溶解作用对南海北部沉积物捕获器碳、氮通量估算的影响

孙麟，李宏亮，Jennerjahn Tim，冉莉华，金海燕，张静静，Wiesner Martin，陈建芳

（1.国家海洋局第二海洋研究所海洋生态系统与生物地球化学重点实验室浙江杭州 310012；2.浙江大学海洋化学与环境研究所浙江杭州 310058；3.莱布尼兹中心赤道海洋生态研究所，不莱梅 D-28359；4.德国汉堡大学地质研究所，汉堡 D-20146）

溶解作用对南海北部沉积物捕获器碳、氮通量估算的影响

孙麟1，2，李宏亮1*，Jennerjahn Tim3，冉莉华1，金海燕1，张静静1，Wiesner Martin4，陈建芳1

（1.国家海洋局第二海洋研究所海洋生态系统与生物地球化学重点实验室浙江杭州 310012；2.浙江大学海洋化学与环境研究所浙江杭州 310058；3.莱布尼兹中心赤道海洋生态研究所，不莱梅 D-28359；4.德国汉堡大学地质研究所，汉堡 D-20146）

由于化学溶出、物理溶解以及胞外酶等作用，沉积物捕获器中颗粒物在锚系布放期间会发生一定程度的溶解，从而引起沉积物捕获器中碳、氮颗粒物通量的低估。本文对于1987—1988年南海北部中深层沉积物捕获器中碳、氮颗粒物的溶解作用进行了研究。溶解作用对于碳、氮通量估算的影响大致随着深度的增加而减小。总体而言，颗粒有机碳通量低估约3.8%～40.3%，平均值为26.6%。颗粒氮通量低估约4.2%～76.4%，平均值为43.7%。碳、氮颗粒物的溶出量与颗粒物通量大小关系不明显，但是样品储存时间对于碳、氮颗粒物溶解作用的影响较显著，储存时间较长的样品中颗粒物溶出量更大。

南海；沉积物捕获器；溶解作用；通量

1 引言

时间序列沉积物捕获器对于海洋生物泵的探究无疑是经典而有利的工具。尤其是JGOFS、VERTIGO和MedFlux等计划的实施，沉积物捕获器在全球范围内得到广泛应用，其观测结果极大的推动了海洋生物颗粒物通量和碳循环的研究，特别是生源颗粒物通量（颗粒有机碳、碳酸钙和生物硅）及其调控机制方面有了更加深入的认识［1—4］。

南海（SCS）位于西太平洋暖池与青藏高原之间，是全球最大的热带边缘海之一［5—6］，从20世纪80年代开始，已经开始利用沉积物捕获器对南海沉降颗粒物进行观测［7］。至今，已经对于南海颗粒通量及其组成的分布特点和时空变化有了一些认识。南海颗粒物年平均通量在80～249 mg／（m2·d）之间变化，主要以生源物质（颗粒有机碳、碳酸钙和生物硅）为主。在季节变化上，颗粒物通量受季风控制比较明显，高值主要出现在冬季或夏季等季风盛行期，但是“生物泵”的组成结构并没有出现季风盛行期间明显不同的情况。由于南海频繁的侧向输运等，颗粒通量在大多数情况下都存在上下层通量变化不一致的现象，而且下层通量大于上层通量的情况也经常发生［8—9］。

然而，沉积物捕获器的观测结果存在采集效率和溶解作用等问题，使得生源颗粒物通量的观测结果存在较大误差。沉积物捕获器效率方面，海流、大型游泳生物和长时间的水体交换作用等都将导致沉积物捕获器收集效率发生偏差［10—12］。同时，沉积物捕获器中溶解作用也会低估生物硅通量［13］、颗粒有机碳通量［14］、氨基酸和糖类通量［15—16］。在这些研究中，沉积物捕获器样品在采样期间的颗粒物溶解效应都比较严重，这对于各通量的计算可能会造成不可忽视的误差［17—18］。

