上海秋季大气挥发性有机物特征及污染物来源分析

罗达通，高 健，王淑兰，2*，王红丽，王 倩，陈长虹（.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室；2.江苏省大气环境与装备技术楞协调创新中心，江苏 南京 20044；.上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室）

上海秋季大气挥发性有机物特征及污染物来源分析

罗达通1，高 健1，王淑兰1，2*，王红丽3，王 倩3，陈长虹3（1.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室；2.江苏省大气环境与装备技术楞协调创新中心，江苏 南京 210044；3.上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室）

综合分析了上海地区秋季典型月份挥发性有机物（VOCs）及其他痕量气体的污染水平及特征，VOCs平均小时浓度为63.64×10-9，非甲烷碳氢化合物（NMHCs）占挥发性有机物总量的67.43%；通过对VOCs物种浓度及特征比值分析发现研究区域大气老化现象明显；结合区域后向气流轨迹分析，考察了不同来源气流对区域污染特征的影响，发现陆地传输气流乙烷/乙炔（E/E）值较海上传输气流低，而两者的苯/甲苯（B/T）值没有明显差异.

上海；挥发性有机物（VOCs）；污染特征；来源

随着中国城市发展和工业化进程的提高，城市环境大气出现的大气污染问题日趋复杂，环境空气中污染物种类繁多.挥发性有机物（VOCs）是参与大气复杂光化学过程的重要污染物之一［1-2］. VOCs是在常温下以蒸汽形式存在的一类有机物，是光化学反应生成臭氧、其他氧化物（如过氧乙酰硝酸酯等）及二次有机气溶胶的重要前体物［1，3］；VOCs中的含氧挥发性有机物（OVOCs）是光化学反应过程的中间产物，对大气的氧化性能有很大的影响［4］.VOCs也可通过呼吸道、消化道和皮肤等途径直接进入人体产生危害［5］.因此，挥发性有机物已经成为影响大气质量以及人群健康的重要环境因子之一.

研究表明［2，6］上海市臭氧光化学生成对VOCs敏感，是典型的VOCs敏感区域.2012年上海市私家车保有量同比增长15.21%，涂料年产量位居全国省市第2位，达152.43万t，移动源及涂料生产等工业源增加致使VOCs的排放量逐年加大且组成越来越复杂.因此，了解上海地区VOCs的污染现状、组成和源排放，对于应对大气复合污染具有重大意义.

本研究以2012年秋季在上海市环境科学研究院站点的综合观测数据为基础，综合分析了上海地区秋季典型月份VOCs及各相关污染物的污染水平、污染变化趋势以及协同变化特征，并通过气流轨迹模拟评估了观测期间影响上海地区的气流来源情况和气流性质.

1 实验方法

1.1 站点介绍

观测站设置在上海市徐汇区上海市环境科学研究院内大气环境研究所顶楼（31.1°N、121.25°E），距离地面约15m左右，监测点位于城市典型交通混合区，周边无明显大气污染排放源.本研究所用数据即采用该观测站点2012年10 月30日至11月28日的数据，CO、O3、SO2的监测使用Ecotech公司生产的EC9830B、EC9811 及EC9850分析仪， NOx及颗粒物的监测分别使用thermo fisher公司生产的β射线颗粒物及42i NO-NO2-NOx分析仪，时间分辨率均为5min［7］.

1.2 挥发性有机物（VOCs）测量

挥发性有机物采用武汉天虹仪表公司的TH_PKU-300挥发性有机物快速在线监测系统进行在线分析，该系统采用超低温预浓缩与气相色谱-质谱联用（GC-MS）检测技术，应用于在线和离线的痕量挥发性有机物测量；它的测量范围涵盖美国EPA光化学评估监测体系规定的56种臭氧前体物，28种卤代烃和15种含氧挥发性有机物.

TH-PKU-300为双通道设计，大气样品分两路被抽入仪器中，其中的痕量挥发性有机物分别被冷冻捕集下来，热解析后进入色谱柱，其中一路（C2-C5的碳氢化合物）由FID检测器检出，另外一路（C5-C10的碳氢化合物、卤代烃和含氧挥发性有机物）由MS检测器检出.

其中，冷冻富集装置采取电式制冷的方式，在-150℃低温下将目标化合物捕集，并在热解析的时候快速加热到100℃，随后样品进入GC-MS中分析.分离和检测采用商业化的岛津QP2010E型GC-MS.按照每次分析的时间顺序，一次完整的采样主要有4个步骤:样品采集、热解析、GC-MS分析和加热反吹.仪器工作原理如图1:

图1 TH_PKU-300工作流程示意Fig.1 Schematic diagram of TH_PKU-300

本次观测采用外标法对VOCs进行定量分析，非含氧有机物和含氧有机物分别作不同浓度梯度的标准曲线（除极个别高碳VOCs外，其他物种的标准曲线相关性达到0.99以上），并在每天4:00进1×10-9的56种OVOCs外标，通过外标数据对每天的数据进行校正，含氧VOCs根据保留时间相近的非含氧VOCs外标样数据进行校正.

