铁基超导体材料和物理研究

闻海虎

(南京大学物理学院，江苏 南京 210093)

铁基超导体材料和物理研究

闻海虎

(南京大学物理学院，江苏 南京 210093)

摘要：自2008年初在铁砷/铁卤(FeAs/FeSe)基材料中发现高温超导电性以来，已经有至少7种结构类型的材料被合成出来了。其中在“1111”体系中，电阻和磁化测量得到的超导转变温度可达56 K，而且有迹象表明超导转变温度有可能会继续升高。在铁基超导体的正常态，有很多非常规电子特性，如反铁磁性和四方-正交结构相变等也被观察到。铁基超导体是典型的多带超导体，具有较长的相干长度、近三维的电子特性、很高的上临界磁场及不可逆磁场和很强的磁通钉扎能力等物理性质，因此它们在强磁场方面有很好的应用前景。简单综述了铁基超导材料的结构类型，针对几种主要结构类型的性质进行了描述，对电子配对的机理问题作了比较详尽的阐述，结合临界电流和临界磁场行为，展望了铁基超导体的应用前景。

关键词：铁基超导体；材料结构类型；电子配对机制；应用展望

1前言

铁基超导体研究的突破发生在2008年2月底，日本东京工业大学的科学家Hosono教授研究小组发现，在母体材料LaFeAsO中掺杂F元素可以实现26 K的超导电性[1]。这个发现掀开了高温超导研究的新篇章。中国科学家因为有长期的基础研究积累，敏锐地意识到这个新型超导体系的重要性，迅速跟进，开展了一系列重要的研究工作，并发现了一大批新型超导结构类型，创造并保持了Tc= 56 K的最高超导转变温度的世界记录，同时在超导机理方面也获得了重要进展。本文简要综述了铁基超导体材料和物理研究的发展。

2铁基超导体结构类型

铁砷基母体材料LnOFeAs (Ln=La, Pr, Ce, Nd, Sm等) 的研究历史可以追溯到1974年美国杜邦公司Jeitschko等人开展的寻找新功能材料的系列工作。随后德国的一个研究小组合成了系列的、具有同样结构(即ZrCuSiAs结构)的此类新材料。这些新材料被取名为四元磷氧化物LnOMPn(Ln=La，Ce，Pr，Nd，Sm，Eu ，Gd；M=Mn，Fe，Co，Ni；Pn=P，As)。这个体系空间群为P4/nmm，具有四方相层状结构，在c方向上以-(LnO)2-(MP)2-(LnO)2- 形式交替堆砌。对于母体材料而言，层和层之间电荷是平衡的，比如(LnO)+1和(MP)-1的电荷是平衡的。由于四元磷氧化物LnOMPn(1111结构)中的一些材料在低温下是超导体，因此这个体系构建了铜氧化物之外的另一个层状超导体家族。图1给出了LaFeAsO (1111)和BaFe2As2(122)的结构图。

图1　 LaFeAsO材料结构示意图(a)[1]，在每个位置进行化学替换均可以产生超导电性；BaFe2As2 材料结构示意图(b)[7]，在Ba位置掺入K，或者在Fe位置掺入其他过渡金属离子，如 Co，Ni，Ir，Ru，Rh，Pt等也会出现超导电性。通常的磁性原子Co，Ni等在这里不表现出磁性Fig.1　6The structure of the LaFeAsO phase(a)[1], superconductivity can be induced by doping to each site of the formula. The structure of BaFe2As2 phase(b)[7]. Superconductivity can be induced by doping either to the Ba site by K, or doping to the Fe site by Co，Ni，Ir，Ru，Rh，Pt. Usually Co and Ni are magnetic elements, but in these materials, they show no magnetism

在Hosono教授研究小组发现LaFeAsO1-xFx(x=0.05～0.12) 具有26 K的超导转变温度后，新的一轮寻找高温超导材料的浪潮再次到来。在短短的一年中，科学家们已经发现了7种以上典型结构，分别被称为“11”(FeSe)，“111”(LiFeAs, NaFeAs)，“122” ((Ba，Sr，Ca)Fe2As2)，“1111” (REFeAsO，RE=稀土元素)，“32522” (Sr3Sc2O5Fe2As2)，“42622” (Sr4V2O6Fe2As2)和“43822” (Ca4Mg3O8Fe2As2)等。在全球超导研究者针对铁基超导体的研发竞争中，中国科学家由于多年的基础研究积累，认识到该系统的重要性，迅速反应，开展了一系列重要的科研工作，发现并合成了一些重要的超导体系，第一次利用化学掺杂，在常压下测量到40 K以上的超导电性[2-3]，并迅速提升到55 K[4]。通过化学掺杂，首次获得了空穴型掺杂的超导体[5]。图2给出了截至2012年底之前发现的铁基超导体几个主要的结构类型和相应的超导转变温度。

