2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

李　锋，朱　彬*，安俊岭，康汉青，高晋徽，刘　璇（1.南京信息工程大学，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.南京信息工程大学，气象灾害预报预警与评估协同创新中心，江苏 南京210044；.中国科学院大气物理研究所，大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100081）

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

李锋1，2，朱彬1，2*，安俊岭3，康汉青1，2，高晋徽1，2，刘璇1，2（1.南京信息工程大学，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.南京信息工程大学，气象灾害预报预警与评估协同创新中心，江苏 南京210044；3.中国科学院大气物理研究所，大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100081）

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1～9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物（PM2.5）的时空分布特征和区域输送过程，并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区 PM2.5的贡献.结果表明：模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区 PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%～24.9%、0.14%～30.0%、0.03%～17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右，本地贡献和外地贡献基本相当.

长江三角洲；WRF-CMAQ；霾；区域输送；贡献率

随着我国经济快速发展，尤其是能源消耗增长、城市化的拓展和加剧，大气污染物排放急剧增加，区域性大气环境问题日益突出.京津冀、长江三角洲和珠江三角洲出现的区域性大气污染正成为人们普遍关注的重点，这些地区大气细颗粒物（PM2.5）的年平均浓度超过发达国家 3～5倍［1-2］，由PM2.5造成的区域性灰霾天气，严重影响了人们的出行和身体健康. Goldberg等［3］根据PM2.5、PM10、总悬浮颗粒物、消光系数和硫酸盐的指标分析了蒙特利尔和魁北克地区的非意外死亡率与颗粒物浓度变化的相关性，发现细粒子和可吸入颗粒物的浓度与日死亡率正相关.因此如何在发展过程中改善大气环境质量，有效防范空气污染事件不仅是大气环境研究工作者最关注的科学问题，也是人民百姓最关心的切身利益问题.

自20世纪70年代开始，国外学者先后对霾的来源、组成、时空分布特征、长期变化趋势［4-5］作了比较深入的研究.目前，国内灰霾的研究方法主要为观测分析结合模式计算（统计模型、空气质量数值模式）.研究表明，城市灰霾主要表现为细粒子 PM2.5增加导致的能见度下降［6-8］.区域霾天气过程与区域内静小风过程，即出现气流停滞区有密切联系，清洁对照过程与强平流输送有关［9］.静稳的天气形势对空气污染事件的发生起着至关重要的作用［10-12］，污染物的长距离输送对污染物浓度影响显著［13-15］.陈训来等［16］，胡荣章等［17］较早对灰霾现象进行了模拟，指出细粒子是灰霾天气形成的主要影响因素.也有学者的研究表明霾的出现与二次颗粒物的形成有非常密切的关系［18-19］.王自发［20］等研究发现来自京津冀区域外跨城市群输送的贡献显著，与局地污染源贡献相当.在污染个例期间，跨界输送的影响更为显著.运用CMAQ模式对大气污染的研究也开展了很多.Chen等［21］，Streets等［22］研究了京津冀地区对北京颗粒物的贡献，Xing等［23］，翟世贤等［24］，刘俊等［25］利用CMAQ研究了京津冀地区减排对北京空气质量的影响.邓涛等［19］，刘一鸣等［26］，刘宁等［27］对珠江三角洲气溶胶污染个例进行了模拟分析，吕炜等［28］研究了长距离污染传输对珠江三角洲空气质量的影响.相对而言长江三角洲地区的研究较少，张艳等［29］研究了长江三角洲对上海地区空气质量的影响，李莉等［14］对长江三角洲PM10区域污染特征进行了模拟研究.

近年来，区域灰霾愈演愈烈，2013年1月中国东部严重灰霾天气引起了许多学者的关注［20，30-34］，上述对长江三角洲地区的研究只讨论了水平输送过程，缺乏对垂直输送过程的讨论，且长江三角洲及其周边地区对其PM2.5的贡献还少有讨论，长江三角洲作为我国的三大经济区之一，人口密集，工业、交通等污染排放量巨大，因此对该地区的研究显的很有必要.本研究采用美国第3代空气质量模型Models-3/CMAQ对2013年12月初长江三角洲及其周边地区灰霾天气进行模拟，初步探讨重霾的时空分布特征、传输规律以及周边地区对长江三角洲 PM2.5的贡献.旨在为改善长江三角洲环境空气质量提供决策参考.