本文基于南海北部1987—1988年时间系列沉积物捕获器收集的样品，分析了样品中的颗粒有机碳（POC）和颗粒总氮（PN）以及样品中上清液中的溶解有机碳（DOC）和溶解无机氮（DIN）。试图用上述参数估算沉积物捕获器在南海北部海盆观测过程中颗粒有机碳和颗粒氮的溶解作用，并初步探讨生源颗粒物溶解作用的控制因素。

2 材料与方法

2.1 沉积物捕获器布放位置与样品信息

1987年9月至1988年3月，国家海洋局第二海洋研究所与德国汉堡大学合作组织航次，在南海北部SCS-N站（18°27.48′N，116°1.7′E，图1）1 000 m和3 350 m处布放了两套沉积物捕获器，共回收了26个样品，每个样品的采样间隔为16 d。其中沉积物捕获器的漏斗面积为0.509 m2，采样瓶的容积为280 m L。其中本样品所使用的防腐剂为NaCl和饱和HgCl2，以此来抑制沉积物捕获器中细菌和浮游生物等的进一步生物化学活动。

图1 1987—1988年南海北部沉积物捕获器布放位置Fig.1 The sediment trap station（in northern SCS）

2.2 样品各项参数测定方法

首先对于样品进行逐一简略描述如照相记录等，之后避光储存于4℃环境下。对样品进行分样，用1 mm的样品筛除去较大的非自然沉降的游泳生物，之后对小于1 mm的样品用高精度旋转分样器均匀分样，用预称重的0.45μm聚碳酸酯膜过滤之后避光保存在4℃的环境下。之后进行各种参数的测定。本文所使用的各参数均于样品回收后1个月内在德国汉堡大学海洋化学与环境研究所实验室中完成测定。

沉积物中有机碳、总氮检测采用高温燃烧法［19］，仪器检测限为0.05%，本方法相对标准偏差为2.0%。蛋白石的测定采用Demasster连续提取法［20］。提取液中BSi的测定用硅钼蓝法在UV-7230G分光光度计进行比色测定，方法检测限为0.02 μmol／L，相对标准偏差为4.0%。沉积物捕获器采样杯中DOC采用高温催化氧化法［21］，测定所使用仪器的检测限为0.01 mg／L，精确度（CV）于小1.5%。NO－2和NO－3用重氮－偶氮法、铜镉还原法［21］。其中NO－2直接使用重氮－偶氮法，分析时采用UV-7230G分光光度计测定。方法检测下限为0.05μmol／L，检测范围是0.05～16.0μmol／L，相对标准偏差为3.0%。NH＋4采用次溴酸钠氧化法［21］。方法检测下限为0.03μmol／L，测定范围是0.03～8.00μmol／L，相对标准偏差为7.0%。

将沉积物捕获器样品上清液中的各元素基体浓度减去该深度海水中对应元素的浓度，粗略认为是颗粒物中该元素的溶出量。样品上清液中的总DOC浓度减去基体溶液中的DOC浓度则为DOC溶出量（DOCex），同理我们可得：溶解无机氮溶出量（DINex）、溶解有机氮溶出量（DONex）和总溶解氮溶出量（DNex）。各元素的溶解程度不同，对于通量估算的影响也不同，但是沉积物捕获器中溶解作用的影响是客观存在的。在1987—1988年南海北部碳、氮通量均在不同程度上被低估。溶解作用造成了沉积物中部分颗粒物的溶解，本研究将这部分溶解出来的物质换算为颗粒态物质，再与传统方法所测定的颗粒物通量相加，即为校正过后的颗粒物通量。再进一步用溶解无机氮溶出量（DINex）除以校正过后的颗粒物通量即为溶解无机氮的溶出率，同理可以得到溶解有机碳、溶解有机氮和总溶解氮的溶出率。校正后的颗粒物通量与校正前之比为校正因子。

