黄山夏季大气颗粒物中碳粒径分布特征及其输送潜在源区

缪　青，张泽锋*，李艳伟，段　卿，秦　鑫，2，徐　彬（.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 20044；2.辽宁省人工影响天气办公室，辽宁沈阳 006）

黄山夏季大气颗粒物中碳粒径分布特征及其输送潜在源区

缪青1，张泽锋1*，李艳伟1，段卿1，秦鑫1，2，徐彬1（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.辽宁省人工影响天气办公室，辽宁沈阳 110016）

采用Anderson 9级撞击式采样器和DRI Model 2001A 热/光碳分析仪对2014年6月30日～7月27日期间黄山光明顶大气气溶胶中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度进行分析，并结合二次离子和后向轨迹讨论其潜在来源.结果表明，黄山光明顶OC、EC的平均质量浓度在 PM1.1中分别为（2.89±1.40），（0.14±0.19）μg/m3，在 PM2.1中分别为（3.76±2.05），（0.17±0.24）μg/m3，在 PM9.0中分别为（5.60±2.96），（0.18± 0.25）μg/m3.OC和EC主要富集在≤0.43μm段，占PM9.0中OC、EC质量浓度的25.97%和51.10%.观测期间EC来自外部输送，OC既存在外部输送也存在局地贡献.根据后向轨迹模式，观测期间碳质颗粒的外部输送主要来源为东部城市群以及西北地区和武汉一带.

黄山；有机碳；元素碳；粒径分布；后向轨迹

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分，对大气辐射过程有重要的影响.碳质气溶胶通常以有机碳（OC），元素碳（EC）和碳酸盐（CC）的形式存在.OC和 EC在气溶胶中的质量分数能达到20% ～50%［1］，CC在大气气溶胶中的含量很低，因此通常认为总碳为元素碳和有机碳的相加［2］.元素碳因其对太阳辐射强有较强的吸收作用，会产生正的辐射强迫，被认为是仅次于CO2的气候变暖增温组分［3］，而OC可以散射太阳辐射，具有冷却效应，部分水溶性有机碳可以影响云凝结核性质［4］，通过气溶胶-云相互作用间接对气候产生影响.

考虑含碳气溶胶的浓度和尺度分布对气候影响极为重要，为更清楚地了解OC、EC的时空分布，我国目前已经开展了对碳质气溶胶的观测工作，主要集中在污染较高的京津［5］、长江三角洲［6］和珠江三角洲［7］等城市地区，背景地区的碳质气溶胶观测近年来也逐渐开始，罗运阔等［8］对我国南方春季4个背景地区PM2.5中碳质颗粒组分分析表明，碳质颗粒浓度因受到不同污染源和传输过程影响而呈现不同特征.Wang等［9］讨论了我国东部森林地区异戊二烯和 α-蒎烯两种挥发性有机物（VOC）对碳质颗粒的贡献，结果表明尖峰岭和长白山地区由VOC光致氧化对OC产生的贡献分别为0.91%和0.49%.Zhou等［10］于2009年对我国衡山春季碳颗粒分析表明云内生成和有机酸的非均相反应对二次有机气溶胶有着重要贡献，使得二次有机碳占总OC的一半以上，后向轨迹显示来自珠江三角洲的远距离输送对该地区碳浓度有影响.这些研究表明背景区域的碳质颗粒浓度远低于城市地区，浓度变化也会因季节变化、地点差异而变化.

黄山位于中国安徽省黄山市黄山风景区，山高谷深，与周围平原、丘陵形成强烈对比，且具有云雾多、湿度大的特点，常有云雾形成并笼罩.近年来对黄山气溶胶物理化学性质的观测也在逐渐展开，银燕等［11］讨论了气溶胶数浓度、谱分布特征及其与气象因子的关系，王爱平等［12］、Wang等［13］讨论了气团轨迹分型与颗粒物数浓度的关系，Li等［14］分析了黄山不同高度不同粒径级的水溶性离子分布特征.Chen等［15］在2012年9月29日～10月9日利用单颗粒质谱仪讨论了黄山秸秆燃烧期间分档化学成分的变化，表明钾-二次气溶胶和钾-元素碳为主要的颗粒类型.Pan等［16］讨论了2006～2009年黄山黑碳、一氧化碳及其比率的季节变化、日变化特征.但对于黄山地区 OC 和 EC的浓度变化，尤其是不同粒径下的分布特征还鲜有报道.本文于2014年6月30日～7月27日在黄山光明顶对大气颗粒物分级采样，旨在了解高山背景区域碳质颗粒分布特征，并对其来源进行相关讨论.

