机械搅拌对CANON污泥快速颗粒化的影响

李 冬，苏庆岭，梁瑜海，吴 青，张 杰，2（.北京工业大学水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室，北京 0024；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨 50090）

机械搅拌对CANON污泥快速颗粒化的影响

李 冬1*，苏庆岭1，梁瑜海1，吴 青1，张 杰1，2（1.北京工业大学水质科学与水环境恢复工程北京市重点实验室，北京 100124；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江 哈尔滨 150090）

采用单纯依靠曝气的SBR反应器（R1）与曝气和机械搅拌联合的SBR反应器（R2），研究了不同控制方式对CANON污泥颗粒化的影响.结果表明，R2仅用40d即成功实现颗粒化，比R1用时减少三分之一；颗粒化期平均总氮去除率为83.07%，平均总氮容积负荷为0.26kgN/（m3·d），比R1脱氮效果更加稳定高效，证实了机械搅拌有利于提高粒径增长速率及脱氮能力.采用曝气和机械搅拌联合方式可有效缩短CANON污泥颗粒化的时间，并能实现稳定高效的总氮去除，是CANON污泥颗粒化的有效手段.

CANON；颗粒污泥；曝气；机械搅拌；颗粒化

全程自养脱氮（CANON）工艺是近年发展起来的一种新型脱氮工艺，好氧氨氧化菌AOB与厌氧氨氧化菌Anammox在同一个反应器中共存，二者协同作用，将污水中直接转化为N2，同时产生少量的与传统的全程硝化反硝化工艺相比，可减少曝气量［2］、无需外加有机碳源，污泥产量少，节省运行和基建费用，具有显著的可持续性与经济效益［3］.

目前，CANON工艺主要通过生物膜法［4-5］和活性污泥法［6-10］实现，但生物膜法易堵塞，且堵塞后脱氮效果急剧变差，而普通活性污泥法总氮负荷较低［9-10］.颗粒污泥由于其独特的构造，单位体积能容纳更多生物量，污泥停留时间（SRT）长，沉降性好，成为CANON工艺理想的实现形式.与一般的好氧颗粒污泥由好氧微生物组成不同，CANON颗粒污泥是由好氧的AOB和厌氧的Anammox菌组成，高浓度溶解氧对Anammox菌有抑制作用，尤其当以絮状污泥为种泥培养颗粒污泥时，溶解氧对裸露的Anammox菌抑制效果更明显，所以实现CANON污泥颗粒化的初期，溶解氧要限制在较低的水平［11-12］，不能通过较大的曝气使污泥混合均匀［13-14］.因此，在SBR试验研究中，仅依靠空气气提，不足以使CANON颗粒污泥充分混匀.

针对上述问题，国内外研究者通过外加机械搅拌研究好氧颗粒污泥的形成和效果，取得了一定的成果.易诚等［15］认为相比普通SBR反应器，外加机械搅拌形成的二次流场能缩短好氧颗粒形成时间，且形成的颗粒密实，COD去除率较高，Zhong等［16］在培养反硝化颗粒污泥时得到了相似的结论，搅拌条件下颗粒稳定性更好.而有关单纯依靠曝气与曝气和机械搅拌联合方式对CANON污泥颗粒化时间和脱氮效果影响的对比研究却鲜见报道.作者采用SBR，系统地研究了2种条件下颗粒化过程的差异，旨在解决目前CANON污泥颗粒化时间长、不易长期稳定运行的缺点，为深入研究CANON颗粒污泥在污水处理中的应用提供参考.

1 材料与方法

1.1 试验装置

试验采用两个SBR反应器R1、R2，试验装置如图1所示.反应器由有机玻璃制成，高100cm，内径为9cm，有效容积5.4L，换水比为50%.在反应器壁的垂直方向设置一排间距为10cm的取样口，用以取样和排水.反应器底部安装直径为7cm的曝气环进行微孔曝气，由气泵及气体流量计控制曝气强度.反应器外部设有水浴套筒，用以控制反应温度.R2顶端外加机械搅拌设备.反应器设置水质监测设备，用以监测pH值、DO、温度（T）等.

1.2 接种污泥与试验用水

接种污泥采用高温高氨氮配水稳定运行的CANON生物滤柱反冲洗出的絮状污泥，MLSS 为5852mg/L，初始粒径为198μm，每个反应器均接种5L.试验用水为人工配水，水质情况见表1.

