改良SBR工艺实现生活污水除磷与半亚硝化

周元正，李 冬*，苏东霞，张功良，张肖静，梁瑜海，张 杰，（.北京工业大学，水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室，北京 004；.哈尔滨工业大学，城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨50090）

改良SBR工艺实现生活污水除磷与半亚硝化

周元正1，李 冬1*，苏东霞1，张功良1，张肖静2，梁瑜海1，张 杰1，2（1.北京工业大学，水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室，北京 100124；2.哈尔滨工业大学，城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨150090）

常温条件下（20～25℃），采用序批式反应器（SBR），应用改进后的运行策略:进水、厌氧搅拌、曝气搅拌、静置沉淀、排水、选择性排泥、污泥床缺氧搅拌，控制污泥龄为20d，溶解氧为0.2～0.5mg/L，实现单污泥系统同步除磷亚硝化的稳定运行.结果表明:总磷去除率为95.9%～97.1%，出水总磷浓度为0.1～0.4mg/L，好氧阶段氨氮去除容积负荷为0.242kg N/（m3·d），出水氨氮和亚硝酸盐氮的比值约为1:1，可以为后续的厌氧氨氧化提供合适的进水.

生活污水；除磷；亚硝化；改进策略；SBR

传统生物脱氮工艺通过硝化和反硝化作用达到脱氮的目的，而反硝化菌要以有机物作为电子供体，因此，实现总氮的去除需要一定量的有机碳源.而部分城市污水经过初沉池之后碳氮比较低，难以满足反硝化细菌对碳源的需求［1］.短程硝化是近几年发展起来的一种新型脱氮技术，其与厌氧氨氧化技术组合而成的自养脱氮工艺与传统的全程硝化反硝化工艺相比，无需外加碳源同时污泥产量少、可减少需氧量［2］，进而节省运行费用和基建费用，具有显著的可持续性与经济效益［3］.针对生活污水碳源不足的特点，有研究学者提出了强化生物除磷、亚硝化和厌氧氨氧化为耦合的污水再生全流程工艺，并提出了组合各个单元，建立更简洁、高效、低耗的城市污水再生全流程工艺的展望［4］.强化生物除磷工艺（EBPR）包括厌氧释磷和好氧吸磷过程，即在厌氧条件下，聚磷菌（PAOs）利用体内多聚磷酸盐分解释放能量，吸收挥发性脂肪酸，并以聚羟基脂肪酸酯（PHA）的形式储存于体内；好氧条件下，PAOs以PHA作为碳源和能量，过量吸收磷酸盐并在体内合成多聚磷酸盐，最终通过排放剩余污泥而达到除磷的目的［5］.

基于以上分析，提出了SBR同步除磷亚硝化+Anammox-SBR组合工艺处理低碳氮比城市生活污水，以最简约、最灵活的方式实现自养生物脱氮与除磷，同时无需投加外碳源.该组合工艺在SBR同步除磷亚硝化系统中实现半亚硝化（即出水约为1）和生物除磷，随后出水进入Anammox-SBR反应器进行自养脱氮.本文主要通过改良SBR的运行策略，研究如何实现SBR同步除磷亚硝化，同时研究系统内亚硝化和除磷特性.

1 材料与方法

1.1 试验装置

试验采用SBR反应器，试验装置如图1所示.反应器由有机玻璃制成，高35cm，直径25cm，有效容积15L，换水比为67%.反应器底部安装内径为14cm的曝气盘进行微孔曝气，由曝气泵及气体流量计控制曝气量.反应器内置搅拌机，以保证泥、水、气混合均匀；还有虹吸排泥器，用以排除污泥床不同深度的污泥.此外反应器内还安置在线pH、DO探头，保证各参数的实时在线监测.进出水及曝气均采用自动控制.

图1 反应器装置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental equipment

1.2 接种污泥与试验用水

接种污泥取自实验室一A/O除磷系统，共接种污泥15L，MLSS为5000mg/L.