1　材料与方法

1.1样品采集

采样点设在安徽省黄山风景区的光明顶气象观测站内（30.08°N，118.09°E），海拔1840m.采样时间为2014年6月30日～7月27日每日16：00～次日15：00，共23h，其中7月2～3日，7月5～6日缺测，气象数据为7月份的降水资料（6月30日有降水，缺测）.采样仪器为 9级撞击式采样器（Anderson，美国），采样流量为 28.3L/min，级粒径范围分别为9.0～10.0、5.8～9.0、4.7～5.8、3.3～4.7、2.1～3.3、1.1～2.1、0.65～1.1、0.43～0.65和≤0.43μm.采样前将石英滤膜在马弗炉中以800℃焙烧5h，冷却后恒温恒湿箱中平衡24h，用1/100000的精密电子天平称重后密封保存，采样结束称重后将样品平衡24h后称重并密封保存在冰箱中至分析.

1.2样品分析

采用美国沙漠所DRI（desert research institute）开发研制的DRI Model 2001A热/光碳分析仪进行定量测量.该方法的主要测试原理是：在无氧的纯 He环境中，逐步加热样品，使样品中有机碳（OC1、OC2、OC3和OC4）挥发，然后在含 2%氧气的氦气环境下，使得样品中的元素碳 （EC1、EC2和EC3）燃烧，样品中释放的有机物质经催化氧化炉转化生成CO2，后经还原炉经MnO2催化，转化为可通过火焰离子化检测器（FID）检测的 CH4.无氧加热过程中，部分有机碳可发生碳化现象而形成裂解碳，导致有机碳和元素碳不易区分.因此，在测量过程中，采用633nm的He-Ne激光监测升温过程光强的变化，以初始光强作为参照，准确区分有机碳和元素碳的分离点［6］.

取样品滤膜的1/2放入15mL的一次性 PET瓶中，加入10mL去离子水，超声波振荡1h，再使用恒温振荡器振荡 30min，然后放置在冰箱中低温保存后待测.实验使用瑞士万通 850professional IC型色谱仪测量各种水溶性离子成分.仪器检测的主要离子成分为阴阳离子分离柱型号分别为Supp5-150和Metrosep C4-150.阴、阳离子淋洗液分别为和的吡啶二羧酸［17］.

1.3质量控制

每天对仪器进行检漏，在样品分析前和结束后，采用He/CH4标准气体对仪器进行校正，确保初始和最终FID信号漂移在±3以内，校准峰面积相对偏差在 5%以内.分析样品前，高温烘烤样品炉确保除去残留气体.为保证数据精确可靠，对每套样品的空白膜进行分析，每10个样品随机抽取一个进行平行分析，前后误差在 10%以内再进行后续样品分析.

2结果与讨论

2.1OC和EC质量浓度的变化特征

将PM9.0中EC、OC和离子总质量浓度作为气溶胶PM9.0质量浓度，图1给出了黄山采样期间对应安德森九级采样器的各粒径段中的 EC和OC的质量浓度和气溶胶质量浓度的逐日变化情况.观测期间 PM9.0质量浓度变化范围为 9～47μg/m3，总碳占 PM9.0质量比变化范围为 18%～44%，EC和OC变化趋势与PM9.0质量浓度变化趋势一致，气溶胶浓度增加，对应日期的OC和EC浓度也较高.从图1a可以看出，7月份存在多次强降水过程，降水对气溶胶的冲刷作用明显，黄山1999～2008年 7月份平均降水量在 300mm左右［18］，而此次 7月份观测期间的降水量达588.4mm，具有典型丰水年降水量特征［19］，7月13～16日期间因湿清除作用，EC在此期间质量浓度为0μg/m3，而OC从12日的4.45μg/m3降至16 日 1.71μg/m3，表明降水对 EC的冲刷更为显著，这可能是 EC在传输过程中老化，与空气中无机盐成分混合，从而使得EC的湿沉降效率提升［20］.