3 结果

3.1 颗粒物中碳的溶出

在南海北部1 000 m深处布放的沉积物捕获器采样瓶中DOC的浓度在729.2～10 591.7μmol／L之间变化（图2），平均值为3 536.0μmol／L。9月上旬至10月初、10月下旬至11月初以及次年3月中旬的采样瓶中DOC浓度都相对较低，其中DOC的最低浓度发生于1987年9月底至10月上旬为729.2μ mol／L，同年10月上旬至10月底出现DOC最高浓度为10 591.7μmol／L。在上层沉积物捕获器中DOC没有特别明显的季节性变化规律。同一站位3 350 m布放的沉积物捕获器中DOC的浓度为315.0～5 652.5μmol／L（图2），均值为1 172.5μmol／L，9月初至9月下旬采样瓶中出现DOC最高浓度为5 652.5μmol／L，其他时间序列的采样瓶中DOC浓度均较小，除11月初至11月底采集的样品外其他均小于1 200μmol／L，次年1月底出现DOC最低浓度为315.0μmol／L。3 350 m层沉积物捕获器中DOC在秋冬季较高，于11月下旬又出现溶出浓度的减小。

图2 1987—1988年南海北部1 000 m（a）和3 350 m（b）沉积物捕获器中DOC浓度Fig.2 The concentration of DOC in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

3.2 颗粒物中氮的溶出

在南海北部1 000 m深处布放的沉积物捕获器采样瓶中DIN含量为55.1～172.7μmol／L，均值为123.7μmol／L（图3）。同一站位3 350 m深度布放的沉积物捕获器中DIN的含量为22.3～65.2μmol／L，平均值为46.0μmol／L（图3）。本文中测定的DIN是由NO－3、NO－2和NH＋4所组成的。沉积物捕获器中溶出的DIN含量较小，且大多由NH＋4组成。其中1 000 m深度沉积物捕获器中NH＋4含量为34.8～156.9μmol／L，均值为106.8μmol／L。NH＋4含量在1987年10月初－10月底和11月上旬－11月底分别出现最高值156.9μmol／L和次高值153.2μmol／L，而10月底－11月上旬出现最低值为34.8μmol／L。NO－3含量则约为NH＋4含量的1／6，在5.2～23.6 μmol／L之间，均值为16.8μmol／L（图3）。同年9月上旬至9月下旬有最低值5.2μmol／L，其他时间的采样瓶中NO－3浓度相差不大，均在20μmol／L左右。同一站位的3 350 m沉积物捕获器中NH＋4占总DIN的比率有所减小，其浓度是21.9～41.0μmol／L，均值为30.2μmol／L。其中11月上旬采样瓶中有NH＋4最高浓度46.0μmol／L，次年3月底有最低浓度18.0 μmol／L。而NO－3浓度是4.2～24.1μmol／L，均值为15.2μmol／L（图3）。最高浓度在1987年11月初为24.1μmol／L，最低浓度与NH＋4浓度相似在次年2月底，为4.2μmol／L。而在1 000 m和3 350 m沉积物捕获器样品上清液中NO－2在各深度和站位均小于0.2μmol／L，因此NO－2影响很小。对于1 000 m和3 350 m深度沉积物捕获器中溶解氮（DN）的季节性溶出规律不是很明显。

4 讨论

4.1 颗粒物中溶解作用对于各通量估算的影响

沉积物捕获器中发生着不同程度的溶解过程：颗粒物中可溶解有机物（DOM）的继续溶出、粪球粒等生物有机体的降解、碳酸钙和蛋白石等物质的化学溶解和胞外酶活动等。因此在不同海区，不同年份季节和不同布放深度，沉积物捕获器中的溶解作用对于颗粒物中各元素通量的影响都会有较大差别［13］。本文仅讨论1987—1988年南海北部沉积物捕获器中颗粒物溶解作用对于碳、氮通量估算的影响。

4.1.1 颗粒物中碳的溶出比率及其通量校正

南海北部DOC（大于1 000 m）在40～46μmol／L间［22］，本研究中将各沉积物捕获器中DOC浓度当作43μmol／L，因此在1 000 mol／L布放的沉积物捕获器中DOCex为710.0～10 545.7μmol／L，溶出率大概在11.2%～40.3%之间（图4）。而同一站位3 350 m布放的捕获器中DOCex为275.0～5 612.5μmol／L，DOC的溶出率则在3.8%～25.0%（图4）。