试验用水取自北京某大学教工家属区化粪池中的生活污水，不再另外投加任何其它物质，水质情况见表1.

表1 试验水质情况Table 1 Wastewater characteristics

1.3 试验方法

1.3.1 SBR反应器试验方法 在常规SBR运行方法的基础上，加入一些改进策略，如洗泥、选择性排泥和污泥床缺氧搅拌.洗泥是为防止上一周期残余的高浓度亚硝酸盐对下一周期的反应造成影响，即排水后在反应器中注满自来水，沉淀0.5h后排出上清液，以稀释残留混合液中亚硝酸盐的浓度.选择性排泥即使用虹吸排泥器，排出沉淀后污泥床不同深度的污泥，本试验采用的是排污泥床表层污泥（表层污泥指污泥床厚度10%以内的上层污泥）.污泥床缺氧搅拌即沉淀排水排泥后对污泥床进行缺氧搅拌，即利用高污泥浓度条件下的反硝化将残留的亚硝酸盐氮还原成氮气，保证下一个周期释磷阶段的完全厌氧环境.

试验主要分为4个阶段，前3个阶段属于启动部分，后一个阶段属于稳定运行部分，连续运行.采用SBR的运行方式，包括进水、厌氧搅拌、曝气搅拌、静置沉淀、排水、排泥、污泥床缺氧搅拌.具体运行工况详见表2.

1.3.2 污泥床表层污泥和底层污泥释磷对比试验方法 为探究污泥床中表层污泥和底层污泥菌群中聚磷菌对有机物的利用率的差异性，在碳源充足的条件下比较污泥床表层污泥与底层污泥的消耗单位浓度COD释磷量（△CTP/△CCOD）.具体操作方法为:于沉淀排水后，取污泥床表层污泥和底层污泥各100mL置于两个相同的400mL烧杯内.以乙酸钠作为碳源，并用0.5mol/L的HCl溶液和0.5mol/L的NaOH溶液调节pH值为（7.5 ±0.05），控制温度为（22.0±0.5）℃.并配置相同浓度的乙酸钠溶液，调配至相同的pH值，在相同条件下厌氧搅拌进行空白对照.每隔一段时间取样测定COD、总磷（TP）、三氮浓度，直至释磷达到最大值时，计算消耗单位COD释磷量，从而反映污泥床中表层污泥和底层污泥菌群中聚磷菌对有机物的利用率的差异性.在SBR反应器运行稳定的情况下，进行3次平行试验.

表2 反应器运行工况Table 2 Operational conditions of the reacter

1.4 分析项目与方法

DO、温度、pH值均采用WTW在线测定仪测定； COD采用COD快速测定仪测定（5B-3C，连华科技）；总磷（TP）测定采用钼锑抗分光光度法；MLVSS采用重量法测定.水样分析中-N测定采用纳氏试剂光度法-N采用N-（1-萘基）乙二胺光度法-N采用紫外分光光度法.其余水质指标均采用国标方法［6］.

2 结果与讨论

2.1 SBR同步除磷亚硝化的启动

图2 启动阶段关键参数的变化Fig.2 Variation of the key parameters during the startup phase

SBR同步除磷亚硝化的启动共分为3个阶段，图2表示关键参数氨氧化率（AOR）、亚氮积累率（NAR）和 TP（总磷）去除率在启动阶段的变化.

第I阶段:洗泥，进水20min，厌氧搅拌30min，曝气搅拌4h，沉淀1h，排水20min.控制溶解氧DO为0.5～1.5mg/L，当氨氧化率（AOR）达到70%以上，标志第I阶段完成.

第II阶段:洗泥，进水20min，厌氧搅拌30min，曝气搅拌4h，沉淀1h，排水20min.降低溶解氧DO为0.2～0.5mg/L，当氨氧化率超过60%，亚氮积累率（NAR）达到95%以上，第II阶段完成.