图1　采样期间降水量、EC、OC、PM9.0质量浓度及总碳质量百分比时间序列Fig.1　Time series of precipitation，OC，EC，PM9.0mass concentration and mass percent of total carbon during the observation period

本文按空气动力学直径≤9.0μm、≤2.1μm和≤1.1μm分别将颗粒物定义为粗粒子、细粒子和超细粒子.PM9.0中，OC和EC日平均质量浓度分别为（5.60±2.96），（0.18±0.25）μg/m3；PM2.1中OC和EC 日平均质量浓度分别为（3.76±2.05），（0.17± 0.24）μg/m3；PM1.1中OC和EC日平均质量浓度分别为（2.89±1.40），（0.14±0.19）μg/m3.表1中列举了国内外部分地区的OC和EC的浓度，一般城市站点的EC和OC浓度最高，其次为乡村站，最低浓度为背景地区［25］，从表中可以看出观测期间黄山光明顶OC和EC质量浓度均处于背景站的较低水平，PM2.1中的OC和EC浓度仅高于热带雨林的尖峰岭站［9］，以及在我国内陆的香格里拉［25］和青藏高原［26］.相比我国其他高山背景站，远低于受华北区域污染影响的泰山［21］，和华山［24］春季的观测值，OC值接近于衡山［10］观测值.OC和EC质量浓度相比海拔相对较低的长白山［9］和鼎湖山［9］地区要低，但OC与国外温哥华城市［22］地区值相当，高于法国的Puy de Dome山［23］.EC质量浓度仅高于青藏高原地区［26］，而 Pan等［16］在 2006～2009年用多角度吸收光度计测量出的黄山夏季黑碳浓度为（319.5±225.0）ng/m3，相比之下，本次观测的 EC浓度略低，这与观测期间降雨的强清除作用有关.

表1　国内背景地区和国外大气碳质颗粒物中的OC、EC浓度特征Table 1　Concentration characteristics of OC and EC in domestic background area and foreign area

2.2OC、EC在各粒径段的分布特征

图2和图3给出了观测期间OC，EC的平均浓度随粒径变化的关系.图2的横坐标对应安德森采样器的9个采样粒径，反映OC，EC在九级采样器中的富集情况.可以看出，OC平均质量浓度在≤0.43μm粒径段中最高，为（1.45±0.49）μg/m3，其次为 1.1～2.1μm和 0.65～1.1μm粒径段，分别为（0.87±0.68）μg/m3和（0.83±0.63）μg/m3，占PM9.0中OC的平均总浓度的比例分别为25.97%，15.47%，14.88%.EC平均质量浓度在≤0.43μm粒径段中最高，为（0.09±0.15）μg/m3，占PM9.0中EC平均总浓度的比例为 51.10%，相比广州地区［27］粒径＜0.49μm中的EC、OC分别占PM10中EC、OC总量的 36.6%～72.3%和 40.5%～42.2%，天津地区［28］的 ρ（EC）和 ρ（OC）占 PM9.0中 EC、OC的 31.6%和19.0%，可以看出，相对OC，EC更容易富集在粒径≤0.43μm的粒子上.