该系统每个样品（包含两路）采样时间为5min，采样流量均为60mL/min，系统每个整点开始采样，每1h分析获得一个数据，数据分析采用人工读谱的方式获得每个样品的VOCs浓度.

2 结果与讨论

2.1 气象条件

观测期间区域小雨天较多，微风，平均气温为10.20℃，最高温度20.40℃，最低温度4.60℃，平均风速为1.70m/s.

2.2 大气污染特征

图2所示为观测期间的常规痕量气体（SO2、NOx、CO、O3）和颗粒物（PM2.5、PM10）数据，表1中数据所示为各污染物浓度统计量.采样期间PM2.5超标天数占27.62%；O3的8h滑动均值为0.06mg/m3，SO2日均值为0.02mg/m3.

2.3 挥发性有机物

2.3.1 浓度特征 观测期间一共测得99种挥发性有机物（VOCs），小时平均浓度为63.64×10-9；非甲烷碳氢化合物（NMHCs）是大气挥发性有机物中最主要的组成部分，小时平均浓度为42.92×10-9，占VOCs总量的67.43%；含氧挥发性有机物（OVOCs）小时平均浓度为11.81×10-9，主要以丙酮和乙醛为主，所占比分别为40.51%、13.84%.VOCs中烷烃占41.92%，烯烃9.12%，炔烃5.43%，芳香烃11.02%，酮9.25%，醛8.13%，卤代烃12.66%.VOCs中物种的比例在一定程度上代表了当地排放源的构成［8-11］，表2是本次研究与2012年秋季本研究组在北京观测结果的对比［12］，两城市VOCs的主要物种及含量基本相同，但物种间所占比例有差异:乙烷、丙烷、丁烷主要来源于液化石油气（LPG）［13-15］，上海乙烷、丙烷和丁烷所占NMHCs比例比北京高5.79%、5.07%、2.51%，说明油气泄漏源对上海地区VOCs的贡献比北京大；涂料挥发VOCs主要特征污染物苯、甲苯、二甲苯、乙苯（简称BTEX）［16-18］及机动车尾气VOCs特征污染物丙烯、二甲基戊烷［15-16，19-20］在两城市NMHCs中所占比例相差值分别为0.13%和0.16%，显示机动车尾气及溶剂挥发两类源VOCs的排放在两城市表现相同的排放强度，在VOCs排放源中贡献占有相似的比重；1，2-二氯乙烷是生物质燃烧所排放VOCs的示踪物［21］，在上海所占比比北京高2.60%，预示着生物质燃烧对上海地区的贡献可能比北京大.

图2 常规痕量气体时间序列Fig.2 Time series of trace gaseous pollutants and PMs

表1 污染物小时浓度特征Table 1 Statistics of trace gaseous species and PMs

从本研究与2010年苏雷燕等［22］的NMHCs源排放特征物种对比分析可知，近两年来，上海地区乙烷、丙烷和丁烷的的浓度上升了1.31—2.72倍，显示了近两年液化石油气（LPG）对VOCs的贡献呈上升趋势，这与当地石化工业的发展及LPG的推广使用有很大关系；通过对比还发现，两年来BTEX浓度下降了28.97%，可能预示着近年来，涂料及溶剂挥发源对上海地区VOCs 的贡献有减弱趋势.

2.3.2 日夜变化 大气污染物源汇不同，其环境浓度所受影响因子也不同，分析污染物的日夜变化是了解其源汇及相互影响关系的重要手段.观测期间各污染物的日夜变化情况见图3a，各一次污染物（SO2、CO、NOx）浓度日夜变化情况相对一致，0:00～3:00时浓度缓慢下降，4:00～8:00时区域人为活动加强而出现峰值，9:00～15:00时大气光化学反应逐渐加强，一次污染物浓度持续下降，15:00时出现全天中的最低值，随后又呈持续上升态势.

受机动车排放影响，VOCs浓度在早晚高峰均出现小幅度峰值，其中烷烃、烯烃等一次排放VOCs因参与光化学反应，中午时段大幅降低，醛、酮等主要由VOCs光化学反应生成的二次污染物则在此时出现峰值.值得注意的是，醛、酮峰值出现在12:00左右，而同为VOCs二次污染物的O3峰值则出现在14:00左右，此时醛、酮大幅降低，可能因为醛、酮既是烃类光化学反应的中间产物，又是生成自由基、臭氧和过氧硝基化合物的前体物［23-24］，其在二次光化学反应后又生成O3及其他氧化物而致浓度降低.

