是因为粒子半径固定时，尺度数的增大对应着波长的减小，散射效率因子随尺度数的增长表明了粒子对蓝光的散射比近红外强.但当粒子的相对尺度数很大时，散射效率因子随波长基本不变，表明各种波长具有几乎相同强度的散射，从而使不同波长的AOD差别减小.

综上可见，图1中双对数正态尺度分布对应的AOD随波长的正曲率是由于其中的粗模态粒子近红外波段的AOD与其可见光波段的AOD之比要大于细模态粒子对应波段的AOD之比造成的.

2.2 单峰和双峰对数正态尺度分布的α特征

2.2.1 单对数正态尺度分布 根据Dubovik等［9］的研究，对不同半径范围，选择不同的标准差σ:中值半径≤0.6μm时，σ=0.38；中值半径＞0.6μm时，σ=0.75.选取7个不同的波长（0.34，0.38，0.44，0.5，0.67，0.87，1.02μm），计算各波长的AOD.利用

Ångström波长指数公式对各波长AOD进行线性拟合得到α，利用（2）式对各波长AOD进行二次多项式拟合可以得到3个拟合系数a0、a1和a2.

图3 单峰对数正态尺度分布α和系数a2随有效半径的变化Fig.3 Ångström exponent α and a2for monomodal lognormal aerosol size distributions with varying effective radii.

图3a为单峰对数正态尺度分布气溶胶粒子对应的α随有效半径的变化.可见，α对细模态粒子有效半径的变化非常敏感；而对粗模态粒子的有效半径的变化不敏感.这是因为如图2所示，对粗模态粒子不同波长的AOD变化较小.

图3b为单峰对数正态尺度分布气溶胶粒子对应系数a2随有效半径的变化.可见，对细模态粒子，AOD的光谱曲率a2多为负值，而随着尺度分布过渡到粗模态粒子，曲率a2变为小的正值.

2.2.2 双峰对数正态尺度分布 根据观测，双模态对数正态尺度分布用来表示气溶胶粒子尺度分布更准确，利用Mie散射代码对气溶胶粒子满足双对数正态尺度分布的情况进行了计算.α对细模态有效半径敏感，而对粗模态有效半径不敏感，所以计算时取细模态中值半径Rfine从0.06到0.3μm，间隔0.03取值，σfine=0.38μm；粗模态中值半径取定值Rcoarse=3.2μm，σcoarse= 0.75μm；细模态的体积浓度比Cfine/Ctotal取从0.1到1.

图4给出了双对数正态尺度分布气溶胶粒子α随着细模态粒子有效半径和细模态体积浓度比的变化.可见，随着粗模态浓度的增加，即Cfine/Ctotal减小时，α减小.同时根据不同Cfine/Ctotal时，α随细模态有效半径的变化趋势可以看出，α对细模态有效半径的敏感性减弱，这是因为粗模态粒子对α不敏感，粗模态粒子的加入导致总的情况的变化.

由图4还可以看出，α的增加不一定需要细模态有效半径的减小.比如，当Cfine/Ctotal=0.8时，Rfine=0.07μm对应的α=2.1，而Rfine=0.09μm对应的α=2.4.这与α的典型特征（大粒子对应小的α，而小粒子对应大的α值）相反.

图4 双对数正态尺度分布α随细模态粒子有效半径和细模态体积浓度比的变化Fig.4 Calculated α for bimodal aerosol size distributions with varying fine mode fractions and fine mode effective radii

