中国部分城市空气环境铅含量及分布研究

邹天森，张金良*，陈 昱，王慢想，潘丽波，王先良，魏复盛（.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 000；.中国环境科学学会，北京 0008；.中国环境监测总站，北京 000）

中国部分城市空气环境铅含量及分布研究

邹天森1，张金良1*，陈 昱2，王慢想1，潘丽波1，王先良1，魏复盛3（1.中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012；2.中国环境科学学会，北京 100082；3.中国环境监测总站，北京 100012）

为描述我国城市空气环境铅含量的水平和分布特征.通过计算机在CNKI、万方、维普、Science Direct、Google Scholar和PubMed等数据库检索和搜集2000～2012年间发表的关于空气颗粒物中重金属含量的文献，剔除重复后，按照拟定的标准进行筛选，共有69篇文献纳入分析研究，涉及30个省/市共42个城市，有效样本数大于5489个.空气环境铅含量均以PM10的监测结果计（以下同，包括我国环境空气质量标准限值），其加权平均值为（256.5±192.0）ng/m3，其中，18个城市（占42.96%）空气中的铅含量超过我国环境空气质量标准（GB3095-2012）的年均限值（272.5ng/m3），其平均值为（551.0±350.3）ng/m3；湖南长沙、广东韶关、辽宁沈阳、江西永修、陕西西安和辽宁葫芦岛6个城市（占14.3%）的空气环境铅含量超过季均限值（545.0ng/m3），其铅含量分别为554.4，637.0，638.8，764.1，1018.6，1721.2ng/m3.我国经济较发达的京津唐、环渤海圈以及珠江三角洲地区的空气环境铅含量较高；我国北方城市空气环境铅含量在冬春季相对较高，是夏秋季节的1.2～1.9倍，东南沿海城市空气环境铅含量的季节性变化不明显；广州、上海、北京和成都的数据分析显示自2003年以来，空气中的铅含量呈明显的下降趋势.上述分析结果表明，我国空气环境铅含量较高，总体呈现下降趋势.

城市空气；PM10；铅；含量；分布

铅是环境中常见的有毒重金属，我国已将其列入大气环境优先控制名录［1］.我国自禁止使用含铅汽油后，大气铅污染一定程度上得到了控制［2］，然而我国大气铅污染依然受到汽车尾气和矿产开采及冶炼的严重影响［3-4］.

国内外大量文献报告了我国城市空气环境铅含量，但就全国范围内的报道较少，Zhang等［5］报告了长沙-株州-湘潭城市群空气环境铅含量水平，为201.0ng/m3；谭吉华等［6］报告了我国44个城市空气环境铅含量的平均值为304.2ng/m3，总结了我国空气环境铅污染的来源，但其并未指出研究城市空气环境铅污染具体的颗粒物形式，不能直接地进行铅含量的相关运算，也不能准确地进行城市之间的横向比较，不能反应出我国空气环境铅含量的实际水平.目前大多数研究往往基于以下原因很难反应出全国范围内的铅污染水平:（1）单一城市研究为主，采样和检测方法不一致；（2）涉及研究的空气颗粒物类型不一致，不适于城市间的横向比较.为了解我国城市空气环境铅含量水平，本文在收集国内外文献资料的基础上，通过系统详细的分析，描述了我国城市空气环境铅含量的现状、分布特征及时间变化趋势.

1 材料与方法

1.1 文献搜集与筛选

使用中文关键词“大气/空气/颗粒物/TSP/PM10/PM2.5”和“铅/重金属”，在CNKI、万方和维普等数据库检索收集2000年以来发表的相关中文文献；使用英文关键词“atmosphere/PM10/ PM2.5”和“lead pollution/heavy metals”，在Science Direct，Google Scholar和Pubmed等数据库检索收集2000年以来发表的相关英文文献.剔除重复报道的文献后，按照以下标准进行文献筛选:（1）文献报道了颗粒物的类型（TSP、PM10或PM2.5）；（2）颗粒物中铅含量的检测方法为电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）、电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-AES）、原子吸收法（AAS）或原子荧光法（XRF）；（3）结果以空气中的铅含量表示，单位为ng/m3或μg/m3.

1.2 数据的转化及整合

为保证数据的可比性，将文献中以TSP、PM2.5计的空气环境铅含量转换为以PM10计.为方便与我国现行空气质量标准限值比较，按照同样的方法计算出空气质量标准中以PM10计的铅含量标准限值.结果中所有的空气环境铅含量均以PM10计.

1.2.1 以TSP计的空气环境铅含量转换 采用公式（1）～（3）将以TSP计的空气环境铅含量进行换算［7］.并用同样的方法计算出我国《环境空气质量标准》（GB3095-2012）中以PM10计铅含量的年平均限值和季平均限值分别为272.5，545.0ng/m3.