图3 1987—1988年南海北部1 000 m（a）和3 350 m（b）沉积物捕获器DIN浓度及其组成Fig.3 The concentration of DIN in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

同时溶解性无机碳（DIC）的溶出也会影响到各元素通量的估算。一些颗粒物掉入捕获器采样瓶后，虽然受到HgCl2等固定剂的影响，但是在起初的一定时间内也会继续进行呼吸作用从而产生一部分的DIC［23］。但是由于溶液中缓冲体系的问题采样瓶中的DIC我们无法直接测量出其准确值。在此我们通过DINex估算（用redfield ratio）在南海北部1 000 m深布放的沉积物捕获器中DIC影响大约为125～900 μmol／L，3 350 m处则为0～192μmol／L。它对于POC通量计算的影响在0.4%～5.9%之间，其影响非常小可以忽略不计。因此在本文中我们只考虑颗粒物中DOC的溶出对于POC通量计算的影响。

在浅层（1 000 m）布放的沉积物捕获器中，原POC通量为0.78～8.25 mg／（m2·d），校正后应该在原颗粒物中POC浓度的基础上乘以校正因子1.1～ 1.7。在深层（3 350 m）布放的沉积物捕获器中各通量的校正因子相对较小，原POC通量为1.01～4.40 mg／（m2·d），应该被校正为之前通量的1.04～1.5倍。综上所述，POC通量的校正非常必要。

图4 南海北部1987—1988年1 000 m（a）和3 350 m（b）沉积物捕获器中DOC溶出量与POC通量Fig.4 The DOCex and the POC flux in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

4.1.2 颗粒物中氮的溶出比率及其通量校正

中深层海水中无机氮的浓度为35～50 μmol／L［24］，本研究中取40μmol／L。经计算，在1 000 m深处溶解无机氮溶出量（DINex）为12.08～123.39 μmol／L，同一站位3 350 m深处DINex为0～22.2 μmol／L（图3）。在总的沉积物氮溶出比率中，溶解性无机氮的溶出所占百分比非常少，占颗粒物总氮的0%～7%，平均值小于3%，且多数为NH＋4所占据。本研究对于样品中的溶解有机氮（DON）并没有进行测定，但是由于物理溶解、化学溶出和胞外酶等作用，颗粒物会粗略以C∶N比值为6.6（redfield ratio）来释放出DOC和DON。因此我们用DOCex的值粗略估算出DONex的值（图5）。与DIN相比，DON的释放量较大，沉积物中DON释放会低估沉积物捕获器颗粒氮通量。南海北部1 000 m处沉积物捕获器中总氮溶出比率在15%～73%，平均值为34.5%（图5）。同站位3 350 m处总氮溶出比率则为5%～76%，均值为26%（图5）。在南海北部1 000 m深度布放的沉积物捕获器中原氮通量为0.05～1.44 mg／（m2·d），校正后则应该乘以1.2～4.2。同站位3 350 m处布放的捕获器中，原氮通量则为0.06～0.57 mg／（m2·d），校正因子为1.05～2.6。

图5 南海北部1987—1988年1 000 m（a）和3 350 m（b）沉积物捕获器中DN溶出量与PN通量Fig.5 The DNex and the PN flux in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）innorthern SCS from 1987 to 1988

4.1.3 碳、氮通量校正的意义

本文1 000 m深层沉积物捕获器中POC通量的校正值为2.07～9.69 mg／（m2·d），平均值为4.85 mg／（m2·d）。南海北部表层输出生产力大约为10.30 g／（m2·a）［25］，校正后的中深层（1 000 m）POC输出效率（一般定义为中深层POC输出通量和真光层净初级生产力的比值）平均值为16.1%，较校正前输出效率提高大约20%，更好地反映了从海洋上层到深层的实际生物固碳效率。另一方面，南海下层通量比上层通量大的现象时有出现。尤其是南海北部，由硅藻等组成的硅质壳通量在一般情况下，下层也会高于上层［26—27］。南海深层由水平流产生的侧向运动对于上下层通量变化规律是否一致等有着重要的作用。在南海这种下层通量高于上层通量时有发生的普遍状况下，校正前的颗粒物通量将会在一定程度上导致我们对于侧向运动作用所产生影响的高估。同时颗粒物通量的低估也将会导致从上层向深层传输过程中颗粒物再矿化速率的高估。因此对于沉积物捕获器中各通量的估算校正是非常必要的。