2.3 AOD谱曲率对气溶胶参数变化的响应

为了得到方程（2）中参数a1和a2在不同双对数正态尺度分布下的特征，对双对数正态尺度分布中的参数分别取表2中的值，则对模态尺度、宽度、浓度和复折射指数的所有组合共有13860种双对数正态尺度分布.同样利用Mie散射理论代码，结合（5）式可以得到7个波长的AOD，对各波段AOD进行二次多项式拟合，得到3个拟合系数a0、a1和a2，计算结果如图5.表2中加粗的参数为计算图4中格点上的值用到的参数，这些参数的计算结果在图5中以不同大小不同颜色的圆圈表示.因为真实大气并不一定受（1）式的限制，并且R=0.6μm是AERONET推荐的分割粗细粒子的半径值，因此选用R=0.6μm作为粗细粒子的分界.定义Vfine/Vtotal为双对数正态尺度分布中粒子半径小于0.6μm的气溶胶的体积浓度占总粒子体积浓度的比例.需要澄清，Vfine/Vtotal与Cfine/Ctotal是不同的，Cfine/Ctotal代表的是细模态粒子的体积浓度占总体积浓度的比，Cfine与Ccoarse是根据（1）式定义的；而Vfine/Vtotal是气溶胶粒子尺度分布中半径小于0.6μm的粒子的体积浓度与总体积浓度之比.根据（1）式的定义，粗、细模态包含的气溶胶粒子半径可能有重叠；根据Vfine/Vtotal的定义，Vfine与Vcoarse包含的气溶胶粒子半径不可能有重叠，而是在0.6μm处将二者分开.图5中黑色线是Cfine/Ctotal的等值线.

表2 计算图5中的点用到的双对数正态尺度分布的参数Table 2 Bimodal lognormal size distribution parameters used to calculate the points in figure 5

图5 双对数正态尺度分布不同参数下系数a1和a2随细模态体积浓度比的变化Fig.5 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the coefficients a1and a2for bimodal aerosol sizedistributions

图5中对应Cfine/Ctotal=1的红色圆圈，代表了单模态尺度分布的情况.这时，曲率为负（a2＜0），并且随粒子尺度增加，a2减小.正曲率要求足够多的粗模态气溶胶存在，以削弱波长较长时气溶胶消光的波长依赖性（图1）.然而，也看出即使粗模态比例较高时，也会有负曲率出现，如图5中a2=0以下的蓝色点.

图5可见，当Cfine/Ctotal=1时，随细模态粒子尺度的增加，系数a1绝对值减小，与对应的α的变化特征非常像（图4中Cfine/Ctotal=1的线）；而当有大量粗粒子存在，曲率a2为正时，Cfine/Ctotal等值线随细模态粒子尺度的变化，a1的变化有所不同.

2.4 气溶胶分类图解法

Kaufman［32］指出，Ångström波长指数α随波长的变化δα=α（440、675）-α（440、1003）为负时，说明以细模态气溶胶为主，而正值反映了两种模态共同影响.在此基础上，利用Mie散射理论，Gobbi等［26］提出了气溶胶分类图解法，此方法可以得到细模态气溶胶对总AOD的贡献和细模态粒子的尺度，同时还可以分离出AOD的增加是由于细模态粒子的吸湿性增长引起还是由于云污染使得粗模态粒子增加引起的，示意图见文献26中图1.具体运用气溶胶分类图解法时，根据太阳光度计测得的440～870之间3个波段的AOD，计算得到α（440、675）、α（440、870）和α（675、870），进而得到δα=α（440、675）-α（675、870），将其描绘在气溶胶分类图上，从而得到细模态气溶胶对总AOD675的贡献η和细模态粒子的尺度Rf.

3 观测资料的应用及比较

利用观测资料进一步证实Ångström波长指数α、曲率a2、细模态体积比Vfine/Vtotal、细模态有效半径Rfine之间的关系，选取区域代表性较强且观测时间序列较长的SACOL、香河和太湖3 个AERONET站点的数据进行分析.