表2 上海和北京NMHCs对比Table 2 Comparison of non oxygen VOCs between Shanghai and Beijing

图3 VOCs及各项相关污染物日夜变化Fig.3 Diurnal variation of VOCs and other related species

2.3.3 VOCs特征量浓度比值分析 不同活性VOCs物种间浓度比值的变化主要取决于它们的大气光化学过程，若假设活泼的VOCs物种主要和OH自由基发生反应，苯/甲苯（B/T）、乙烷/乙炔（E/E）、乙炔/一氧化碳（E/C）等浓度的比值常用来衡量气团中大气化学反应进度和光化学龄［25］.因乙炔比较活泼，在大气化学反应中不断被消耗掉，E/E比会随着光化学进程发生变化，该值越大（＞0.47）说明气团的光化学年龄越长，存在老化现象［26-30］，通常认为E/C小于5.30×10-3，表示气团的光化学年龄较长［31-32］.图4是两特征比值的日夜变化情况，E/E平均值为2.70，E/C平均值为4.54×10-3，说明采样期间监测区域气团老化现象明显.5:00～9:00时间段，因工业及机动车等人为排放的废气增多，环境大气中新鲜气体比重迅速增加，而已经反应的老化气体比重减少，导致E/E值迅速降低；在10:00～18:00时间段，两比值整体呈现波动状态，有升有降，这与不稳定的源排放及光化学反应强度共同作用有关；18:00以后，E/E值逐渐升高，E/C值降低，说明夜间时段区域大气愈发老化，且在5:00左右出现老化峰值，这可能说明监测区域各类污染源在夜里活动降低，排放减少，但白天光化学反应所生成的大气反应自由基及其它氧化物依旧维持着夜里较强的大气化学反应，导致该区域光化学年龄在夜间逐渐增大.从另一个角度分析，含氧挥发性有机物是光化学反应的中间产物并具有很高的反应活性，也是许多活性自由基的直接来源［4］，从其日夜变化情况上看（图5），随着前体物等的排放加强，11:00点左右OVOCs浓度达到最大值，而此时E/E值最小，说明此段时间前体物的源排放量大于其光化学反应消耗量；夜间时段，OVOCs浓度逐渐下降，并在4:00达到相对最低值，E/E值也显示此时气团光化学年龄最长，这说明夜间OVOCs等大气氧化性组分或这类组分提供的活性自由基维持着大气较活跃的化学反应，新鲜气体的消耗速率大于夜间源排放的补充速率.

图4 E/C及E/E比值变化Fig.4 Diurnal variation of E/E and E/C

B/T（苯/甲苯）常被用来衡量机动车尾气的贡献［33］，通常认为B/T大于0.50表示受机动车尾气排放影响显著，该值越大说明气团受机动车的影响越大，而受溶剂挥发等其他VOCs排放的影响越小［34］.观测期间，B/T的平均值为0.49，非常接近于文献所提供的临界值，说明研究区域源排放情况较为复杂，可能是机动车、工业排放、溶剂使用等多种源的混合.但与其他城市观测结果比较（表3）发现，本研究中B/T值明显偏大，说明上海市的机动车排放对大气VOCs的影响较其它城市明显.

图5 OVOC浓度变化Fig.5 Diurnal variation of OVOCs

表3 国内外典型城市苯、甲苯及B/T的观测数值比较Table 3 Benzene， Toluene and B/T in this study and previous researches

2.4 气流来源分析

利用混合型单粒子拉格朗日综合轨迹（HYSPLIT4.9）模式进行后推气流轨迹模拟，气象数据选用GDAS数据库资料，每个整点时刻计算一次，每次的后推时间为72h，轨迹模拟起始高度设定为海平面以上10m，开展气流轨迹聚类分析，考察了不同类气团控制情况下，上海地区污染物特征及VOCs特征物种浓度情况.