1　模式设置与验证

1.1模式介绍

Model-3是US EPA研制的第3代空气质量预报和评估系统，总体上由气象模式、排放模块及多尺度空气质量模式（CMAQ）3大部分组成［35］.适用于对城市或区域尺度的对流层臭氧、酸沉降、能见度及PM等的模拟.CMAQ化学传输模型主要考虑了空气动力学、气相化学、气溶胶过程、云化学与动力学等过程.

1.2模式设置

本研究使用CMAQv4.7，模拟区域选用两层嵌套网格，如图 1（a）所示，中心经纬度为 118.8°E，32°N投影方式为Lambert投影，两条真纬度分别为30°N和60°N.第一层网格数为106×106，水平分辨率为 27km，第二层网格数为 120×120，水平分辨率为9km.模式垂直分层为 27层，其中最下面7层位于距地1km以内.模式顶高度为50hPa.逐时气象场由中尺度气象模式 WRFv3.3 提供，利用Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B （INTEX-B）提供的2006年东亚地区0.5°人为排放源清单代替了TRACE-P清单中的排放源，得到东亚地区2006年0.1°排放源清单.模式的模拟时间段为2013年11月24日至2013年12月11日，CMAQ积分步长为5min，其中11月24～28日作为spin-up，11月29日至12月11日的计算结果用作分析.

图2　站点PM2.5和PM10小时浓度观测和模拟值的对比Fig.2　Simulated PM2.5and PM10versus observed黑色为观测值，灰色为模拟值

1.3贡献率计算

本研究采用敏感性分析的方式计算长江三角洲（包括上海，江苏省的南京、苏州、无锡、常州、镇江、南通、扬州、泰州共8市，浙江省的杭州、宁波、湖州、嘉兴、绍兴、舟山和台州7市）、安徽、山东南部、苏北地区对长江三角洲地区 PM2.5浓度的贡献.以计算安徽省对长江三角洲地区 PM2.5浓度的贡献为例，即对开启模拟区域内所有地区源排放和仅关闭安徽地区源排放两种情景分别进行模拟.将开启模拟区域内所有地区源排放模拟得到的长江三角洲PM2.5浓度值减去仅关闭安徽地区源排放后模拟得到的长江三角洲 PM2.5浓度值，从而得到安徽地区对长江三角洲 PM2.5浓度的贡献.再以同样的方法分别计算长江三角洲、山东南部、苏北地区对长江三角洲地区 PM2.5浓度的贡献.这一方法在与奥运相关的一系列研究工作中得到广泛应用并被证明是有效的［21-23］.但是此种方法对于具有高度非线性物理化学过程的二次污染物来说，会引入较大的误差，不能够准确反映实际源-受体响应关系［36］；并且限于模型本身的计算精度，两次求解方程组的过程可能带来一定的数值计算误差.

1.4模式验证

为了检验模式结果的可靠性，将模拟的PM2.5和PM10浓度与站点观测的浓度值作对比.观测数据主要来自于中国环境监测总站建立的大气颗粒物全国观测网.如图 2所示，模式合理再现了模拟时间段内模拟区域PM2.5和PM10的时空分布以及演变规律.例如PM2.5和PM10浓度首先于11月30日至12月1日在长江三角洲以北地区出现峰值（济南、徐州），然后在长江三角洲地区出现峰值（南京、上海、杭州），PM2.5浓度超过200µg/m3.以及6日长江三角洲以北地区浓度较低（济南、徐州），而长江三角洲地区浓度很高，上海PM2.5最高浓度甚至超过600µg/m3.各站点PM2.5和PM10浓度值与模拟值具有很好的相关性.

需要指出的是，虽然对上海地区的模拟很好地反映出污染期间上海 PM2.5的变化趋势，但是12月6日模拟值明显低于观测值，这可能是由于模式对气象场或气溶胶化学过程模拟误差以及排放源的不确定性造成的.