3.1 气溶胶粗细模态的识别

图6给出了SACOL、香河和太湖站系数a2和a1与细粒子体积比之间的关系.图6与图5类似，但图中的点是根据AEONET站点的观测数据得到的.由图6可见，3个站点都表现出随着细粒子体积比的增加，a2和a1趋于减小，这与理论模拟的结果一致.当气溶胶以细粒子为主时（暖色点），a2多为负值；气溶胶以粗粒子为主时（蓝色点），a2多为正值.但也注意到，当以粗粒子为主时，也可能出现a2＜0，即图中直线a2=0下方的蓝色点；当以细粒子为主时，也可能出现a2＞0，对应于图中直线a2=0上方的暖色点.考虑到这一点，同时给出a1的取值来识别粗细粒子的相对多少.由图6可见，当取a2＜-0.2，a1＜-1.3时，对应多是Vfine/ Vtotal＞0.6的气溶胶，以细粒子为主；取a2＞0.0，a1＞-1.0时，对应是Vfine/Vtotal＜0.4的气溶胶，以粗粒子为主.可见，根据系数a2，a1可以得到较好的气溶胶粒子大小的信息.

Schuster提出的a2-a1≥2对应细模态粒子占主导地位的尺度分布在分析的3个站点均不适用，3个站点很少出现a2-a1≥2的情况；而a2-a1≤1对应粗模态粒子占主导地位的尺度分布，在3个站点较适用，但此时也有少量细粒子为主的情况存在.

图6 SACOL、香河和太湖a2、a1与细粒子体积比的关系Fig.6 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the coefficients a1and a2at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu

图7是Ångström波长指数α和细粒子体积比随a2变化的散点图.如果忽略图中颜色变化，即为文献［17］中的图8，当0.75＜α＜1.7时，也是α出现概率最高的区间，3个站点Vfine/Vtotal均在0.1～0.8之间变化，此时仅根据α无法判断是以粗模态还是细模态气溶胶粒子占主导.注意到颜色变化不难看出，在0.75＜α＜1.7区间内，当a2＜-0.4时，气溶胶以细粒子占主导，Vfine/Vtotal＞0.6；当a2＞0.3时，多以粗粒子为主，Vfine/Vtotal＜ 0.4.可见引进a2后解决0.75＜α＜1.7仅用α不法判断气溶胶粒子大小的问题.

α440～870图7 Ångström波长指数α和细粒子体积比随a2的变化Fig.7 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the α and coefficients a2at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu

3.2 粗细模态粒子对AOD的贡献

前面的分析可以较好的识别出气溶胶粒子的大小，但并没有给出粗细模态粒子对总AOD的贡献.利用Gobbi气溶胶图解法，给出了SACOL、香河和太湖3个AERONET站点不同AOD时的α与δα的分布（图8）.由图可见， SACOL站落到细粒子对AOD的贡献η小于30%的范围内点较多，即受粗粒子（沙尘）气溶胶的影响严重；同时，看出AOD的大值（AOD＞1.0）也多落在这一区域，此时α＜0.3，δα在0附近变化，对应纯沙尘气溶胶.当α＞1，δα＜-0.3时，对应以细粒子为主（η＞70%）的气溶胶分布，可见SACOL气溶胶以细粒子为主时，出现AOD大值的概率非常小.

图8 SACOL、香河和太湖3个AERONET站点不同δα 随AOD和α的变化Fig.8 δα as a function of the AOD and α at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu图中黑色实线为细模态半径Rf，灰色虚线为细模态气溶胶对675nm 总AOD的贡献百分比

香河站与SACOL不同，AOD大值主要分布在两个区域，一个是以粗粒子为主的区域，即α＜0.3的区域，与SACOL的分布相似；同时香河站有大量的点落在α＞1，δα＜-0.3的区域，可见香河站大量的AOD大值是由于细粒子为主的气溶胶引起的.太湖站AOD的大值多数是由细粒子气溶胶造成的.张志薇等［17］分析SACOL、香河和太湖站气溶胶光学和微物理参数特征指出，SACOL春季受沙尘影响非常严重，导致AOD在春季达到最大；香河站春季受来自中国西部和蒙古戈壁沙漠沙尘的影响较严重，其他季节以工业燃烧和城市污染产生的细粒子为主，AOD在夏季最大；太湖站受沙尘的影响要小的多，夏季出现的主要由气粒转化过程生成的细模态气溶胶粒子造成AOD在夏季最大，这与得到的各站点气溶胶粒子大小特征一致.