第III阶段:洗泥，进水20min，厌氧搅拌延长至4h.曝气搅拌的时间以10min为单位进行微调，当氨氧化率小于60%时，延长曝气搅拌的时间；当氨氧化率大于60%时，缩短曝气时间；控制氨氧化率为57%～63%.沉淀1h，排水20min，排污泥床表层污泥，控制污泥龄为20d.保持溶解氧DO为0.2～0.5mg/L，亚氮积累率达到95%以上，出水磷含量小于0.5mg/L，第III阶段完成，这也标志着以除磷和短程硝化为主导的微生物系统启动成功. 2.1.1 启动过程中亚硝化性能的变化 在接种污泥时，对污泥的初始亚硝化性状进行测定，控制DO浓度为1.0～1.5mg/L，通入生活污水进行曝气，直至氨氮氧化完全，未发现亚氮积累.该测定结果说明初始污泥为全程硝化污泥，仅仅通过简单限氧很难在短期内实现亚氮积累，而且NOB对于低氧环境有一定的适应性.因此在初期的污泥驯化中，首先控制DO浓度为1.0～1.5mg/L，直到AOR达到70%，使AOB（氨氧化细菌）、NOB（亚硝酸盐氧化细菌）均可得到快速增殖.自第9d起，开始进行限氧，控制DO浓度为0.2～0.5mg/L，并且曝气时间不变，氨氧化率降低至60%左右，残留的一部分氨氮使出水中存在一定质量浓度的游离氨（FA），利用低DO及出水FA对NOB的双重抑制，配合阶段III的排泥，将NOB淘汰出系统，实现短程硝化的启动.图3表示系统内AOR、NAR以及氮素浓度的变化.

由图3可知，在前10d高DO（0.8～1.0mg/L）的运行中，出水中并没有出现明显的亚硝氮积累.此过程中氨氮全部转化为硝氮，AOR逐渐上升，由最初的19.5%上升至第7d时的75.8%，可见AOB和NOB均得到了快速增殖.

图3 启动阶段氮素浓度的变化Fig.3 Variation of nitrogen concentration during the startup phase

自第11d起，降低DO至0.3～0.5mg/L，这是由于AOB的氧饱和常数为0.2～0.4mg/L，而NOB的氧饱和常数为1.2～1.5mg/L［9］，可知AOB对氧具有较强的亲和力.低DO条件下大量的AOB优先获得溶解氧，而NOB由于缺少溶解氧使硝化作用减弱，从而限制了硝氮的产生，有利于亚氮的积累.此外，反应过程中始终有一定质量浓度的氨氮，通过公式［10］:

计算出FA的值在0.14～0.82mg/L之间，Anthonisen等［11］研究表明，当FA为0.1～1.0mg/L时，NOB的活性开始受到抑制，因此此阶段反应过程中的FA也可以对NOB造成一定的抑制作用.低DO及反应过程中一定浓度的FA（0.14～0.82mg/L）二者联合抑制了NOB的增殖，促进了AOB的富集，因此控制曝气时间不变，AOR降低，平均值为63.4%，至第18d时出现了亚氮的积累，NAR为43.7%.至第22d时，NAR达97.9%，亚硝化启动成功.

研究表明，从厌氧搅拌至曝气搅拌，亚硝酸盐氧化速率滞后于氨氧化速率，经历长期“饥饿”的AOB可以更多地利用氨产能，使其自身大量增殖［12］，此即AOB的“饱食饥饿”特性，而NOB不具有此种特性.所以，前置厌氧阶段更好的抑制了NOB，加快了亚硝化的启动.

2.1.2 启动过程中除磷性能的变化 阶段I与阶段II的主要目标是富集AOB，淘汰NOB，不对系统中总磷的变化进行测定.从阶段3开始，延长厌氧时间，进行排泥.反应器中进水总磷（TPinf）、厌氧结束总磷（TPmid）、出水总磷（TPeff）以及TP去除率的变化如图4所示.