图1 反应器装置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental equipment

表1 试验水质情况Table 1 Wastewater characteristics

1.3 试验方法

采用SBR的运行方式，包括进水阶段（2min）、反应阶段（反应时间根据周期试验结果确定）、沉淀阶段（5min）、排水阶段（2min）.温度均控制在（30±1）℃.混匀方式上，R1只依靠曝气，R2依靠曝气和机械搅拌（200r/min）联合方式.其他运行条件均相同.

一般情况下，为了维持CANON工艺的稳定运行，均控制DO条件（DO＜0.25mg/L），本试验控制初始DO为0.25mg/L，此时断面上升气速为0.018cm/s.R1、R2在相同断面上升气速条件下由曝气提供的剪切力相同，在该前提下探讨机械搅拌的加入是否能够在提高氮去除负荷的同时缩短污泥颗粒化的时间.

1.4 分析项目与方法

DO、温度、pH值均采用WTW测定仪测定；MLSS、MLVSS采用重量法测定；颗粒粒径采用Mastersize 2000型激光粒度仪测定.水样分析中测定采用纳氏试剂光度法采用N-（1-萘基）乙二胺光度法采用紫外分光光度法，胞外聚合物中多糖和蛋白质的测定采用苯酚-硫酸法［17］和Bradford法［17-18］，其余水质指标分析方法均采用国标方法［19］.

本试验中氨氧化率、总氮去除率按下式计算:

式中:ΔCNH+4-N为进出水氨氮的浓度差，ΔCNH+4-Ninf为进水氨氮浓度，ΔCTN为进出水总氮的浓度差，CTNinf为进水总氮浓度，以上各量单位均为mg/L.

2 结果与讨论

2.1 颗粒粒径变化及氮去除效果

由图2可知，接种污泥在SBR反应器中驯化15d，接种时初始粒径为198μm，不同控制方式下，R1经过59d，R2经过40d，颗粒体积平均粒径都达到了400μm以上，颗粒化成功［20］.R1在前22d粒径增长较慢，平均增长速率仅为0.48μm/d，从第22～59d，粒径基本呈线性增长，平均增长速率为4.29μm/d；R2初期有一个粒径从198μm减小到176μm的过程，至第22d粒径基本恢复到接种时水平，从第22～40d，粒径快速增长，平均增长速率为11.22μm/d.分析原因认为，R1、R2都存在适应期，但由于R1与原SBR驯化反应器形式差别不大，适应期仅表现为粒径增长速率较慢，R2由于机械搅拌的作用，前期出现颗粒解体，粒径变小，适应期结束后R2增长更快，说明机械搅拌的加入有利于启动期颗粒粒径的快速增长.

对比氮素去除效果，由图2可知，由于体系污泥浓度和活性不断变化，所以在保证一定的氨氧化率前提下，启动期HRT会随时间变化，因为本试验污泥粒径较小，Anammox菌不像在生物膜和成熟颗粒中受AOB保护，在已有研究中也发现，此种情况下一般都采用与本试验相似的操作方法，即低断面上升气速，且每个HRT条件下稳定数天，以保证反应器AOB和Anammox菌活性，依照HRT的不同将R1和R2分别分成I～V和I～IV几个阶段分别讨论，R1的HRT分别为37， 30，36，40，44h，R2的HRT分别为35，31，27，34h.对于R1，第I阶段随着微生物对系统的适应，污泥活性增强，在HRT不变的情况下，氨氧化率随时间的变化升高，在第II阶段HRT适当降低，初始氨氧化率仍能达到88.64%，随着污泥浓度的下降，氨氧化率持续下降，至第19d，氨氧化率仅为75.84%，虽然在第III、IV阶段相继提高HRT，但氨氧化率仍会在阶段结束时降到80%以下，直到第V阶段才能保持相对稳定的氨氧化率，平均氨氧化率为88.17%，另外，在第14，15，22，26，27周期R1出现明显的污泥沉积现象，这是造成在这些周期氨氧化率相较于之前周期有明显下降的原因.相比于R1，R2由于机械搅拌能使污泥混合更均匀，除第III阶段由于污泥浓度下降出现明显的氨氧化率下降外，其余阶段均能保持在90%以上，平均氨氧化率为95.55%.