4 结论

4.1 双对数正态分布，随细模态体积比Cfine/ Ctotal的减小，α对细模态有效半径的敏感性减弱，但随Cfine/Ctotal的减小α减小，即此时α对细模态体积比Cfine/Ctotal敏感.

4.2 根据系数a2、a1可以得到较好的气溶胶粒子大小的信息.当a2＜-0.2，a1＜-1.3时，以细粒子为主；当a2＞0.0，a1＞-1.0时，以粗粒子为主.

4.3 在0.75＜α＜1.7区间内，结合曲率a2可以得到更详细的粒子尺度信息.对SACOL、香河和太湖3个AERONET站点，当a2＜-0.4时，气溶胶以细粒子占主导地位，Vfine/Vtotal＞0.6；当a2＞0.3时，多以粗粒子为主，Vfine/Vtotal＜0.4.

4.4 利用Gobbi气溶胶图解法，可以得到细模态气溶胶对总AOD的贡献和细模态粒子的尺度Rf.SACOL站AOD的大值主要是由于沙尘气溶胶的影响造成的；香河站沙尘和细粒子气溶胶都会产生AOD大值，并且图解法可以很好的区分这两种情况；太湖站受沙尘的影响较小，AOD大值绝大多数是由于细粒子气溶胶造成的.

4.5 由于太阳光度计的直接辐射数据的精度和样本数都大于天空辐射数据，引入该方法的好处是只根据太阳光度计观测的直接辐射数据就可以判断气溶胶粒子的大小和相对贡献，而不需要天空辐射信息.

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致谢：本文资料由全球气溶胶监测网（AERONET）和香河站、太湖站、兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）提供，谨致谢忱！

Identify the size of aerosol particles and analyze its characteristic at three AERONET sites in China.

WANG Hong-bin1，2， ZHANG Zhi-wei3， ZHANG Lei4*， WU Hong1， ZHOU Lin-yi1， ZU Fan1（1.Jiangsu Institute of Meteorological Sciences， Nanjing 210009， China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；3.Jiangsu Meteorological Service Centre， Nanjing 210008， China；4.Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change of the Ministry of Education， College of Atmospheric Sciences， Lanzhou University， Lanzhou 730000， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：995～1003

Ångström exponent α is an important indicator of the size of the aerosol particles. However， α alone does not provide unambiguous information on the relative weight of coarse and fine modes because the aerosol size distribution does not meet the Junge distribution in nature. We point out that the AOD spectral curvature can provide additional information about aerosol size distributions for 0.75＜α＜1.7using Mie theory calculations and AERONET sun photometer data. We improved estimate of the fine mode aerosol fractions by considering the AOD spectral curvature a2. The curvatures of a2＜-0.4indicate size distributions dominated by fine mode aerosols and a2＞0.3indicate size distributions dominated by coarse mode aerosols. We test and apply the graphical method of Gobbi， and discriminate different aerosol types and quantify the contribution of them. The results show that the large values of AOD mainly are caused by the dust aerosols at SACOL site. The large values of AOD are caused by the dust aerosols or the fine aerosol particles and the graphical method of Gobbi can discriminate them at Xianghe site. Data from Taihu site confirmed the site is affected by fine mode aerosols. At Taihu site， pollution hazes what generates the large aerosol loads rather than dust aerosol.

aerosol optical depth；Ångström exponent；size distributions；Mie scattering

X513

A

1000-6923（2015）04-0995-09

王宏斌（1985-），男，陕西岐山人，博士，主要从事大气气溶胶光学特性及卫星遥感研究.

2014-08-10

国家重大科学研究计划（2012CB955302）；中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室开放课题（KDW1303）；公益性（气象）行业专项（GYHY201306043、GYHY201406029）；江苏省气象局科研基金（KM201402）资助

* 责任作者， 教授， zhanglei@lzu.edu.cn