北京PM2.5背景值定值方法及其变化特征研究

马志强，徐 敬，张小玲，尹晓惠，贺 赟，石雪峰（1.中国气象局北京城市气象研究所，北京 100089；2.京津冀环境气象预报预警中心，北京 100089；.北京气象台，北京 100089；.中国气象局，北京 100081）

北京PM2.5背景值定值方法及其变化特征研究

马志强1，2*，徐 敬1，2，张小玲1，2，尹晓惠3，贺 赟3，石雪峰4（1.中国气象局北京城市气象研究所，北京 100089；2.京津冀环境气象预报预警中心，北京 100089；3.北京气象台，北京 100089；4.中国气象局，北京 100081）

通过气团识别方式，确定了较强气团判别指标，定量评估了较强气团对北京上甸子区域大气本底站PM2.5浓度影响.结果显示，偏北风过程中PM2.5的背景值介于10.3～13.5μg/m3，平均值为（11.7±1.3）μg/m3；偏南风过程中PM2.5的背景值介于60.2～92.6μg/m3，平均值为（76.2± 12.8）μg/m3.偏北风过程中，PM2.5背景值变化趋势不明显；偏南风过程中，PM2.5背景浓度呈线性下降趋势，下降速率为5.5μg/（m3·a）.2009～2012年期间，区域本底站观测到的PM2.5年均值变化不大，这与北京地区的局地产生的二次PM2.5逐步增大有关，在一定程度上抵消了区域背景值下降的影响.当出现系统性偏南风时，北京以南区域输送对北京当地PM2.5浓度增加的平均贡献接近60%，但是自2009年开始逐步下降，截止2012年该贡献降低到44%.

PM2.5；背景值；散射系数；北京

随着城市化进程加快和社会经济的快速发展，颗粒物和臭氧相互叠加的大气复合污染成为了我国东部城市地区最突出的大气环境问题［1-3］.尤其是2013年1月在京津冀地区出现的大范围持续霾污染，严重影响空气质量，威胁人体健康，引起社会的广泛关注.北京PM2.5浓度水平居高不下的原因主要有两个方面:一是PM2.5来源复杂，除了工业、扬尘等一次直接排放，二次转化形成也很重要，尤其是光化学反应生成对PM2.5有重要贡献［4-8］，并且气溶胶粒子混合与非均相大气化学反应均可极大的促进二次气溶胶的生成，使得PM2.5的控制非常困难；二是PM2.5的区域性污染问题愈发突出，既除了本地贡献，区域环境背景扮演了重要角色［9-11］.

大气污染物的背景值在环境科学和气象科学的研究领域都具有重要意义，但是由于大气环境的开放性，易受到地形、排放源等因素的影响，到目前为止并没有统一的、公认的科学定义.蔡旭晖等［12］认为“背景浓度应代表研究区域内未受人类活动直接影响的自然情况”；李金香等［11］提出“大气环境背景是指未叠加城市局地的污染贡献时、中尺度天气系统所携带的大气污染物的浓度水平”；杨洪斌等［13］将背景站点的监测数值直接作为背景浓度；张晓勇等［14］认为“可以将城市大气颗粒物的背景值定义为在一定时期内，由于城市本身的排放，城市大气环境中颗粒物的浓度水平”.以上研究从不同角度对大气污染物的背景值开展了相关分析，但是其对背景值的定义大相径庭，导致各自的研究结果出现明显差异.本研究中区域PM2.5质量浓度背景值指的是在一定时段中，区域内混合均匀，能代表和反映数千平方公里及以上尺度的大气平均状况的浓度值.该值是一个时段的统计平均值，考虑到PM2.5具有很强的季节变化，因此本研究以年为统计单位来抵消季节的影响.该值在一定时期内是相对稳定的，能充分体现区域尺度内PM2.5的平均水平.