图2 颗粒粒径、氨氧化率及HRT随时间的变化Fig.2 Variations of particle size， ammonia oxidation rate and HRT

由图3可知，R1、R2总氮去除率和氨氧化率有相似的变化规律，R1由于混合不均匀及污泥沉积等原因，使其总氮去除率和总氮容积负荷有相当大的波动，平均总氮去除率为75.57%，平均总氮容积负荷为0.2kgN/（m3·d），在相对稳定的第V阶段，平均总氮去除率为76.97%，平均总氮容积负荷为0.175kgN/（m3·d）.相比于R1，R2混合更均匀，总氮去除率和总氮容积负荷相对稳定，平均总氮去除率为83.07%，平均总氮容积负荷为0.26kgN/（m3·d），在第IV阶段，平均总氮去除率为83.58%，平均总氮容积负荷为0.25kgN/（m3·d）.R2在颗粒化成功（40d）后亚硝酸盐氮浓度低于3mg/L，总氮消耗量与硝酸盐氮生成量ΔTN/Δ连续7d大于8，说明此时反应器AOB和Anammox菌活性好且NOB受到抑制，故提高曝气，使断面上升气速升高到0.026cm/s，维持氨氧化率98%左右时，HRT降低到30h（图2），此时总氮去除率能达到84.5%，总氮容积负荷升高到0.29kgN/（m3·d）（图3）.

综上所述，采用曝气和机械搅拌联合方式的R2仅用40d体积平均粒径即达到403μm，比仅采用曝气方式的R1用时减少三分之一，且脱氮效果更加稳定高效.

机械搅拌力产生的横向流场和曝气产生的纵向流场合成，产生更高的水力剪切力［15］，Tay等［28］认为，好氧颗粒污泥在高水力剪切力条件下能分泌更多的胞外聚合物，有助于细胞聚集形成颗粒污泥，所以推测，R2在机械搅拌施加的外力的刺激下，颗粒分泌更多胞外聚合物，有利于颗粒的快速生长.

挥发性悬浮固体浓度一定时，系统污泥量能反映生物量的多少，直接影响脱氮效能，而好氧条件下颗粒污泥形成外部好氧、内部厌氧的结构［21］，有利于AOB和Anammox菌在不同区域生存，由此可推测R2脱氮能力强可能因为两方面原因:一:颗粒沉降性能好，密实度高［15］，这种性状的好氧颗粒污泥反应器一般能持留更多污泥［16］，有利于提高其脱氮能力.二:机械搅拌使反应器内剪切力较强，形成的颗粒密实度高，溶解氧不易穿透到颗粒内部［27］，颗粒厌氧微环境更好，作为限制脱氮速率提高的Anammox菌受到保护，使得总体污泥活性更高［5］，有利于提高其脱氮能力.

图3 总氮去除率及总氮容积负荷随时间的变化Fig.3 Variations of the removal rate and volume load of TN

2.2 粒径增长速率影响因素

关于污泥颗粒化，学术界存在诸多假说［21］，通过大量试验研究，胞外聚合物（EPS）假说得到了许多学者的认同，该假说认为，EPS中多糖（PS）和蛋白质（PN）的含量变化与颗粒形态和粒径增长有一定的关系.

由图4可以发现，随着试验进行，R1、R2PS相对含量减少，PN相对含量增多，PS与PN的比值降低，这与Liu等［24］得出的结论一致.刘丽、朱邦辉等［25-26］认为，颗粒形成过程中PS起架桥作用，PN通过影响污泥相对疏水性和表面电荷改变污泥表面特性，两者作为EPS的主要成分，对颗粒污泥的形成有重要影响.对比图4两反应器PS、PN含量可知，R2PS、PN总含量要高于R1，而R2颗粒度过解体期后粒径增长速率也要高于R1，这证实了推测“R2在机械搅拌施加的外力的刺激下，微生物分泌更多EPS，有利于颗粒的快速生长”.但分析R1、R2可知，并不是所有EPS含量高时的粒径增长速率更大，但粒径增长速率随PS/PN减小而增大（图4），存在一定的相关性，所以，PS、PN的相对含量变化应该是影响粒径增长速率的真正原因.