2　结果与讨论

2.1天气形势分析

从环流形势上看，12月1～8日，我国长江三角洲地区处于西风带纬向型气流控制之下，无明显槽脊活动，在 500hPa距平场上，黄河以北较常年同期偏高 08hPa，黄河以南大部地区较常年同期偏低 04hPa，副高呈块状分布，西脊点位于 140°E附近，较常年同期偏东，南支槽偏西偏弱，来自孟加拉湾的水汽无法输送到我国长江三角洲地区，导致这段时间内没有降水.图3显示了12月1日02：00（a）、2日 17：00（b）、4日 20：00（c）、6日20：00（d）、7日14：00（e）、9日08：00（f）、地面气压场、风场分布.由图可知，地面高压主体位于贝加尔湖以西，冷空气活动较弱，我国长江三角洲地区位于冷高压前部的均压场中，气压梯度较小，风速偏低，污染期间徐州、合肥、南京、南通、上海、杭州6个代表城市（盐城、嘉兴缺少风场资料）的平均风速分别为 1.36，1.65，2.11，1.78，1.71，1.79m/s.如此静稳的天气形势有利于雾霾天气的发生和维持.从近地面风场和相对湿度场来看，长江三角洲地区位于地面弱高压系统后部的偏南气流控制下，一方面由于整个污染期间不断有弱冷高压从地面高压主体中分离出来，长江三角洲地区由于受弱高压过境的影响，前期弱的偏北风转为后期弱的偏西偏南风，比较利于周边污染物在这一带地区的汇集.另一方面，弱高压入海以后，变性高压处在东部沿岸，风从海上吹来，使得地面湿度增加较快，有利于污染物的吸湿增长.直至 9日冷空气过境，污染物被吹散.由图 3（f）可以看到9日上午08：00等压线变密，长江三角洲地区平均风速在6m/s以上.

2.2长江三角洲及周边地区 PM2.5的区域分布及输送特征分析

2.2.1长江三角洲及周边地区 PM2.5的区域分布图4（a）显示了12月1～9日长江三角洲及周边地区模拟的 PM2.5浓度平均值的空间分布.如图所示，安徽、江苏、上海以及浙江的北部地区PM2.5浓度超过了 150µg/m3，达到重度污染水平.江苏的西南部，合肥，巢湖及其西部，杭州及其北部等地区的 PM2.5平均浓度甚至超过 200µg/m3.选取几个代表性城市，如连云港、南通、上海、宁波污染期间 PM2.5浓度观测的平均值依次为192，207，210，218µg/m3，而合肥、南京、杭州污染期间 PM2.5浓度观测的平均值依次为 262，240，238µg/m3.可以看出，模拟和观测的 PM2.5浓度的区域分布比较吻合，PM2.5浓度以合肥、南京、杭州为高值中心向四周递减，模拟值较观测值总体略偏低.

图3　12月1日02：00（a）、12月2日17：00（b）、12月4日20：00（c）、12月6日20：00（d）、12月7日14：00（e）、12 月9日08：00（f）地面气压场、风场分布Fig.3　Distribution of surface pressure field and wind field on 02：00 1Dec. （a），17：00 2Dec. （b），20：00 4Dec. （c），20：00 6Dec （d），14：00 7Dec. （e），08：00 9Dec.（f）

2.2.2长江三角洲及周边地区 PM2.5输送特征分析图4（b～f）展示了污染期间PM2.5的区域分布随时间的演变过程.由图 4（b）可见，从 2013年12月1日开始，徐州和江苏中部等地污染物浓度开始上升，在偏北风的作用下少量向南输送.2日长江三角洲地区风速在2m/s以下，污染物浓度进一步升高.此后污染物先后在偏南风和东北风的作用下先向北传输到苏北地区后又转向西南方向传输.5日上午在西南风的作用下，污染物从安徽中东部途经南京，向江苏西部、北部输送，随后5日晚上风向转为西北风，江苏和安徽北部地区的高浓度污染物向南输送，途径江苏中部直至上海，造成了6日江苏南部和上海的高浓度污染，之后污染物又在海上的东北风的作用下在 7日凌晨左右入侵到杭州.随后风向转为东南风，污染物向西北方向输送.7～8日期间，受海风的影响上海地区相对清洁，污染物主要集中在浙江北部和江苏西部.9日从北方来的冷空气将污染物从北向南吹散，途经长江三角洲地区时造成了该地区短时高浓度污染.此外，从图2可以发现，沿着上述的传输路径，合肥-南京-南通-上海-杭州沿线的PM2.5峰值浓度在时间上与图4有很好的对应关系.这也很好的验证了模拟的输送路径.