图4 启动阶段总磷浓度的变化Fig.4 Variation of the TP concentration during the startup phase

从第22d开始，系统进水TP含量维持稳定，出水TP含量不断降低，TP去除率不断提高.直到第30d，出水TP含量已经降低至0.5mg/L以下，去除率上升至97.3%.延长厌氧时间有利于聚磷菌合成足够的PHA，Barnard［13］指出厌氧释磷是聚磷菌好氧过量吸磷的前提.如果聚磷菌不能充分吸收挥发性脂肪酸（VFA）合成PHA，那么好氧条件下PAOs没有足够的PHA作为碳源和能量，不能过量吸收磷酸盐并在体内合成多聚磷酸盐，也就无法实现磷的高效去除.此外，选择性排泥对于优化除磷性能也起很大作用.

聚糖菌（GAOs）作为一种消耗挥发性脂肪酸（VFA）而又对磷的去除没有任何贡献的异养菌，被认为是导致除磷系统恶化的主要原因［14］.引入参数△CTP/△CCOD［7］来研究PAOs和GAOs对碳源的竞争.通过烧杯试验，在相同条件下，比较污泥床表层污泥和底层污泥吸收单位浓度COD的释磷量的差异，△CTP/△CCOD越高，表示聚磷菌对有机物的利用率越高.图5表示污泥床表层污泥和底层污泥△CTP/△CCOD的差异.

图5 表层污泥与底层污泥△CTP/△CCOD的对比Fig.5 Comparison chart of △CTP/△CCODof the surface and bottom sludge

可以看出，底层污泥△CTP/△CCOD的值高于表层污泥，这说明底层污泥聚磷菌对有机物的利用率更高.同时，启动后的△CTP/△CCOD值明显高于启动前的△CTP/△CCOD值.这是因为启动后经过长期的控制污泥龄和优化排泥方式，淘洗了聚糖菌，聚磷菌占据绝对优势.从实验结果来看，聚糖菌和聚磷菌沉淀性能的差异，与Winkler［7］在颗粒污泥实验中得到的结论相似.Winkler［7］认为，聚糖菌和聚磷菌相比没有磷的释放与吸收，在曝气之后，聚磷菌通过吸收大量的磷，增加了比重，提高了其的沉降性能，所以出现了沉淀分离.除此之外，化学沉淀对于磷酸盐有很强的依赖性也被证实［15-16］.相比于聚糖菌，只有聚磷菌分泌磷酸盐，所以化学沉淀也增强了聚磷菌絮体的沉降性能.所以通过选择性排泥，改变聚磷菌和聚糖菌的选择压，提高聚磷菌竞争能力，从而有利于生物除磷的启动和稳定运行.

2.2 稳定运行过程中除磷和亚硝化性能的变化

图6表示稳定运行过程中进出水氮素、总磷的变化.包括进水氨氮浓度-Ninf）、进水亚硝酸盐氮浓度-Ninf）、出水氨氮浓度-Neff）、出水亚硝酸盐氮浓度-Neff）、出水硝酸盐氮浓度-Neff）、亚硝酸盐氮积累率（NAR）、进水总磷浓度（TPinf）、释磷结束总磷浓度（TPmid）、出水总磷浓度（TPeff）和总磷去除率.

图6 稳定运行过程中氮素和总磷浓度变化Fig.6 Variation of nitrogen and phosphorus concentration during the stable operation phase

如图6所示，在阶段IV开始不进行洗泥，上一周期产生的亚硝酸氮残留到下一个周期，导致进水亚硝酸盐浓度增加.一定浓度的亚硝酸盐对生物活性的抑制作用已被证实［17-18］.Zeng［19］在SBR反应器中发现，一定量的亚硝酸盐氮进入厌氧段，反硝化细菌与PAOs争夺碳源，导致PAOs吸收VFA和合成PHA的量减少，当亚硝酸盐氮的浓度达到10mg/L以上时，系统就会受到亚硝酸盐的影响，导致除磷性能恶化.此外，亚硝酸盐氮的存在对GAOs和PAOs的竞争造成影响，而PAOs更加敏感［20］，这将不利于PAOs在竞争保持优势.直到第40d，总磷去除率已经下降至21.3%，厌氧释磷量、好氧吸磷量都大幅度下降，出水总磷浓度上升至6.34mg/L.