4.2 影响南海北部沉积物捕获器中碳、氮溶出的因素

沉积物捕获器的布放深度会对碳和氮的溶出造成影响。1 000 m深层沉积物捕获器中DOC的溶出浓度为710.0～11 189.2μmol／L，溶出比率在11%～40%，平均值大约为25.2%。DONex的溶出浓度为106.7～1 695.3μmol／L，（DINex＋DONex）的比率为14.9%～76.4%，平均值约为40.4%。对比不同深度间沉积物捕获器中各元素溶出浓度和比率，3 350 m沉积物捕获器中DOC溶出浓度为275.0～3 489.9 μmol／L，溶出比率为4%～34%，平均值约为20.3%。DINex的浓度为345.0～3 489.9μmol／L，DONex的浓度则为0.0～83.7μmol／L。比较发现随布放深度增加，各元素溶出浓度和比率都在减小（图2、3）。细菌会附着在颗粒物上，在下沉过程中会分解生物有机体。氨基酸、糖类、有机碳和颗粒氮等从上层至下层沉降过程中通量下降了30%～70%［28—29］。下沉过程中颗粒物中有机碳和颗粒氮已经渐渐溶解，包裹于其中的其他物质也渐渐发生着不同程度的溶解。与深层颗粒物相比较，上层颗粒物较新鲜，孔隙度较大，因此大量的生源物质也较容易被释放回海洋。然而到3 350 m时，颗粒物中各通量都发生了较大幅度的降低，其中较容易降解的部分在之前的下沉过程中已经基本释放。因此到该深度时沉积物捕获器中各元素的溶出浓度和溶出比率也就会较1 000 m深有减小的趋势。

同时我们发现同一布放深度的南海北部沉积物捕获器中的DOCex和POC通量、氮的溶出量（DNex）和PN之间的线性关系不明显。这可能是因为采样瓶中细菌等微生物活动的规律性不明显、影响不均一，造成颗粒物溶解过程中由于微生物作用产生的溶解态物质浓度有差异。同时，部分易降解物质被惰性有机质包裹在里面并不能直接参与呼吸作用或者化学溶解，这些易降解物质的被包裹程度和被包裹的数量也都会直接影响到溶出比率。而且不同颗粒物的性质（如：颗粒物聚合体是否疏松多孔）和大小、包裹其中的生源物质的种类以及所在站位的水柱性质等也都会影响到颗粒物的溶解作用［30—31］。综其以上原因，同一捕获器中DOCex和POC通量、DNex和PN之间的线性关系并不明显。

另一方面，沉积物捕获器的布放时间长短也会对样品中碳、氮的溶出量和溶出比率造成影响［13，32］。在1987—1988年南海北部3 350 m布放的沉积物捕获器中，较早采集的样品上清液中DOC溶出的比率较多，平均值为29.6%。而较晚采集的样品上清液中DOC溶出的比率较少，平均值为11.8%（图4）。而且氮的溶出也体现出了相似的规律，较早采集的样品上清液中N溶出的比率较多，平均值为24.8%。而较晚采集的样品上清液中DOC溶出的比率较少，平均值为11.7%（图5）。可能是因为样品的储存时间对于碳、氮的溶出也会造成一定的影响。样品储存时间越长则溶解作用的影响时间越长，碳、氮的溶出比率也会越大。因此沉积物捕获器的样品应该尽早分样，从而减少溶解作用对于碳、氮颗粒物通量估算的影响。但是我们可以发现这种情况在1 000 m时无论是碳还是氮的溶出都没有上述规律。可能是因为在1 000 m时颗粒物相对深层颗粒物来说还比较新鲜，孔隙度也较大，因此也含有较多容易降解的物质。因此在1 000 m时，在整个布放时间内的溶出比率都比较接近，在储存时间内颗粒物的溶解速度也较大，因此碳、氮溶出比率与样品储存时间并没有很大联系。