3铁基超导体系基本特征

3.1LnFeAsO (1111)体系

LnFeAsO体系是铁基超导体最早研究的体系。Hosono教授研究小组在2006年已开始关注LaFePO材料， 发现有3～4 K的超导电性。很快他们报道了在F掺杂的LaFeAsO材料中发现了26 K的超导体[1]；在未掺杂的LaFeAsO材料中，他们发现在150 K左右电阻和磁化上面均有一个反常，后来发现这个反常是对应反铁磁相变和四方-正交结构相变的，后者温度稍高。通过化学掺杂或压力，可以压制反铁磁和结构相变，然后获得超导电性。对于F掺杂的LnFeAsO体系，很难获得全掺杂的区域。中科院物理所小组在2008年5月，利用助熔剂技术，很快生长出了50～100 μm级的单晶，并结合微加工技术制备了微小电极，第一次在铁基超导体上测量了本征的电输运特性[6]，发现了很小的各向异性度γ=(mab/mc)1/2≈5。到目前为止，如何生长“1111”体系较大尺寸的单晶仍然具有挑战性，一般很难获得0.5 mm以上的单晶。人们尝试了在As位置替换P、在Fe位置替换其他过渡金属、在O位置替换H等方式，获得了较宽的掺杂范围，得到了较宽的电荷掺杂相图。

图2　铁基超导体几个主要结构类型和相应的已有报道的最高超导转变温度Fig.2　The seven kinds of major structures of the iron-based superconductors discovered by the end of 2012 and the highest Tc values of the related systems.

3.2BaFe2As2(122)体系

德国一研究小组在2008年6月报道了新结构材料BaFe2As2，并且在几天之后报道了空穴掺杂的铁基超导体Ba1-xKxFe2As2，超导转变温度可达38 K[7]。该体系可以拓展到SrFe2As2和CaFe2As2，也有反铁磁性和四方-正交相变，超导转变温度大约在170 K～200 K，通过化学掺杂：Ba位置替代K、或者Fe位置替换其他过渡金属，如Co，Ni，Ru，Rh，Pd，Pt，Ir等，均可获得超导电性。另外，很有意思的是，这个体系可以获得极高空穴掺杂的超导体，如Ba被完全替换成K，变成KFe2As2也会获得超导电性，其转变温度为3.6 K。在该体系中，费米面和超导能隙如何演变是目前研究人员关心的核心问题。图3为该体系的电子态相图。

图3　BaFe2As2体系电子态相图。左边是电子型掺杂，右边是空穴型掺杂。在空穴极度掺杂的KFe2As2中仍然具有超导电性Fig.3　The electronic phase diagram of the BaFe2As2 system. The left hand corresponds to the electron doping, the right hand side gives the hole doping. Superconductivity maintains even in the extremely hole doping limit, as in KFe2As2

3.3LiFeAs/NaFeAs体系

LiFeAs体系是2008年夏天被发现[8-9]，后来扩展到NaFeAs体系。NaFeAs体系的母体就具有超导电性，超导转变温度在15 K左右，同时在45 K左右时具有反铁磁转变，而四方-正交相变的温度在约60 K。通过向Fe位置掺入Co，在掺杂量为2%左右时，反铁磁则被压制到零温，同时超导温度达到22 K左右。该体系中，Li或Na自然分成两层，因此在解理时会自然分开，形成没有电极化的表面，便于开展扫描隧道[10]和角分辨光电子谱研究。该体系通过压力调节超导转变温度，并且同时利用核磁共振测量反映反铁磁涨落的自旋晶格弛豫1/T1T，发现它与超导转变温度密切相关[11]，进一步说明超导与反铁磁涨落有密切关系。