从第41d起，在沉淀排水之后，对污泥床进行缺氧搅拌.第42d，进水亚硝酸盐氮浓度得到迅速降低，厌氧释磷量、好氧吸磷量都大幅度上升，直到第49d，总磷去除率上升至95.2%，出水总磷浓度保持在0.19～0.44mg/L，除磷性能得到恢复.图7表示在20d时，阶段IV典型周期中反应器内部氮素、总磷和COD的变化图.

由图7可知，系统具有很好的亚硝化性能，基本没有硝酸盐氮生成.出水亚硝酸盐氮和氨氮的比值接近1:1，符合厌氧氨氧化工艺的进水氮素比例.从长期运行结果来看，运行策略中的前置厌氧、低溶解氧、污泥龄（20d），都有利于抑制NOB，从而保证了亚硝化的稳定性.从图7可知，COD的去除出现明显的阶梯性，厌氧阶段降解大部分的有机物，剩余的有机物在好氧阶段得到了进一步降解，厌氧去除COD占去除总量的80.8%，好氧去除COD占去除总量的19.2%.同时可以看出厌氧阶段去除的COD集中在前120min，约占总厌氧阶段COD去除量的98%，并与释磷量最大点同时出现.分析其原因，生活污水中COD含量普遍不高，容易被降解的有机物如VFA在反应初期就被迅速地降解掉.水体中VFA的不足会抑制聚磷菌的释磷［21］，这也解释了厌氧阶段释磷量最大值与COD降解最大值为什么出现在同一时刻.在缺氧段，经过污泥床的反硝化作用，亚氮浓度由36.5mg/L降低至1.2mg/L.缺氧搅拌过程中，搅拌速度不宜过快，否则易混进空气中的氧气，破坏缺氧环境，以水平面不出现漩涡为宜.在反应器稳定运行过程中，如图6所示，当反应器运行到54d，因为缺氧搅拌速度过快，亚氮并没有在缺氧段得到还原，导致厌氧阶段不但没有释磷，反而出现吸磷现象.

图7 典型周期污染物变化Fig.7 Variation of pollutants in typical operational cycle

有研究表明［22］，根据对O2、和电子受体的不同，PAOs共可被分为P0、PN，Pn/PNn、PON、PONn等五大类:其中PO属于好氧PAOs（APAO），PN和Pn/PNn属于DPAOs，而PON和PONn为兼性PAOs微生物；兼性PAOs是生物除磷的主要贡献者，兼性PAOs菌比例越高，种类越丰富，除磷能力越强.在系统稳定运行至61d时，进行验证是否存在以为电子受体的反硝化聚磷菌（Pn/PNn、PONn）的烧杯试验.图8表示烧杯内COD、TP和-N浓度的变化.

图8 烧杯试验中污染物浓度的变化Fig.8 Variation of pollutants in jar test

由图8所示，进入厌氧阶段4h以内，大部分的COD被快速去除，释磷量上升至25.3mg/L，释磷完成.加入NaNO2以后，亚硝酸盐浓度瞬间提高至35.1mg/L，4h后持续降低至12mg/L.随着亚硝酸浓度的降低，烧杯内出现吸磷现象，总磷浓度降低至3mg/L.未加入NaNO2的空白对照组没有明显的吸磷现象.从图8可以看出，在加入NaNO2之后的1h以内，并没有立即产生明显的吸磷反应.分析其原因在于过高的亚硝酸浓度会抑制聚磷菌的吸磷.1h以后，由于污泥中的异养反硝化细菌将亚硝酸盐降低至25.3mg/L，才逐渐有吸磷反应.该抑制浓度高于某些研究中报道的抑制浓度［23］，原因在于污泥长期处在高亚硝酸盐氮浓度（30mg/L）下，对的毒害作用有一定的抵御能力.同时经过长期排泥，不能耐受高浓度亚硝酸盐抑制的微生物逐渐被淘汰出污泥系统.

