侧壁粗化提高GaN基发光二极管出光效率的研究

李晓莹,朱丽虹,邓 彪,张 玲,刘维翠,曾凡明,刘宝林*(.厦门大学物理与机电工程学院,福建厦门36005;.晶能光电有限公司,江西南昌33009)

侧壁粗化提高GaN基发光二极管出光效率的研究

李晓莹1,朱丽虹1,邓 彪2,张 玲1,刘维翠1,曾凡明1,刘宝林1*
(1.厦门大学物理与机电工程学院,福建厦门361005;2.晶能光电有限公司,江西南昌330029)

采用工艺成熟且成本低廉的芯片技术实现侧壁粗化以提高GaN基发光二极管(LED)的出光效率是备受关注的研究课题.通过普通光刻技术和感应耦合等离子体(ICP)刻蚀技术在器件内部引入侧壁粗化结构,有效提高了LED芯片的出光效率.由于侧壁几何微元结构的改变,光线到达该界面位置处的全反射作用得到抑制而使芯片的出光总量增加.结果表明,注入电流为350 m A时,具有三角状侧壁粗化结构的LED芯片比传统LED芯片的输出光功率增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且侧壁粗化后不会影响LED芯片的电学性能和发光稳定性.光强空间分布特性显示,发光强度的增加主要位于¯35°～¯20°和+20°～+35°的斜角范围内.

GaN;发光二极管;感应耦合等离子体(ICP)刻蚀;侧壁粗化;出光效率

半导体照明光源是近年来快速发展的一种新型固态光源,具有体积小、效率高、寿命长、无污染、色彩丰富等优点[1],被公认为是“世界第四代绿色照明光源”,并且已经在背光源和普通照明领域得到广泛应用.目前固态庄光照明面临的关键问题是提高其性价比(lm/$),即提高发光效率和降低生产成本.发光效率(又名外量子效率),主要由内量子效率和出光效率共同决定.目前GaN基发光二极管(LED)的内量子效率已经达到80%以上[2-3],进一步提升的空间有限;因此,出光效率成为制约LED发光效率的重要瓶颈.由于LED芯片有源层产生的光从半导体材料向外出射时,受到全反射效应的限制,只有少部分处于逃逸光锥内的光能够辐射到自由空间,而大部分的光经过多次全反射后最终被半导体材料、有源层或者金属电极吸收并转化成热量,导致芯片出光效率不高.

现阶段大多数方法都倾向于采用各种技术在芯片表面制备微结构,例如传统芯片的p-GaN表面粗化[4-6]、倒装芯片的蓝宝石衬底表面粗化[7-8]、薄膜芯片的n-Ga N表面粗化[9-10]等,以提高LED芯片的正面出光.然而,通过侧壁粗化来增加芯片侧面出光的研究尚未引起足够重视.理论分析指出,在GaN材料吸收系数为0.01 cm¯1,芯片尺寸为1 mm×1 mm的情况下,侧壁粗化后可以使芯片的出光效率提高15.3%;如果材料的吸收系数更小,版图结构经过优化后,芯片的出光效率还能进一步提高[11].Chang等[12]发现使用SiO2作为感应耦合等离子体(ICP)刻蚀掩膜在侧壁制备出的微米级半圆状粗化结构,可以使芯片的输出光功率增加10.7%.Huang等[13]采用以聚苯乙烯球为掩膜图形的自然光刻技术和ICP刻蚀技术制备出具有纳米柱状侧壁粗化结构的氮化物LED,其输出光功率也明显增加.事实上,这些方法较少被人采纳和推广,主要原因是侧壁粗化通常需要引入额外工艺,操作不便,可控性差,不适合大规模生产.

本文提出一种基于传统LED芯片工艺的侧壁粗化方法.在不增加工艺步骤的前提下,通过合理的版图设计,并采用普通光刻技术和ICP刻蚀技术,实现侧壁的三角状粗化.该粗化结构能够较好地提高LED芯片的输出光功率,同时对器件的电学性能影响较小,具有更高的出光效率.