式中: PbT和PbPM分别为以TSP和PM10计的空气铅的质量浓度；RT、RPM分别为TSP和PM10中铅的质量百分比分别为TSP和PM10的质量浓度.根据文献报道［8-9］，短时期内RPM/RT变化不大，铅在细颗粒物中的富集明显，RPM/RT取常数1.25.则:

1.2.2 以PM2.5计的空气环境铅含量转换 筛选出的文献中有16个城市同时报告了以PM2.5和PM10计的空气环境铅含量.分析显示两者具有良好的正相关关系:

式中:PbPM10，PbPM2.5分别为以PM10和PM2.5计的空气环境铅含量（R2=0.9906），见图1.

1.3 空气环境中铅含量平均值的计算

采用加权平均值法进行计算空气环境中的平均铅含量，计算公式见（5）:

式中:x1、x2…xn是相关研究报道的空气环境铅含量；n1、n2…nn为监测样本数.

图1 PM10和PM2.5中铅含量的相关性Fig.1 Correlation of lead content in PM10and PM2.5

2 结果与分析

2.1 文献收录情况

共搜索出相关文献232篇，剔除重复报道后为218篇，按拟定的标准选出69篇文献（其中中文58篇、英文11篇），涉及全国30个省/市的42个城市，有效样本大于5489个.入选的文献中，铅的测定以ICP-MS方法使用最多，占42%；其次为ICP-AES，XRF和AAS，分别占21%，20%和17%.

2.2 我国部分城市空气环境铅含量

42个城市空气环境铅含量中位数为228.4ng/m3（范围为1.8～1721.2ng/m3），见表1.加权平均值法计算得出42个城市的铅含量平均值为256.5ng/m3，低于我国现行《环境空气质量标准》（GB3095-2012）年均值（272.5ng/m3）.辽宁省葫芦岛市空气环境铅含量最高，为2591.4ng/m3，为我国环境空气质量标准年平均限值的9.51倍.有18个城市（42.9%）空气环境铅含量超过国家空气质量标准的年平均限值，其空气环境铅含量平均为（551.0±350.3）ng/m3，其中湖南长沙、广东韶关、辽宁沈阳、江西永修、陕西西安和辽宁葫芦岛6个城市（占14.3%）的空气铅含量超过国家空气质量标准的季平均限值，分别为554.4， 637.0， 638.8，764.1， 1018.6， 1721.2ng/m3.

2.3 空气环境铅含量的空间分布特征

图2 我国部分城市空气环境铅含量的空间分布Fig.2 Spatial distribution of atmospheric lead contents in several cities

表1 全国部分城市空气铅含量统计表Table 1 The atmospheric lead contents in several cities， China

续表1

利用ArcGIS10.1中的地图制作工具作出我国城市空气铅含量的空间分布情况，见图2.结果显示我国北方京津唐和环渤海地区的铅含量较高，中部的西安和南部的珠江三角洲铅含量也明显高于其他城市，西部和东部沿海城市铅含量相对较低，整体上呈现出南北发达地区空气铅含量高，中西部偏远欠发达地区含量低的特点；在人口密集、经济水平发达的地区空气铅含量水平较高，与相关文献报道一致［10-13］.提示空气环境铅污染水平与经济发展密切相关，应加强工业企业铅排放的控制.

表2显示，我国总体空气环境铅污染水平明显高于欧美等发达国家及与我国邻近的日本和韩国，也远远高于新西兰的铅含量水平，但低于南非和印度等国家.提示我国空气环境铅污染相对严重，污染形势不容乐观.我国香港和澳门特别行政区空气环境铅污染较轻，铅含量分别为80.0，59.5ng/m3，远低于我国大陆地区，但高于美国加州和德国埃尔福特.

2.4 空气环境铅含量的季节性变化

入选的文献中，报道空气环境铅含量季节性变化的有17个城市，总体表现为冬春季高于夏秋季，冬春季与夏秋季空气铅含量的比值为1.40±0.69；部分城市表现为夏秋季高于冬春季.城市间的季节性差异较大，大部分城市（12/17）比值大于1，平均值为1.66±0.62（范围:1.20～3.58），其中新疆乌鲁木齐市2009年监测结果的比值最高（为3.58）.多数沿海城市（厦门、天津除外）和少数内陆城市（唐山、南昌）比值小于1（0.42～0.92），见表3.

表2 世界主要国家空气环境中的铅含量Table 2 Atmospheric lead contents in some world cities

表3 冬春季与夏秋季空气铅含量的比较Table 3 Comparison of atmospheric lead contents in winter-spring and summer-fall

总体来看，我国空气环境铅含量在冬春季相对较高，沿海城市与北方内陆城市的季节性变化存在明显的差异.沿海城市（青岛除外）空气环境铅含量的季节性变化不明显，冬春季节略低于夏秋季节；内陆城市（济南和南昌除外）冬春季高于夏秋季.根据文献报道，其原因可能为:（1）北方城市冬春季节燃煤供暖是影响当地空气环境铅含量的一个主要因素［49，92-94］；（2）我国大部分地区是夏季高温多雨，冬季寒冷干燥的季风气候，夏秋季地区空气湿润、多雨，通过冲刷、雨除等作用使空气环境铅含量大大降低，因而铅含量在夏秋季往往相对较低［53］；（3）沿海地区夏秋季属于旅游旺季，人群数较多、汽车活动较频繁，交通尾气排放相对较多从而造成夏秋季空气环境铅含量相对较高［60， 95-96］.