3.4FeTe1-xSex体系

最初的FeSe超导体是台湾国立中央研究院和东华大学吴茂昆研究小组发现的。他们发现Fe稍微过量的四方结构材料Fe1+xSe会表现出8 K左右的超导电性[12]。美国一研究小组也发现FeTe1-xSex中具有超导电性，并且有一个完整的电子态相图[13]。四方结构的FeTe具有反铁磁性，其自旋方向与其他“1111”和“122” 体系的自旋方向相差45°，因此反铁磁波矢在FeTe和“1111”，“122”这两类系统中相差45°，大小也有差别。通过进一步研究，人们发现这个体系中的电子关联比其他系统都要强，电子重整化达到5～10倍。在该体系中，最高超导转变温度大致发生在FeTe0.6Se0.4，温度大致为15～20 K。非常有趣的是，此体系的上临界磁场很高，在零温下可达60 T(特斯拉)。最近有把它制成薄膜[14]，发现在30 T(特斯拉)磁场下，4.2 K下的临界电流密度可达105A/cm2。

3.5KxFe2-ySe2体系

3.6FeSe单层薄膜

在铁基超导材料研究方面，有一个重要的发展方向是关于FeSe单层薄膜的。清华大学一研究小组利用现代分子束外延技术，生长出单层平整的FeSe薄膜，他们发现在经过处理的SrTiO3基片上面，制备的单层薄膜具有2个类似超导能隙特征， 大的能隙大约为22 mV[19]。按照在FeSe超导体中超导能隙和超导温度的比值，他们推测对于22 mV能隙的超导转变温度可达80 K。他们与北京大学另一研究小组合作测量发现，该薄膜的起始超导转变温度约为50 K，零电阻出现在30 K左右[20]。中科院物理所和复旦大学一研究小组在单层薄膜上面开展的角分辨光电子谱实验也发现了该能隙特征(如果能够被认定为超导能隙)可以持续到65 K[21]，或70 K左右消失[22]。但到目前为止，人们仍然努力在FeSe单层薄膜上探测到液氮温区(77 K)以上温度的电阻消失和迈斯纳效应。

4铁基高温超导电子配对机理

任何超导态都是由电子对的凝聚所形成的，因此要理解铁基高温超导就必须研究电子配对的机理。在传统的Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS)理论中，假设费米面附近的两个动量和自旋方向相反的电子，在出现合适的库伦屏蔽以后，借助于交换一个虚声子的过程，形成电子对，而这些电子对凝聚形成超导态。这个图像的前提是电子之间的库伦相互作用被有效屏蔽掉，并且巡游电子之间的同位占据能量U很小，可以作为微扰项处理。总之，BCS理论建立的基本假设是电子之间的库伦关联很弱。但是这个条件在高温超导材料中似乎不再成立，至少需要很大的修正。

铁基超导体是目前凝聚态物理研究的核心问题之一。在铁基超导体中对超导起到关键作用的是FeAs所构成的平面。简单的能带计算表明铁3d轨道的6个电子参与导电，形成多能带和多费米面的情况，见图4所示。鉴于早期在LaFeAsO中开展的中子衍射实验结果[23]，母体的反铁磁波矢刚好连接空穴和电子口袋，因此，Mazin[24-25]和Kuroki[26]等人想到电子是通过交换反铁磁涨落，在空穴和电子口袋间跃迁而产生配对。通过这种对散射过程，可以借助于BCS理论推导一些基本步骤，得出：

(1)

这里的Δ(k)和Δ(k’)分别是参与配对散射的电子在散射前后波矢k,k’处的能隙大小，Vk,k’是电子对散射过程中的散射矩阵元。对于电子-电子相互作用导致的配对，Vk,k’自然是正值。因此Δ(k)和Δ(k’)必然符号相反，也就是说电子在配对散射前后动量位置的能隙符号相反。这在铜氧化合物中发现的d-波对称性就是一个典型的例子。

对于铁基超导体，超导配对能隙对称性仍然不清楚。图4中给出了铁基超导体典型的费米面形状和假设的电子配对跃迁过程。基于前述的同样理由，在跃迁前后的动量点的能隙符号必须相反，因此Mazin和Kuroki等人提出来了S± 配对方式，即在空穴和电子费米面上面的能隙都是接近各向同性的，但是符号相反。早期的角分辨光电子能谱实验[27]发现能隙在电子和空穴费米面上面确实比较各向同性。在这样一个格局下，原来在铜氧化物超导体中的相位敏感试验很难在现实空间实现，因为每个费米面上的费米速度几乎是各向同性的。最近作者团队通过引入无磁性杂质，在杂质点及其周围观察到具有“指纹特征”的杂质态，给出了支持S±配对的强烈实验证据[28]。