1 实 验

1.1 外延材料

本实验所用样品是利用英国Thomas Swan公司生产的50.8 mm 3片型近耦合喷淋式(3×50.8 mm CCS)低压金属有机化学气相沉积(LP-MOCVD)系统在蓝宝石衬底上生长的六方结构GaN基LED外延材料.其外延结构自下而上分别为:α-Al2O3(0001)面衬底、厚度为30 nm的GaN低温缓冲层、1.3μm的非掺杂GaN层、2μm的Si掺杂n-GaN、5个周期的In-Ga N/GaN(3 nm/16 nm)In组分渐变多量子阱有源层、50 nm的p-AlGaN电子阻挡层、200 nm的Mg掺杂p-GaN层、总厚度为20～30 nm的p-InGa N/Al-Ga N超晶格隧穿接触层和2～3 nm的p-In GaN盖层.详细的生长过程和参数设置可参考文献[14].

1.2 器件制备

1.2.1 版图设计

本实验的对比图形和侧壁粗化图形制作在同一块光刻掩膜版上,这样可以保证器件制备过程中工艺条件的一致性.图1(a)是传统的用于Ga N基LED芯片(1 mm×1 mm)台面刻蚀的光刻掩膜版,侧壁没有微结构.图1(b)是具有三角状侧壁粗化结构的光刻掩膜版,其中三角形的底边为20μm,底角为26.5°.此尺寸是基于版图设计和光刻精度等因素综合考虑而确定的.

1.2.2 制备方法

芯片的制备过程如下:首先使用如图1所示的光刻掩膜版,通过普通光刻技术将图形转移到外延片表面,并在Oxford Plasmalab 100 ICP刻蚀设备中采用Cl2/Ar/BCl3气体对其进行刻蚀以得到相应的n型台面结构,厚度约1.2μm;接着电子束蒸镀厚度为230 nm的氧化铟锡(ITO)作为透明导电层,并在N2环境、500℃条件下退火10 min;然后磁控溅射形成30 nm/1 000 nm的Cr/Au金属薄膜并结合化学剥离技术制备p电极和n电极;随后利用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)系统在300℃下生长230 nm厚的SiO2作为钝化层;最后将蓝宝石衬底研磨抛光后,经切割、裂片和无胶填充封装后制备成单粒灯珠.

采用2种不同光刻掩膜版图形制备的2种样品分别命名为样品1和样品2.样品1是传统矩形侧壁结构芯片,样品2是三角状侧壁粗化结构芯片.与图1 (b)所示的光刻掩膜版相比,实际制备得到的侧壁粗化结构有点类似波浪状,这是由光刻过程中的光学邻近效应导致的.制备完成的样品实物及其侧壁形貌如图2所示.

1.3 性能表征

LED芯片的电流-电压(I-V)特性曲线采用Keithley2400数字源表与Keithley2015万用表完成,工作模式为连续电流.LED芯片的光谱测试采用Spectro320e光谱系统和ISP500积分球进行:首先将样品置于积分球内,通过探针施加电压发光,然后由光纤传输至光谱仪收集.LED芯片的配光曲线通过LED620光强分布测试仪进行测量.

2 结 果

2.1 I-V特性

图1 用于侧壁粗化的光刻掩膜版Fig.1 The photolithography mask for sidewall texturing

图3显示了2种样品的I-V特性曲线,分为反向区(图3(a))和正向区(图3(b))2个区域.从图中可以看出,无论是反向区还是正向区,2种芯片的I-V特性没有显著变化,都维持着较好的整流特性.在芯片两端施加¯5 V的电压时,样品1和2的漏电流分别为75.14和76.56μA.这说明采用相同的ICP刻蚀工艺(包括ICP刻蚀参数、样品的刻蚀位置和刻蚀厚度等)在侧壁形成三角状微结构的过程中,既不会造成额外的材料损伤而引起缺陷密度增加,也不会产生过剩的电荷累积损伤效应[15],所以没有出现漏电流明显增大的现象.当输入电流为350 m A时,相比样品1,样品2的正向电压仅升高0.007 2 V,上升幅度很小.这意味着ICP刻蚀不会使三角状侧壁芯片的串联电阻增大.另外,我们发现上述漏电流的数量级整体偏高,这可能与芯片制备过程中钝化层和电极的工艺顺序不合理有关;另一方面,正向导通电压也比正常情况下的数值大,这主要是p-AlGaN和p-GaN层的生长参数未经优化引起的.这些不足之处,还有待进一步证实和改进.