图4 PS、PN含量与粒径增长速率随时间的变化Fig.4 Variations of the content of PS， PN and particle growth rate

图5 PS/PN与粒径增长速率关系Fig.5 Profilesof the value of PS/PN and particle growth rate

由图5可以发现，粒径增长速率与PS/PN之间存在线性负相关关系，R1相关系数小于R2，这可能是由于R1系统较混乱，颗粒在不稳定流场内运动，颗粒表面不能接受稳定的外力刺激，导致生成的PS、PN含量不稳定，从而相关性较差，R2在机械搅拌下形成更稳定的二次流场［15］，所以相关性更好.对比R1、R2可以发现，颗粒化期PS/PN随试验进行比值减小，而随试验进行粒径增长速率变大，在适应期（1～11d）结束后，R2粒径增长速率明显大于R1（图4），由图5分析认为，由于R2反应器PN相对含量更高，EPS中PN/PS与污泥表面疏水性呈正相关［22］，疏水性增加，细菌之间的粘附性能也随之增加［23］，细菌表面自由能的降低将促使细胞聚集，而细胞疏水性能的增加能够降低细胞表面自由能，所以疏水性能的增加将加强细胞间的亲和力，从而形成结实稳定的颗粒结构［21］.由此可知，随着试验进行，机械搅拌施加额外剪切力能使反应器内AOB和Anammox菌分泌的EPS中PN所占比重增大，进而使颗粒污泥更快的形成，粒径增长速率更大.

综上所述，随着试验进行，通过机械搅拌剪切力的刺激，R2分泌的EPS中PN所占比重增大，使细胞疏水性增加，颗粒更快形成，粒径增长速率更大.

2.3 脱氮能力影响因素

2.3.1 污泥量与污泥活性对脱氮能力的影响 CANON颗粒污泥主体由活性微生物AOB和Anammox菌组成，污泥量与脱氮效果有直接关系.试验中，虽然排水时泥水界面已经处于排水口以下，但是仍然会有沉降性较差的污泥排出反应器外，由于其主体微生物AOB和Anammox是自养菌，世代周期长，所以必然导致在开始的一段时间微生物增值速度小于污泥流失速度，污泥浓度在一段时间内持续下降（图6），由于反应器体积较小，为避免频繁取泥对系统产生影响，采用重量法测MLSS时，每隔10d左右测一次.

由图6可以发现，R1在培养前期混合液MLSS高于R2，颗粒化完成时，MLSS分别为0.99，1.27g/L，第59d R2的MLSS为1.62g/L，最终R2能持留更多的污泥，且颗粒化完成后MLSS呈上升趋势.这是由于R2前期机械搅拌使污泥解体，污泥流失快，后期颗粒沉降性能更好，能持留更多的污泥量.污泥体积指数（SVI）是衡量沉降性能的重要指标，接种污泥SVI为41.87mL/g，低于一般的活性较好污泥的50～120，说明接种污泥中无机质含量偏多，缺乏活性和吸附能力；颗粒化完成时，R1SV30下降到6.5mL，MLSS下降到0.99g/L，SVI为65.7mL/g，R2SV30下降到6.5mL，MLSS下降到1.27g/L，SVI为51.18mL/g，可以发现R2的MLSS高于R1的MLSS，但SV30相同，说明两反应器沉降性能有了明显提高，沉降性能R2要优于R1，能持留更多的污泥量.

图6 MLSS、MLVSS及总氮污泥负荷随时间的变化Fig.6 Variations of the content of MLSS， MLVSS and TN sludge load MLSS

MLVSS与MLSS的比值表征了污泥系统活性微生物含量的高低，比值越大活性微生物越多，R1和R2的MLVSS/MLSS在初始阶段略有上升，此后基本保持不变，平均值分别为85.6%和85.5%（图6），说明两种方式下活性微生物所占比重差别不大.

如图6所示，R2在第1，11，22，40d总氮污泥负荷为0.04，0.07，0.09，0.20kgN/（kgMLSS·d），而R1在第1，11，22，40，60d总氮污泥负荷为0.03，0.05，0.06，0.09，0.18kgN/（kgMLSS·d），可见在颗粒化阶段总氮污泥负荷R2普遍高于R1，且在颗粒化完成时比R1高出10%，即在两反应器活性微生物所占比重差别不大的前提下，R2污泥活性要高于R1.而颗粒化完成时R2的MLSS为1.27g/L，高于R1的0.99g/L，由此可知污泥量和污泥活性共同影响系统的脱氮能力.