图3为观测期间不同粒径粒子中EC和OC平均质量浓度的对数模型图，其中横坐标为颗粒物的直径，纵坐标为对应粒径段的质量浓度，总体来看，观测期间黄山光明顶ρ（OC）和ρ（EC）的粒径分布呈双峰型.ρ（OC）细粒子的峰值位于0.65～1.1μm，粗粒子的峰值位于4.7～5.8μm，EC峰值位于≤0.43μm和0.65～1.1μm段.同2012年背景站青藏高原季风后观测值［26］相比，EC峰值都位于0.43μm，OC粗粒子峰值粒径一致，而OC细粒子峰值粒径相比更大.OC包含一次有机（POC）和二次有机碳（SOC）.POC主要来自燃烧过程的排放，多以细颗粒存在，同时非燃烧过程排放的POC主要为粗粒子；SOC一般认为是挥发性有机物VOCs通过O3、NO3和OH自由基氧化生成，并以细颗粒形式存在.图中 OC粗粒子的峰值高于细粒子的峰值，这种双峰谱形反映了环境中可能存在不同来源的 OC.黄山风景区植物覆盖面积广、生物种类丰富，因此包含植物、土壤和生物排放的POA不容忽视.黄山植物排放大量的异戊二烯、萜烯等挥发性有机物VOCs易发生光致氧化反应［29］，且近年来实验证明VOCs可以通过云雾液滴发生液相反应生成低挥发性有机物，从而生成 SOA［30］，而黄山光明顶海拔高，夏季光照强，且具有云雾多，湿度大的特征，为SOA的形成提供了条件.因此，观测期间黄山光明顶的粗粒子段OC可能源于植物分解、生物排放的POA，细粒子段OC可能主要为外部输送和经VOCs生成的 SOC.EC主要由化石燃料和生物质不完全燃烧释放，燃烧源产生的颗粒对大粒径粒子的贡献较小，观测期间EC峰值主要集中在细粒子段，而黄山无明显的局地污染源，因此主要为外部输送.

图2　不同粒径颗粒物中OC和EC的浓度分布Fig.2　Mass concentrations of OC and EC in atmospheric particulates with various diameters粒级为1：≤0.43μm； 2：0.43～0.65μm； 3：0.65～1.1μm； 4：1.1～2.1μm；5：2.1～3.3μm；6：3.3～4.7μm； 7：4.7～5.8μm； 8：5.8～9.0μm； 9：＞9.0μm

图3　OC和EC的粒径分布Fig.3　Log-normal size distribution of OC and EC d（lgDp）为粒径段粒径范围的对数之差，即lgDp，max-lgDp，min

2.3OC、EC及与二次离子的相关性分析

EC主要来自一次排放且稳定，而OC既来自一次排放也来自二次生成，一次排放的 OC 与EC受大气扩散能力相似，具有较好的相关性，而二次生成的OC取决于前体物含量和氧化或液相反应过程.因此，通过OC和EC的相关性关系，可以判别碳质气溶胶的来源［31］，如果两者相关性较好，则认为OC和EC来自相同的污染源. 图4为黄山夏季PM1.1、PM2.1和PM9.0中EC、OC的相关性，R2分别为，0.52，0.48，0.44，相关性要小于其他城市地区［31-32］，表明黄山碳质气溶胶来源并不单一.

图4　EC和OC相关性Fig.4　Correlations between mass concentrations of OC and EC

大气中硫酸盐主要来自人为排放的 SO2转化，硝酸主要来自气态前体物氮氧化物的转化，铵盐主要源于农业、工业排放的 NH3与酸性物质结合生成铵盐，是二次污染的标志产物.本文利用离子色谱分析了样品水溶性成分，将二次水溶性离子）与EC和OC做了相关性分析.图5中可以看出，EC与二次水溶性盐的相关性较高，表明在黄山这个清洁地区，EC与二次离子大部分来自于外部输送.而粗粒径段的相关性高于细粒子段，这可能是 EC作为不可溶核与环境中的无机盐成分混合，由于观测点相对湿度高，包裹EC的无机盐容易吸湿增长，故粗粒子相关性要高于细粒子段.相比 EC，OC与二次离子的相关性较弱，且粗粒子段相关性最低，表明黄山 OC的来源较为复杂，既存在外来输送也存在局地生成的VOC和植物分解、生物排放的POA的贡献.