图6是所有气流轨迹分6类聚类分析结果，采样期间上海地区受来自陆地传输气流影响时段占45.16%（聚类3、4），受经海上传输气流影响时段占55.23%（聚类1、2、5）.表4为按照5类后向气流轨迹对应的污染物小时统计分析，结果显示，受陆地气团影响时，颗粒物、VOCs及主要一次排放气体污染物浓度均明显高于海洋气团.且受海上传输气流控制时，监测区域E/E值明显比受陆地传输气流控制时高，表明气流经海上传输时，由于其所裹挟新鲜排放污染物少且反应过程较为充分，致使气团光化学年龄长，而陆地传输气流因传输过程中不断有新鲜污染物的补充，使其气团E/E值相对较低.5类气团控制下，B/T值并没有明显差异，可能说明气团的机动车污染特征具有良好的保持性，受传输过程的影响小.表5为VOCs源特征污染物的聚类统计分析，陆地传输气流控制时各源特征污染物浓度均比海上传输气流控制时高2～3倍，可见人为污染源对VOCs的排放均有明显贡献.两类陆地传输气流控制下，1，2-二氯甲烷在局地气流类型3控制时浓度比远距离传输气流4控制时高2倍多，而其他源特征污染物浓度两者相差不大，预示着秋季上海周边区域存在着较为普遍的生物质燃烧活动.

图6 观测时段每小时后向气流轨迹聚类分析Fig.6 Cluster analysis of per hour back trajectories

表4 监测区域污染物作聚类分析Table 4 Cluster analysis of trace gaseous pollutants and PMs

表5 监测区域VOCs源特征污染物聚类分析Table 5 Cluster analysis of VOCs species

另外，对比3种长距离输送气流（聚类1、4、5），受4气流影响时，监测区域污染物浓度比受1、5影响时高一倍左右，尤其是NO，相差4倍，这表明气流在陆地的远距离传输过程中，其所携污染物质自净消耗远不及污染物的重新累积作用.值得注意的是，聚类统计的O3浓度与其他污染物呈现相反规律，这是因为低层大气O3主要来自于二次转化，海上远距离传输过程中O3前体物充分反应，而O3消耗物如NO等混合较少，固受海上传输气流控制时，监测区域O3浓度较高.

3 结论

3.1 观测期间上海VOCs小时平均浓度为63.64×10-9，其中NMHCs小时平均浓度为42.92×10-9，占VOCs总量的67.43%；OVOCs小时平均浓度为11.81×10-9，主要以丙酮和乙醛为主；VOCs中烷烃、卤代烃、芳香烃是最主要的组分，分别占41.92%、12.66%、11.02%；乙烷、丙烷、乙炔等9种主要物种占NMHCs的70.00%以上.

3.2 采样期间上海地区大气光化学年龄时间长，且在夜间愈发显示老化特征，说明白天光化学反应所生成的大气反应自由基及其他氧化物依旧维持着上海地区夜里较强的大气化学反应活动；上海地区源排放情况较为复杂，可能是机动车、工业排放、溶剂使用等多种源的混合，但相较于其他城市，上海市的机动车排放对大气VOCs的影响更为明显.

3.3 通过源排放特征污染物的统计比较发现，油气泄漏源对上海地区VOCs的贡献比北京大，而两城市机动车尾气及溶剂挥发VOCs的排放表现相同的排放强度，生物质燃烧对上海地区VOCs的影响很大.

3.4 气流经海上传输时，因过程中自带污染物反应程度高而裹挟新污染物少，光化学年龄长，而陆地传输气流光化学年龄低.气团的机动车污染特征具有良好的保持性，受传输过程的影响小.

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Characteristics of volatile organic compounds and relative pollutants observed in autumn Shanghai.

LUO Da-tong1，GAO Jian1， WANG Shu-lan1，2*， WANG Hong-li3， WANG Qian3， CHEN Chang-hong3（1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 1000122， China；2.Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology， Nanjing 210044， China；3.Shanghai Academy of Environmental Sciences， Shanghai 200233，China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：987～994

The pollution level and temporal distribution characteristics of volatile organic compounds （VOCs） were analyzed together with trace gases in autumn of 2012in Shanghai. The hourly average concentration of VOCs is 63.64×10-9and the NMHCs accounted for 67.43%. The ratio between typical VOCs species showed that the air masses observed in this study were characterized as photochemical-aged and this was further illuminated by the analysis on diurnal variation of ethane/acetylene （E/E） and acetylene/CO（E/C）. Here we also studied the origination of air masses during the observation with backward trajectory and cluster analysis. The value of E/E was found to be much lower in air masses originated from continent than that form ocean， while there was no difference between the benzene/ toluene values.

Shanghai；volatile organic compounds （VOCs）；pollution level；source characteristics

X513

A

1000-6923（2015）04-0987-08

罗达通（1989-），男，江西赣州人，硕士，主要从事大气物理学与大气环境研究.

2014-08-14

国家环境保护公益性行业科研专项（201309011，201409003）；中国科学院重大专项（XDB05030400）；国家自然科学基金项目（41005065，41375132）资助

* 责任作者， 研究员， wangsl@craes.org.cn