2.3.2 DO浓度对污泥活性的影响 溶解氧传质是影响CANON工艺脱氮能力的重要因素［6］.较高的DO浓度提高了生物膜之间氧的传质速率［6］，因而能提高AOB菌氧化氨氮的速率，而过高DO浓度会对厌氧氨氧化过程产生抑制［5］，影响系统脱氮效能，如果系统能耐受较高的DO浓度，且不对厌氧氨氧化过程产生抑制，则能获得较好的脱氮效果.图7为R1、R2在颗粒形成过程中随着粒径增长，在不破坏CANON工艺的前提下相应粒径条件所能耐受的最大DO浓度.

图7 颗粒污泥粒径与耐受最大DO的关系Fig.7 Profiles of particle size and maximum tolerated DO

由图7可知，R1、R2颗粒形成过程中，粒径与该粒径范围下所能承受的最大DO浓度表现出较好的线性相关性.

通过氧穿透深度［27］计算公式:

式中:Cxf为生物膜生物量浓度，mol/m3；Csi为生物膜表面的氧浓度，molO2/L；D为氧弥散系数，m2/s；为特定最大氧吸收速率，s-1.

可知，在一定的生物量条件下，氧穿透深度与生物膜表面的氧浓度即系统中DO浓度正相关，在不破坏CANON工艺前提下R2在相同的粒径条件下所能承受的最大DO浓度值要高于R1（图7），由此可推知在曝气和机械搅拌联合作用下，相同DO浓度条件下R2颗粒氧穿透深度小于R1，能维持更好的厌氧微环境，保护Anammox菌免受溶解氧抑制，提高系统脱氮能力.

综上所述，在机械搅拌和曝气联合作用下，R2形成的颗粒污泥沉降性好，能持留更多的污泥量；相同DO条件下R2氧穿透深度小于R1，能维持较好的厌氧微环境，保护Anammox菌，使得总体污泥活性更高，两者共同作用有利于提高其脱氮能力.

3 结论

3.1 采用曝气和机械搅拌联合方式，仅用40d即成功实现颗粒化，比仅采用曝气方式的系统用时减少三分之一；平均总氮去除率为83.07%，平均总氮容积负荷为0.26kgN/（m3·d），与R1对比脱氮效果更加稳定高效.

3.2 随着试验进行，通过机械搅拌剪切力的刺激，R2分泌的EPS中PN所占比重增大，使细胞疏水性增加，颗粒更快形成，粒径增长速率更大.

3.3 采用曝气和机械搅拌联合方式能持留更多的污泥量，且总体污泥活性更高，有利于提高系统脱氮能力.

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Influence of mechanical stirring on the rapid granulation of CANON sludge.

LI Dong1*， SU Qing-ling1， LIANG Yu-hai1， WU Qing1， ZHANG Jie1，2（1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China；2.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment， Harbin Institute of Technology， Harbin 150090， China）. China Environmental Science，2015，35（1）：72～79

Effect of different control modes on the granulation of the CANON sludge were studied with the aeration SBR reactor （R1） and aeration combined with mechanical stirring SBR reactor （R2）. R2 granulation used 40 days， a third shorter than R1； the mean TN removal efficiency and volume loading of R2 was higher and more stable than R1， which was 83.07% and 0.26kgN/（m3·d）， which confirmed the mechanical stirring will improve the particle growth rate and nitrogen removal performance. This research demonstrated that aeration combined with mechanical stirring was an efficient method to shorten the granulation time of the CANON sludge and achieve stable and high removal of TN.

CANON；granular sludge；aeration；mechanical stirring；granulation

X703.1

A

1000-6923（2015）01-0072-08

李 冬（1976-），女，辽宁丹东人，教授，博士，主要从事污水处理与回用新技术研究.发表论文100余篇.

2014-05-15

国家自然科学基金（51222807）；国家科技重大专项-水专项（2012ZX07202-005）

* 责任作者， 教授， lidong2006@bjut.edu.cn