因为大气的流动性，大范围混合均匀大气的监测比较困难，实践中通常选择一个远离人类活动的地方对大气进行监测［15］.本研究选择的是经过严格选址和论证的WMO区域大气本底站，尽管站点已经尽量远离污染源，但这其中的部分监测数据仍包含了局地污染的影响，不能直接用来代表背景水平.众所周知，在区域内污染物排放相对稳定的前提下，天气形势是影响大范围空气污染物扩散和混合程度的决定性因素，不同的天气形势会导致PM2.5浓度变异巨大，因此通过天气形势合理分型，区分出反映背景值的时间段，才能对监测结果进行合理筛选以获取背景值.气象上的天气分型主要是在天气尺度上对各种天气系统进行分型，考虑各个系统的位置、强度和相应物理量的配置，而在中小尺度天气的分型上，也是以天气尺度的分型为背景进而细化分型，这种分型完全依赖对天气系统的认识.例如李金香等［11］在筛选背景值时利用的就是日本气象厅实况诊断分析场资料，但这种分型具有一定的主观性，会因人而异，并且在非天气预报业务工作中较难得到推广；此外，对于分析多年的数据，采用天气系统分析的工作量将非常庞大.本研究采用气团分类的方法，研究北京地区PM2.5背景值的变化特征，旨在为建立PM2.5污染防治目标和检验污染防治措施实施效果提供科学依据.

1 资料与方法

天气学中，气团被认为是各种物理属性较一致的具有一定空间尺度的空气体，非常符合本研究对背景值的要求.气团的主要表征量是气温、气压、风向、风速、变温和变压等，由于季节、气团尺度和强度不同，这些要素都存在巨大变化.为了能够体现出北京的区域特征，我们选取了北京地区北部（延庆）、西南部（房山）、中部（观象台）、东部（平谷）四个自动气象站的观测资料进行统计.通过分析发现，实际大气中尺度较小的气团出现较多，这种气团影响的区域往往只包含一个或两个站点，并且这种情况下每个自动气象站响应的表征量不尽相同，但是当具有一定尺度气团影响北京时，四个自动气象站的资料均会出现明显的跃变，这种情况下整个北京地区的大气混合比较均匀，符合背景值计算要求.统计结果表明，风速（WS）、24h变温（ΔT24）和24h变压（ΔP24）3个要素对气团属性改变的反应最敏感，并且在四个自动气象站中变化特征较为一致，因此单个站点的三要素资料同时满足相应条件即可反映气团特征.本研究利用这三个要素与天气形势之间的关系，总结出大气均匀混合的具体判别指标（表1）.考虑气团的影响达到稳定状态所需时间，除了满足表1的气象要素指标外，考虑天气系统对北京的影响达到稳定状态所需时间，以及资料的时间分辨率，本文只统计气团影响持续时间大于6h的过程.

北京上甸子区域大气本底站是世界气象组织区域大气本底观测站之一，该站位于北京市东北部的密云县高岭镇上甸子村（E117°07'，N 40°39'，海拔高度293.3m），距密云县城55km，距北京市区直线距离约100km.站点的选址符合WMO对本底站的要求，周围无明显污染源，其长期观测资料反映了京津冀乃至整个华北地区的大气污染物的状况.PM2.5监测采用美国R&P公司生产的微震荡天平（TEOM）R&P1400a系列大气颗粒物自动监测仪，该仪器每周检查一次流量和滤膜负载率，当滤膜负载率超过30%时即进行更换.利用M9003浊度计（澳大利亚ECOTECH 公司）进行波长为525nm的气溶胶散射系数连续观测，仪器测量范围为0～2000Mm-1，积分角度为0°～170°，观测中浊度仪每日自动进行定时零点检查，每周进行人工跨点检查.风向、风速、气温和气压等气象资料采用上甸子自动气象站数据.

表1 气团筛选指标Table 1 Filtering index for airmass

2 结果与讨论

2.1 PM2.5背景值变化情况

图1给出上甸子2006～2012年PM2.5的年均值变化情况，2006～2009这4年PM2.5年均浓度逐年下降，下降速率为5.3μg/（m3·a），这段时间的浓度的下降主要是因为北京市承办2008年奥运会，政府采取多项措施，有效控制北京及周边省份的污染源排放；2009～2012PM2.5浓度变化不明显，平均浓度为（43.7±1.6）μg/m3.2012年新修订的《环境空气质量标准》（GB3095-2012）［16］新增了PM2.5监测指标，其中规定的PM2.5年平均限值为35μg/m3，由此可见上甸子虽然作为WMO区域大气观测站，但是PM2.5仍然没有达到国家标准，说明整个区域中PM2.5的污染程度十分严重.

从图2中可以看出，上甸子站常年盛行东北和西南风，在西南风影响下，来自北京城区的污染物很容易被输送到上甸子，而当主导风向为东北风时，气团主要来自相对清洁地区.因此考虑到上甸子的风频特征，在计算背景值时除了考虑充分混合均匀外，还需要根据风向分为偏南风（90°～270°）和偏北风（270°～360°，0°～90°）两种情况，分别计算背景值浓度，这样才能保证不同条件下混合均匀的代表性.