2.5 空气环境铅含量的时间变化趋势

对文献报告较多的上海、广州、成都和北京4个城市空气环境铅含量的变化趋势分析显示，自2003年以来，城市空气环境铅含量呈明显的下降趋势，其中以成都的铅含量下降幅度最大，广州次之，北京和上海的下降趋势相对较慢且基本相同.北京2008年空气环境铅含量明显低于其他年份，与举办第29届夏季奥林匹克运动会，控制空气污染和限制机动车出行等一系列措施密切相关［97-98］，见图4.

图3 北京、成都、上海和广州PM10中铅含量的时间变化趋势Fig.3 Trends of lead contents in PM10in Beijing， Chengdu， Shanghai and Guangzhou

2.6 讨论

由于本文为类META分析的研究，受研究报道数据信息的限制，存在以下局限性:（1）本文所研究的城市未涉及到全部城市，并不能完全代表我国全部城市空气环境的铅含量水平，尤其中西部城市的相关研究较少，可能会对分析结果造成一定的影响；（2）涉及的时间跨度较大，不同时间段内所研究的城市不同，总体时间趋势变化不明显；（3）通过对文中以TSP计的空气环境铅含量的转换值与实际值的比较发现，转换值比实际值偏低11%～32%，而如何更准确地反映空气环境中以TSP计和以PM10计的铅含量的转换关系仍需要进一步研究.

3 结论

3.1 我国城市空气环境铅含量的总体水平低于国家空气质量标准的年均限值，但是远高于德国、西班牙和美国等欧美国家，也高于我国香港和澳门地区，低于南非、印度等国家.

3.2 我国北方京津唐和环渤海地区以及中部西安和南方珠江三角洲地区的铅含量较高，西部和东部沿海城市铅含量相对较低.

3.3 我国大部分城市空气环境铅含量总体表现为冬春季高于夏秋季.但沿海和内陆城市存在较大的差异，其原因除了与区域地理位置不同有关外，与气候条件的不同也有一定关系.

3.4 上海、广州、成都和北京4个城市空气环境铅含量的变化趋势显示，自2003年以来我国城市空气环境铅含量呈明显的下降趋势.

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Contents and distribution characteristics of atmospheric lead in urban China.

ZOU Tian-sen1， ZHANG Jin-liang1*，CHEN Yu2， WANG Man-xiang1， PAN Li-bo1， WANG Xian-liang1， WEI Fu-sheng3（1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012，China；2.Chinese Society For Environmental Sciences， Beijing 100082， China；3.China National Environmental Monitoring Centre， Beijing 100012， China）. China Environmental Science， 2015，35（1）：23～32

To describe the characteristics for the content and the distribution of atmospheric lead in urban China， the articles on atmospheric heavy metal contents in Chinese cities publicated from 2000 to 2012 were searched and collected through the search engines of CNKI， Wanfang， CQVIP， Science Direct， Google Scholar and PubMed etc. Based on the uniform criteria， 69 articles were selected for the further analysis. The atmospheric lead contents were reported in 42 cities of 30 provinces and included more than 5，489 samples. Atmospheric lead concentrations were expressed by the lead concentrations in PM10. The lead concentrations by those in PM2.5and in TSP were transferred， including the limits of the national ambient air quality standards （NAAQS）. The weighted mean of atmospheric lead level in urban China was（256.5±192.0） ng/m3. The atmospheric lead levels in 18cities （42.9%） were higher than 272.5ng/m3， the limits of NAAQS（GB3095-2012） in PM10， and the average was （551.0±350.3） ng/m3. The levels of lead in Changsha in Hunan province，Shaoguan in Guangdong province， Shengyang in Liaoning province， Yongxiu in Jiangxi province， Xi'an in Shanxi province and Hulu island in Liaoning province were 554.4， 637.0， 638.8， 764.1， 1018.6 and 1721.2ng/m3， respectively，these were higher than the seasonal limit of NAAQS （545.0ng/m3）. The results also showed that levels of atmospheric lead in developed regions， such as Beijing-Tianjin-Tangshan economic zone， Circum-Bohai-Sea region and Pearl River Delta， were higher than those in other regions. The atmospheric lead contents in winter-spring were 1.2～1.9times as high as those in autumn-fall in north cities in China， while there were no significant differences in southeast coastal cities. It was showed that lead contents decreased remarkably in Guangzhou， Shanghai， Beijing and Chengdu since 2003. Theseresults suggested that the atmospheric lead contents in urban China were much higher that those in developed countries，although the levels of lead showed the decreased trend.

urban atmosphere；PM10；lead；content；distribution

X513

A

1000-6923（2015）01-0023-10

邹天森（1989-），男，河南鹿邑人，中国环境科学研究院硕士研究生，研究方向环境污染与健康.

2014-04-01

国家“973”项目（2012CB525005）

* 责任作者， 研究员， zhangjl@craes.org.cn