2.4EC、OC来源分析

运用 TrajStat软件［33］进行气团轨迹模拟，该软件使用 NOAA的 HYSPLIT模式的计算模块［34］，气象资料为美国国家环境预报中心提供的全球再分析资料.轨迹模式模拟了观测期间影响黄山的主要空气团来源，其后向轨迹模拟能代表黄山大气整体的来源方向，模拟高度对应黄山顶海拔高度 1840m，气溶胶在大气中的一般生命周期为3～10d［35］，因此计算后向72h气团轨迹，每天每8h模拟一次，共获得76条后向轨迹，图6为整个观测期间模拟的所有后向轨迹，红色线代表的气团为6月30日和7月9日，这两日气团由洋面经过江苏南部和上海一带，对应图1中的EC和OC浓度较高，表明东部城市群的气团输送对黄山碳质颗粒影响较大，Chen等［15］2012年黄山观测研究发现当气团由北转向东，钾-二次气溶胶比例降低，钾-元素碳比例增大，表明工业排放有一定的贡献，这与本研究的观点一致.蓝色线代表的气团为7月7～8日，10～11日以及26日，对应日的EC和OC的质量浓度或碳比例仅次于6月30日和7月9日，表明来自北方和武汉一带的气团对黄山地区气溶胶存在一定输送，绿色线代表的气团对应日期为7月18～22日和24日，源于海洋的气团较为清洁，后经过浙江一带，人为源存在一定贡献，使得碳质颗粒的比例较高，其他日期的气团多来自西南，较为清洁.

图5　OC、EC和二次离子相关性Fig.5　Correlations of OC，EC and secondary water soluble ions

图6　观测期间黄山后向轨迹示意Fig.6　Air mass backward trajectories during observation period at the Mount Huang

3　结论

3.1观测期间PM9.0中，OC和EC日平均质量浓度分别为（5.60±2.96），（0.18±0.25）μg/m3；PM2.1中OC和 EC日平均质量浓度分别为（3.76±2.05），（0.17±0.24）μg/m3；PM1.1中OC和EC日平均质量浓度分别为（2.89±1.40），（0.14±0.19）μg/m3.OC和EC质量浓度均处于背景站的较低水平.

3.2OC、EC平均质量浓度均在≤0.43μm粒径段中最大，分别占PM9.0中OC、EC平均总浓度的25.97%和51.10%.

3.3观测期间OC和EC存在一定的正相关关系EC与二次水溶性盐的相关性较高，表明EC源主要为外部输送，而OC既存在外部输送，也存在局地生成的 VOC和植物分解、生物排放的 POA的贡献.

3.4利用后向轨迹模式模拟气团轨迹，表明观测期间碳质颗粒的外部输送主要来源为东部苏南、上海一带的城市群，以及来自西北和武汉一带的西方气团.

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致谢：本实验的现场采样工作由安徽省黄山气象管理处和人工影响办公室提供场地和支持，在此表示感谢.

Size distributions of carbonaceous aerosols and their potential sources at Mt.Huang during Summer.

MIAO Qing1，ZHANG Ze-feng1*，LI Yan-wei1，DUAN Qing1，QIN Xin1，2，XU Bin1（1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration，Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China；2.Weather Modification Office in Liaoning Province，Shenyang 110016，China）.

China Environmental Science，2015，35（7）：1938～1946

Aerosol particles were collected by an Anderson cascade impactor at Mt.Huang from June 30 to July 27，2014 and the organic carbon （OC） and elemental carbon （EC） in these particles were determined by a DRI Model 2001 A carbon analyzer. Combined with secondary ion analyses and back trajectory model calculations，potential sources were discussed. Observations indicated that the average mass concentrations of OC and EC in PM1.1were （2.89±1.40）μg/m3、（0.14±0.19）μg/m3，（3.76±2.05）μg/m3、（0.17±0.24）μg/m3in PM2.1and（5.60±2.96）μg/m3、（0.18±0.25）μg/m3in PM9.0，respectively.OC and EC were mainly enriched in fine particles with sizes below 0.43μm，mass concentration accounting for 25.97% of OC and 51.10% of EC in PM9.0.EC came from external transport and OC came from both external transport and local emissions.According to backward trajectory，external transport of carbon particles was from eastern urban areas，western-north and Wuhan during the observation period.

Mt.Huang；organic carbon；elemental carbon；size distribution；backward trajectory

X513

A

1000-6923（2015）07-1938-09

2014-11-28

国家自然科学基金项目（41275152，41005071，41030962，41105096）

* 责任作者，讲师，zhangzf01@vip.163.com

缪青（1990-），女，江苏镇江人，南京信息工程大学大气物理学院硕士研究生，主要从事气溶胶理化性质研究.