图2 所制备的2种样品的实物照片及其侧壁的扫描电镜图Fig.2 Microscope photographs of two types of fabricated LED chips and SEM images of their sidewalls

图3 2种样品的I-V特性曲线Fig.3 I-V characteristics of the two types of LED samples

2.2 电致发光(EL)特性

图4是2种样品的EL谱以及主波长(λD)和半高宽(FWH M)随电流变化的关系曲线.如图4(a)所示,当输入电流为350 m A时,与样品1相比,样品2的EL强度有所增加,可以初步说明三角状侧壁结构具有较好的光子提取作用.另外,如图4(b)所示,随着输入电流的持续增加,这2种芯片的λD不断蓝移;当输入电流大于800 m A以后基本稳定.我们知道,在不同的输入电流下,极化效应和热效应同时存在,λD移动是二者共同作用的结果[16-17].在小电流区域,随着电流的不断增大,极化电场被载流子部分屏蔽,量子阱能带倾斜减弱,λD不断蓝移;而在大电流区域,热效应逐渐抵消极化作用,带隙收缩引起λD蓝移幅度减小,甚至不发生移动.但是随着输入电流的增加,阱层材料的能带填充效应不断增强[18],使FWHM呈单调增大的趋势.在输入电流相同的情况下,2种样品的λD和FWHM基本一致,说明侧壁粗化结构不会对芯片的λD和FWHM产生显著影响.

图4 2种样品的EL光谱特性Fig.4 EL characteristics of the two types of LED samples

2.3 输出光功率-电流(Lop-I)和外量子效率-电流(EQE-I)特性曲线

为了进一步研究芯片的电光转换性能,图5给出了2种样品的Lop-I和EQE-I特性曲线.当输入电流从20 m A逐渐增大到400 m A时,2种芯片的Lop基本保持线性增加;在电流大于400 m A以后,Lop随电流增加而增大的趋势逐渐变缓,但是直到电流接近1 000 m A时仍未达到饱和.这表明芯片量子阱中电子与空穴的复合效率较高.在输入电流相同的情况下,相比样品1,样品2的Lop都有不同程度的增加.当输入电流为350 m A时,后者的Lop比前者增加20.6%,这说明三角状侧壁结构能够有效提高LED芯片的Lop.其原因是侧壁微结构可以减少n-GaN、有源层以及p-Ga N与空气分界面处光子发生全反射的几率.

这里,EQE定义为Lop与输入电功率的比值.从图5可以看出,随着输入电流的不断增加,EQE先快速升高;当电流大于400 m A以后,又开始缓慢下降.这说明输入电流较小时,电流扩散性能良好,有利于Lop的增加,所以EQE不断提高;而输入电流较大时,芯片内部由于电子泄露和俄歇效应的存在[19],尤其是电流拥挤效应引起自身发热严重,导致EQE衰减较为明显.当输入电流为350 m A时,相比样品1,样品2的EQE提高20.5%.假设2种样品的内量子效率相同,那么EQE的提升可以认为是芯片出光效率得到改善的结果.