图4　12月1～9日地面PM2.5浓度均值模拟分布（a），2013年12月1日08：00（b）、12月5日10：00（c）、12月6日08：00（d）、12月7日22：00（e）、12月9日09：00（f）地面PM2.5瞬时浓度及地面风场模拟结果Fig.4　Averaged surface PM2.5concentration from model simulation during December 1st - 9th （a），distribution of simulated surface concentration of PM2.5and wind field on 08：00 1Dec. （b），10：00 5Dec. （c），08：00 6Dec. （d），22：00 7Dec. （e），09：00 9Dec. （f）

上述结果表明，即使在静稳天气形势下，污染物仍然存在明显的区域传输现象.偏北风和偏南风的来回切换，使得污染物在长江三角洲及其周边区域内转圈，难以输送出长三角，是导致此次重污染的主要原因之一.

大气污染物浓度的变化其实是多种物理、化学过程共同作用的综合体现，其中包括大气的平流输送过程、扩散过程、干湿沉降、气体和气溶胶的化学过程以及污染源的排放等. CMAQ提供了过程分析（Process analysis）模块，其中的综合过程速率模块（Integral Process Rate，IPR）可以用于计算上述各种过程对局地污染物浓度变化的贡献，定量分析各个过程的相对重要性.图5显示的是上海，南京，杭州不同高度（地面，450m，900m）PM2.5的过程分析结果.由图5可知，近地面PM2.5主要来自于源排放过程.垂直扩散在地面为负值高空为正值，说明垂直扩散项使得污染物从地面向高空扩散.平流输送对3个城市地面PM2.5浓度都有着明显的贡献.外部区域对南京和杭州地面 PM2.5的贡献主要通过水平平流输送，而垂直平流把污染物向上输送，使得地面污染物浓度降低，与此不同的是，上海大部分污染峰值期间垂直平流输送贡献占主导地位，而水平平流使得地面污染物浓度降低.污染期间水平扩散对3个城市的影响甚小，可以忽略不计.以12月6日为例，讨论了平流过程对南京和上海产生不同影响时的气象条件，图6显示了该日08：00南京到上海的PM2.5浓度和风场的垂直剖面（按当时的风向画剖面）.结合图5可以发现，南京地区上升气流较强，一部分污染物在水平平流作用下向下风向输送，还有一部分在垂直平流和垂直扩散的作用下向高空输送，然后在水平平流的作用下向下风向输送到上海上空，接着在垂直平流的作用下污染物被输送到上海地面，与上海局地污染物结合，导致了上海 6日PM2.5瞬时高浓度污染.值得注意的是，9日3个城市的气溶胶干沉降量都很明显.气溶胶干沉降速率的计算公式为： Vd= （ra+rs+ra·rs）-1+vs［37］，其中ra、rs、vs依次代表空气动力学输送阻抗、表面阻抗和粒子重力沉降速度.考虑到PM2.5粒径都小于 2.5µm，重力沉降速度不会有太大变化，ra、rs取决于摩擦速度和稳定度，即和湍流密切相关.图7显示了干沉降量和湍流动能的时间序列.可以看出两者的变化趋势一致，9日湍流动能明显高于其他时间，湍流动能和干沉降两者的峰值能够较好的匹配，由此看出湍流运动加强是9日干沉降量增加的主要原因.

图5　上海、南京和杭州地面、450m和900m高度PM2.5浓度以及各物理化学过程对PM2.5浓度贡献的时间序列Fig.5　Time series of PM2.5concentration and contributions of individual physical and chemical processes to PM2.5concentration over Shanghai，Nanjing and Hangzhou at surface，450m and 900m height

2.3周边地区对长江三角洲区域PM2.5的贡献

为了定量评估各地区对长江三角洲地面PM2.5浓度的贡献，图8给出了污染期间各地区对长江三角洲区域 PM2.5贡献的时间序列.如图所示，在污染期间本地贡献总体呈上升趋势，而外地贡献受风场等因素的影响不同时刻贡献差异较大.但是，不论是污染前、污染期间还是污染过后，安徽地区对长江三角洲的贡献一直比较稳定.污染发生前（11月29～30日），本地贡献和外地贡献基本持平，长江三角洲本地贡献所占比重最大，平均贡献率为49.7%，其次是安徽贡献较大，平均贡献率为 15.8%，山东南部和苏北地区贡献很小，分别为1.3%和0.8%.污染期间可以大致分为3个阶段：12月1～3日外地贡献和本地贡献都加大，分别占期间PM2.5浓度的59.6%和40.4%.外地贡献高于本地贡献，其中安徽贡献占11.8%，山东南部和苏北的贡献加大，分别占8.9%和4.3%，为外地输送主导阶段；4～5日以本地贡献为主，所占比重为67.6%，安徽、山东南部、苏北分别占 10.3%、3.3%、2.9%，为本地污染物的积累阶段；6日外地贡献开始增大，其中安徽、山东南部、苏北分别占17.0%、5.0%、12.9%，本地污染物的积累和外地的大量输送造成了整个过程中最严重的污染.9日之后由于北方冷空气的到来，污染物被吹散.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为 3.5%～34.9%、0.14%～30.0%、0.03%～17.5%.长江三角洲本地、安徽、长江三角洲北部（山东南部+苏北）对长江三角洲地区的平均贡献率依次为49%、12%、13%，其它地区的贡献约占26%，整个过程本地贡献和外地贡献各占一半.本地污染物的积累和外部区域输送共同造成了此次长江三角洲极端污染事件的发生.