图1 2006～2012年上甸子PM2.5和散射系数年均值Fig.1 Annual average of PM2.5and Scattering coefficient at SDZ during 2006-2012

图2 2006～2012年上甸子不同季节风向频率百分比Fig.2 Frequency distribution of wind direction at SDZ during 2006～2012

表2 2006～2012年气团出现次数统计Table 2 Statistics of numbers of different airmasses

图3 偏北风（a）和偏南风（b）过程得到的PM2.5背景值及其与PM2.5年均值的比例关系Fig.3 Background concentration of PM2.5divided by wind direction， （a） northern wind， （b） southern wind

根据表1中的约束条件和风向要求，分析了2006～2012年的上甸子自动站小时观测资料，满足条件的气团出现次数见表2.7年中偏南风气团总计出现152次，偏北风气团出现178次，气团最大持续时间为32h.偏北风气团出现次数略高于偏南风气团，主要是因为偏南风气团持续时间相对较短，较难满足持续6h这项指标.计算气团出现的时间段内污染物监测浓度，获得偏南风和偏北风两种情况下上甸子PM2.5的背景值（图3），结果显示，偏北风过程中PM2.5的背景值介于10.3～13.5μg/m3，平均值为（11.7±1.3）μg/m3；偏南风过程中PM2.5的背景值介于60.2～92.6μg/m3，平均值为（76.2±12.8）μg/m3.两种过程统计得到的PM2.5背景值浓度相差悬殊，主要是因为上甸子处于京津冀地区的北缘，偏北方向输送来的气团相对清洁，而偏南风气团包含了大量城市人为排放的污染物，该结果与刘洁等［17-18］和徐晓斌［19］的研究结论一致.偏北风过程中PM2.5背景浓度低，并且7年间没有明显变化，表明上甸子偏北方向PM2.5来源比较稳定；偏南风过程中，PM2.5背景浓度呈线性下降趋势，下降速率为5.5μg/（m3·a），这与2006～2009年上甸子PM2.5年均值的下降速率基本吻合，这段时间政府对大气环境治理的范围包含了京津冀等区域，全区域的PM2.5都有所下降，因此反映大范围区域浓度的背景值出现了下降；2009～2012这4年中，区域背景值仍持续下降，但是上甸子PM2.5的年均浓度没有明显变化，可能是因为北京地区的局地贡献在逐步增大，抵消了背景值下降的影响.为了验证该推断，本研究分析了2006～2012年期间散射系数的变化情况.

2.2 PM2.5组成变化对散射系数的影响

气溶胶散射系数与PM2.5浓度之间有良好的相关关系，赵秀娟等［20］研究表明，一般天气条件下上甸子两者之间的相关系数达到0.8.图1中上甸子散射系数年均值的变化显示，2008年以来散射系数明显增加，但是PM2.5浓度却没有相应的增加.PM2.5质量浓度变化不大的情况下，其散射能力却持续增加，主要是因为其化学组成及其粒度谱分布发生了明显变化.PM2.5来源比较复杂，其中对散射能力贡献较大的主要是和等二次生成产物，这些产物与光化学反应有直接关系，李健等［21］研究发现，春夏两季化学过程产生的二次产物对京津冀地区的PM2.5贡献甚至可以超过60%.如果这些成分在PM2.5中的占比增加，即便PM2.5的质量浓度有所下降，也会导致气溶胶散射系数增加.赵普生等［22］2009年春季在上甸子监测到的和浓度分别为15.7，16.5，5.7μg/m3，狄一安等［23］2012年春季在上甸子监测到的三者的浓度分别为25.9，26.6，11.0μg/m3，二次离子增幅超过60%，因此大气散射能力增加明显.

2009～2012年偏南风过程中监测到的PM2.5背景值不断下降，偏北风过程中监测到的PM2.5背景值变化很小，但是这几年中北京地区光化学污染日益严重［24-25］，局地光化学反应产生的PM2.5，尤其是散射能力较强的二次离子部分增加，使得尽管PM2.5年均浓度变化不大，但是散射系数上升，大气能见度下降［26］.