3 结论

3.1 常温生活污水SBR同步除磷亚硝化启动策略分为3个阶段:第1阶段采用高DO（0.5～1.5）mg/L，以AOR达到70% 标志第一阶段完成.第2阶段采用低DO（0.2～0.5）mg/L，以AOR超过60%，NAR达到95%标志第2阶段完成.第3阶段，延长厌氧搅拌时间至4h，以AOR为57%～63%控制曝气时间，选择性排污泥床表层污泥，控制SRT为20d，以TP去除率达到95%标志第3阶段完成.经过31d实现了生活污水SBR同步除磷亚硝化的启动.

3.2 SBR同步除磷亚硝化能够高效运行的两个改进策略:（1）选择性排泥:通过烧杯试验发现，在启动前后，污泥床表层污泥聚磷菌对有机物的利用均低于底层污泥.启动前△CTP/△CCOD分别为0.167和0.253，启动后分别为0.335和0.375.通过排表层污泥，优化聚磷菌与其他异养菌之间的选择压，提高除磷性能.但是絮状污泥的沉淀分层的机理还需要进一步验证和研究.（2）后置污泥床缺氧搅拌:发现进水亚硝酸盐浓度超过8.5mg/L时，将对厌氧释磷产生抑制作用.采用后置污泥床缺氧搅拌，利用高污泥浓度下的反硝化将亚硝酸盐浓度降低至2mg/L以下，保证厌氧释磷得以完成. 3.3 由于长期处于高浓度亚硝酸盐的环境下，烧杯试验验证了反应器内存在以-N为电子受体的反硝化聚磷菌，对-N的耐受浓度为25.3mg/L.反硝化聚磷菌的存在丰富了聚磷菌的种类，有利于除磷系统的稳定.

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Partial nitritation and phosphorus removal in improved SBR process treating domestic wastewater.

ZHOU Yuan-zheng1， LI Dong1*， SU Dong-xia1， ZHANG Gong-liang1， ZHANG Xiao-jing2， LIANG Yu-hai1， ZHANG Jie1，2（1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment，Harbin Institute of Technology， Harbin 150090， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1351～1358

The stable operation of dephosphorization-nitrosation was realized by a sequencing batch reactor （SBR） with improved operating strategy at normal temperature （20～25℃）. The operating strategy include water loading， anaerobic mixing， aeration mixing， settling， drainage， selective sludge discharging and sludge bed anoxic mixing. In addition， the sludge age was 20d and the dissolved oxygen was 0.2～0.5mg/L. The results showed that the TP removal rate was 95.9%～97.1% and the volumetric load of ammonium removal during aeration phase was 0.242kg N/ （m3·d）.The effluent of dephosphorization-nitrosation with the TP was 0.1～0.4mg/L and the ratio of ammonia nitrogen and nitrite nitrogen was about 1:1， which was appropriate for the influent of anaerobic ammonium oxidation process.

domestic wastewater；dephosphorization；nitrosation；improved strategies；SBR

X703.1

A

1000-6923（2015）05-1351-08

周元正（1990-），男，湖南株洲人，硕士研究生，研究方向为水质科学与水环境恢复技术.

2014-09-29

国家科技重大专项-水专项（2012ZX07202-005）；国家自然科学基金（51222807）；北京市长城学者计划

* 责任作者， 教授， lidong2006@bjut.edu.cn