3　结论

3.1造成2013年12月1～9日长江三角洲及周边地区霾污染的的天气背景是：该地区位于冷高压前部的均压场中，气压梯度较小，风速偏低. 整个污染期间不断有弱冷高压从地面高压主体中分离出来，一方面由于冷高压从华东一带入海以后，变性高压处在东部沿岸，风从海上吹来，使得地面湿度增加较快；另一方面由于偏北风和偏南风的来回切换，有利于周边污染物在这一地区的汇集.

3.2静稳天气下仍然存在着明显的污染物区域输送.但各地区略有差异，周边地区对南京地面PM2.5的贡献主要通过水平平流输送，而上海污染峰值期间垂直方向的平流输送贡献占主导地位.

图6　12月6日08点南京至上海PM2.5及风场垂直剖面Fig.6　Vertical cross-section of PM2.5and wind field fromNanjing to Shanghai on 08：00 6Dec.

图7　上海、南京和杭州干沉降和湍流动能（TKE）时间序列Fig.7　Time series of dry deposition and TKE overShanghai Nanjing and Hangzhou

3.3长江三角洲周边地区大气污染源对长江三角洲区域污染有着重要的影响.长江三角洲本地、安徽、长江三角洲北部（山东南部+苏北）对长江三角洲地区PM2.5浓度的平均贡献率依次为49%，12%，13%，其它地区的贡献约占26%.整个过程本地贡献和外地贡献各占一半.本地污染物的积累和外部区域输送共同造成了此次长江三角洲极端污染事件的发生.

图8　各地区对长江三角洲PM2.5浓度的贡献率和浓度贡献Fig.8　Contribution percentage and contributions of PM2.5from each area to Yangtze River Delta

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Modeling study of a severe haze episode occurred over the Yangtze River Delta and its surrounding regions duringearly December，2013.

LI Feng1，2，ZHU Bin1，2*，AN Jun-ling3，KANG Han-qing1，2，GAO Jin-hui1，2，LIU Xuan1，2（1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation，China Meteorological Administration，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China；2.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China；3.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry，Institute of Atmospheric Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100081，China） .

China Environmental Science，2015，35（7）：1965～1974

A severe haze episode，which occurred over the Yangtze River Delta （YRD） and its surrounding regions from 1December to 9 December，2013，was investigated using the coupled WRF-CMAQ modeling system. The temporal and spatial distribution characteristics and regional transport process of fine particulate matter （PM2.5） during this episode were investigated. Contributions from regional transport and local emission to PM2.5concentration over the YRD region were also quantified. Results show that the WRF-CMAQ model could reproduce the temporal and spatial distributions and evolution characteristics of PM2.5over the YRD its surrounding regions during the haze episode. Regional transport process plays a significant role even under the stable weather situation. During this episode，the contribution percentage of PM2.5from Anhui，Southern Shandong，and Northern Jiangsu to the YRD region are 3.5%～24.9%，0.14%～30.0% and 0.03%～17.5%，respectively. Local contribution to the YRD region is equal to the total contributions from outside areas，occupying 49% of the total contribution.

Yangtze River Delta；WRF-CMAQ；haze；regional transport；contribution rate

X513

A

1000-6923（2015）07-1965-10

2014-12-05

国家自然科学基金项目（41275143）；公益性行业（气象）科研专项（201206011）；江苏省高校自然科学研究重大基础研究项目（12KJA170003）；中国科学院大气物理研究所LAPC-KF-2013-04

* 责任作者，教授，binzhu@nuist.edu.cn

李锋（1990-），男，江苏宜兴人，南京信息工程大学硕士研究生，主要从事大气化学、大气环境研究.