2.3 PM2.5背景值与年均值关系

偏北风过程中背景值占年均值的比例在0.18～0.30之间，平均值为0.25，表明北部地区输送对北京PM2.5具有较强的稀释作用；偏南风过程中背景值与年均值的比例在1.44～1.84之间，平均值为1.59，表明当出现系统性偏南风时，北京以南区域输送对北京当地PM2.5浓度上升的平均贡献接近60%，安俊岭等［27］利用WRF-CAMx模式系统计算得到，2007年夏季河北向北京输送的PM2.5通量达到715t/d，并且该输送的主要方向为偏南；但是自2009年开始，北京局地影响增加，导致外来输送的贡献逐年下降，2010～2012年的平均贡献为45%，这与前面讨论的散射系数变化情况相互印证，主要与北京地区日益严重的局地光化学污染有关.尽管两种过程计算出的背景值相差悬殊，但是其与年均值比例的变化趋势一致，2009年两个过程计算得到的背景值所占比例升高，周怀刚等［28］在上甸子观测发现，2009年的TSP也与往年有所差异，主要是观测站点搬迁，部分时间段的观测结果无效所造成.

3 结论

3.1 给出了较强气团判别指标，并利用该方法筛选出背景值出现时段，为计算PM2.5背景值提供了客观方法.

3.2 2006～2012年，北京地区远离人为污染监测站点的PM2.5年均浓度变化分为2个阶段，2006～2009年PM2.5浓度逐年显著下降，下降速率为5.3μg/（m3·a），而2009～2012四年PM2.5浓度变化不明显，平均浓度为（43.7±1.6）μg/m3.

3.3 偏北风过程中PM2.5的背景值介于10.3～ 13.5μg/m3，7年平均值为（11.7±1.3）μg/m3；偏南风过程中PM2.5的背景值介于60.2～92.6μg/m3，7年平均值为（76.2±12.8）μg/m3.偏南风过程中PM2.5背景值持续下降，但是2009～2012年，因为北京地区的局地产生的PM2.5逐步增大，抵消了背景值下降的影响，导致PM2.5年均浓度变化不大.

3.4 当出现系统性偏南风时，北京以南区域输送对北京当地PM2.5浓度增加的平均贡献接近60%，但是自2009年开始，北京局地影响增加，导致该贡献逐步下降，2010～2012年的平均贡献下降到45%.

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Definition and characteristics of PM2.5background concentration in Beijing.

MA Zhi-qiang1，2*， XU Jing1，2， ZHANG Xiao-ling1，2， YIN Xiao-hui3， HE Yun3， SHI Xue-feng4（1.Institute of Urban Meteorology， China Meteorological Administration， Beijing 100089， China；2.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei， Beijing 100089， China；3.Beijing Meteorological Observatory， Beijing 100089， China；4.China Meteorological Administration，Beijing 100081， China）. China Environmental Science， 2015，35（1）：7～12

Different transport mechanisms affect the background concentration of PM2.5in Beijing. In this study， two different transport pathways around Beijing （i.e.， transport from northern areas and transport from southern areas） are classified using a synoptic-airmass diagnose approach. PM2.5concentrations at Shangdianzi （a background station in Beijing） were examined for each of the transport pathways. During 2006～2012， when the airmasses were from the northern areas （northern transport）， background concentrations of PM2.5varied from 10.3 to 13.5μg/m3， with the mean value of （11.7±1.3）μg/m3， while the concentrations varied from 60.2 to 92.6μg/m3， with the mean value of（76.2±12.8）μg/m3when the airmasses were from the southern areas（southern transport）. Southern transport contributed 60% to total PM2.5concentration from 2006 to 2009 and such contribution decreased gradually to 44% in 2012. Background concentrations of PM2.5at Shangdianzi in the presence of northern transport did not show obvious inter-annual trend. On the contrary， background concentrations of PM2.5in the presence of southern transport decreased substantially during 2006～2012 with a rate of -5.5μg/（m3·a）. Increased contribution from secondary PM2.5（i.e.， produced by local photochemical reactions） during 2009～2012 offset the decreasing contribution of southerly regional transport to a certain extent， leading to a slight change of the annual averaged PM2.5.

PM2.5；background concentration；scattering coefficient；Beijing

X513

A

1000-6923（2015）01-0007-06

马志强（1981-），男，山东潍坊人，副研究员，博士，主要从事大气环境与大气化学研究.发表论文20余篇.

2014-04-08

北京市自然基金资助项目（8121002）；国家自然科学基金资助项目（41105092，41030107）；城市气象科学研究基金（UMRF201206）

* 责任作者， 副研究员， mazhqsos@163.com