5 结论

本文主要对1987—1988年南海北部沉积物捕获器中的溶解作用及其对于碳、氮通量估算的影响进行了初步探讨，主要结论如下：

（1）沉积物捕获器中的溶解过程主要由物理溶解，化学溶出，胞外酶作用等组成。上述过程的综合作用使得南海北部沉积物捕获器中DOC的溶出大致占到总有机碳通量的3.8%～40.3%，溶解性氮则是总氮通量的4.2%～76.4%。因此对于南海北部中深层沉积物捕获中各通量的矫正是非常有必要的，如果考虑溶解效应对于通量的影响则碳、氮通量都在不同程度上被低估。本文对于南海北部沉积物捕获器中的颗粒有机碳和总氮通量进行了校正估算。

（2）影响沉积物捕获器中碳、氮颗粒物溶出量和溶出比率的原因较复杂。本研究中发现沉积物样品的储存时间影响较明显，储存时间较长的样品其碳、氮溶出量较高。但颗粒物的溶出量与对应颗粒物通量的大小没有显著的线性关系。同时我们发现沉积物捕获器的布放深度对于碳、氮颗粒物溶出也影响显著，较深层布放的捕获器样品上清液中DOCex和DNex较高。

致谢：感谢德国汉堡大学黄孝建教授和国家海洋局第二海洋研究所郑连福研究员对于本文所依托的中德合作项目所做的努力。

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Underestimation of Cand N flux in the northern South China Sea due to dissolution in sediment trap samples

Sun Lin1，2，Li Hongliang1，Jennerjahn Tim3，Ran Lihua1，Jin Haiyan1，Zhang Jingjing1，Wiesner Martin4，Chen Jianfang1

（1.Key Laboratory of State Oceanic Administration for Marine Ecosystem and Biogeochemistry，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China；2.Institute of Environment and Marine Chemistry，Zhejiang University，Zhejiang 310058，China；3.Leibniz Center for Tropical Marine Ecology Fahrenheitstr，Bremen 6 D-28359，Germany；4.Institute of Geology，Hamburg University，Hamburg D-20146，Germany）

The sinking particles in the sediment trap can be dissolved to a certain extent due to the chemical dissolution，physical dissolution，extracellular enzyme，etc.This paper studies the dissolution of biogenic particles in the sediment trap located in the deep northern South China Sea in 1987－1988.It could be concluded that the effect of dissolution on the estimation of various fluxes decreased with depth.Overall，the underestimation of particulate organic carbon flux was about 3.8%－40.3%，with an average of 26.6%.The underestimation of particulate nitrogen flux was about 4.2%－76.4%，with an average of 43.7%.There were no relationships between the particle fluxes and the dissolved C and N.But the storing time had significant impact on dissolution of the sinking particles.The sample with longer storing time would have more dissolved quantity.

South China Sea；sediment trap；solubilization；flux

P736.2

A

0253-4193（2015）12-0019-08

孙麟，李宏亮，Jennerjahn Tim，等.溶解作用对南海北部沉积物捕获器碳、氮通量估算的影响［J］.海洋学报，2015，37（12）：19—26，

10.3969／j.issn.0253-4193.2015.12.003

Sun Lin，Li Hongliang，Jennerjahn Tim，et al.Underestimation of C and N flux in the northern South China Sea due to dissolution in sediment trap samples［J］.Haiyang Xuebao，2015，37（12）：19—26，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2015.12.003

2015-05-22；

2015-09-27。

国家自然科学基金项目重大研究计划重点支持项目（91128212）；国家海洋局第二海洋研究所基本科研业务费专项资金项目（JT1010）。

孙麟（1991—），女，宁夏省银川市人，主要从事海洋生物地球化学研究。E-mail：11434006＠zju.edu.cn

*通信作者：李宏亮（1981—），男，副研究员。E-mail：lihongiiang＠sio.org.cn