图5 2种样品的Lop-I和EQE-I特性曲线Fig.5 Lop-I and EQE-I characteristics of the two types of LED samples

2.4 光强空间分布特性

图6是350 m A输入电流下2种样品的光强分布曲线.从图中可以看出,这2种芯片的发光特性大致相同,光强主要分布在以法线为基准方向的±60°的张角范围内.其中在¯15°～+15°的范围内,光强较大且基本保持不变;在¯35°～¯20°和+20°～+35°的范围内,达到最大并保持恒定;在¯60°～¯35°和+35°～+60°的范围内,开始快速减小直到消失.这种光强分布的不均匀性与芯片特殊的大功率无胶封装形式有关[20].相比样品1,样品2的光强在近表面区¯20°～+20°的张角范围内增加幅度很小,而在斜角方向¯35°～¯20°和+20°～+35°的范围内明显增大.这说明三角状微结构能够使更多的光子从芯片侧壁直接出射,再经过特定形状的反射腔反射和透镜折射后到达外界空气中,与前面得到的结论比较吻合.

图6 2种样品的光强分布曲线Fig.6 Light intensity distributions of the two types of LED samples

3 结 论

本文通过普通光刻技术和ICP刻蚀技术,制备了传统矩形侧壁结构LED芯片和三角状(底边长20 μm,底角约26.5°)侧壁结构LED芯片.当输入电流为350 m A时,相比传统矩形侧壁结构的样品1,具有三角状侧壁粗化结构的样品2的Lop增加20.6%,出光效率提升20.5%,并且芯片的电学性能和EL特性几乎不受影响.另外,光强空间分布特性显示,样品2的发光强度增加主要发生在¯35°～¯20°和+20°～+35°的斜角范围内.结果表明,三角状侧壁结构能够有效提高LED芯片的出光效率.实验中的样品采用传统芯片工艺流程制作,没有增加工艺复杂度,适合大规模的商业化生产.

致谢 感谢厦门大学电子科学系吕毅军副教授在芯片测试方面给予的指导和有益讨论,也感谢厦门市信达光电科技有限公司杜涛工程师在芯片封装工艺过程中提供的帮助.

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Enhanced Light Output Efficiency of GaN-based Light-emitting Diodes by Sidewall Texturing

LI Xiao-ying1,ZHU Li-hong1,DENG Biao2,ZHANG Ling1, LIU Wei-cui1,ZENG Fan-ming1,LIU Bao-lin1*
(1.School of Physics and Mechanical&Electrical Engineering,Xiamen University, Xiamen 361005,China;2.LatticePower Corporation,Nanchang 330029,China)

:Using the mature and low-cost chip technology to achieve textured sidewalls for more efficient GaN-based light-emitting diodes(LED)has become a research focus.In this paper,the conventional lithography and inductively coupled plasma(ICP)etching techniques are adopted to fabricate LED chips with the sidewall-textured structure to enhance the light output efficiency.Due to micro-geometrical changes of sidewalls,the output intensity of the laterally propagated light can be improved by suppressing the total internal reflection at interfaces.The result shows that the light output power of the LED chips with triangle-textured sidewalls is enhanced by 20.6%,which leads to an increase of 20.5%in light output efficiency,as compared to that of conventional LED chips at an injection current of 350 m A.Meanwhile,the electrical performance is not obviously degraded and the electroluminescence is stable after the sidewall texturing.The light emission pattern indicates that the enhancement appears primarily along the oblique directions, within the angle regions of¯35°to¯20°and+20°to+35°.

Ga N;light-emitting diode(LED);inductively coupled plasma(ICP)etching;sidewall texturing;light output efficiency

TN 383+.1

A

0438-0479(2015)03-0384-06

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.03.017

2014-10-30 录用日期:2015-01-28

国家自然科学基金(11104230,60276029)

*通信作者:blliu@xmu.edu.cn

李晓莹,朱丽虹,邓彪,等.侧壁粗化提高GaN基发光二极管出光效率的研究[J].厦门大学学报:自然科学版,2015, 54(3):384-389.

:Li Xiaoying,Zhu Lihong,Deng Biao,et al.Enhanced light output efficiency of GaN-based light-emitting diodes by sidewall texturing[J].Journal of Xiamen University:Natural Science,2015,54(3):384-389.(in Chinese)