图4　铁基超导体典型的费米面和假设的电子对散射过程。这里布里渊区中间Γ点附近的小口袋是空穴口袋，而四周M和M’点的口袋是电子口袋。箭头标识的是一定自旋方向的电子，空心箭头表示跃迁前，实心箭头标识跃迁后的电子状态Fig.4　The proposed pair scattering process in the iron based superconductors. The small pocket in the Brillouin zone center, near the Γ point corresponds to the hole pocket, while those in the edge near M and M’ points are electron pockets. The open and filled arrows represent the electrons with fixed spin direction, before and after the scattering process

对于铁基超导体电子配对的机理，还有另外的物理图像，即基于局域自旋交换的配对方式。此类图像建立的背景是假设铁基超导体与铜氧化物超导体一样，具有很强的电子关联特性[29]。因此，电子可以通过局域的反铁磁作用而配对，从维像的角度可以写出能隙函数为Δs∝coskx+cosky或Δs∝coskxcosky，甚至是d-波形式。结合角分辨光电子谱的数据，即在中心的Γ费米面上是各向同性的，因此仅可能是S±两种配对函数中的一种。另外，也有提议铁基超导体中的电子配对是由于剧烈的轨道涨落(主要是dxz和dyz)而出现的，能隙是S形式[30]。铁基超导体的电子配对机理研究正在深入中，到达彻底的理解还需时日。对铁基超导材料和物理进展感兴趣的读者可以参考最近的一些综述文献[31-37]。

5铁基超导体的混合态特性和应用展望

铁基超导体表现出非常高的临界磁场-温度比，即dHc2/dT, 可以达到-10T/K。 直接的测量已经揭示“1111”体系的低温上临界磁场可接近100 T(特斯拉)，“122”体系和 “11”体系统在低温上临界磁场都可以达到50 T(特斯拉)以上。几种高温超导体系的上临界磁场的数据显示在图5中，可见Ba0.6K0.4Fe2As2超导体的上临界磁场在低温端非常高，超出其他很多超导体系[38]。因此完全可以预期铁基超导体在强磁场磁体方面有非常好的应用预期。近期的研究结果表明，在FeSe0.5Te0.5超导薄膜中，尽管超导转变温度只有约18 K，但是在4.2 K和30 T(特斯拉)下，承载的超导电流密度[14]可以达到105A/cm2。这是一个非常高的指标，已经初步满足一些应用的需求，而且制备技术是比较成熟的Pulsed-Laser-Deposition(PLD)技术。 利用粉末套管和轧制技术，中科院电工研究所在Sr1-xKxFe2As2材料方面制备出的导线，在 4.2 K临界电流可以达到100 000 A/cm2，处于国际领先水平[39]。图5给出了铁基超导体和其他一些超导体上临界磁场随温度的变化。可以看出，铁基超导体具有很高的上临界磁场，尤其是 Ba0.6K0.4Fe2As2超导体，在液氦温度可以达到100 T(特斯拉)的量级，因此铁基超导体在强磁场应用中会很有潜力。以上工作得到了国家自然科学基金委、科技部973计划项目、高校985计划的支持，在此一并感谢。如有不妥及不全之处，敬请谅解。

图5　铁基超导体系与其他超导体系上临界磁场的比较[38]Fig.5　The comparison of the upper critical field Hc2 of the iron-based superconductors and other superconductors [38]

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(编辑：王方)

特约撰稿人张平祥

张平祥:男，1965年生，教授、博士生导师。中国材料研究学会常务理事、国家磁约束核聚变技术专家委员会委员、国际低温工程委员会委员。长期从事低温及高温超导材料的制备工艺、磁通钉扎特性、微观组织和元素替代效应等方面的研究。主持和参与了“八五”至“十二五”超导科技攻关、“863”、“973”、国家自然科学基金和国防军工配套等30余项科研项目的研究工作。先后在波兰科学院物理所、法国国家科研中心、奥地利原子能大学、日本东北大学金属材料研究所、日本丰桥技术科学大学等单位从事低温及高温超导材料领域相关合作研究工作。作为主要完成人获国家技术发明二等奖1项、省部级科技进步奖8项，先后发表了150余篇学术论文，获授权发明专利30余项。入选国家级新世纪百千万人才，被评为政府特殊津贴专家、陕西省科技新星、陕西省有突出贡献专家 。

特约撰稿人闻海虎

闻海虎：男，1964年生，南京大学教授、博士生导师；国家“十五”863计划“超导应用研究”专家组副组长，国家杰出青年基金获得者, 长江学者特聘教授， 入选国家“百千万人才工程”(2013年)，2014年担任科技部优秀创新团队负责人；担任国际Elsevier出版系统超导专门杂志 Physica C, Philosophical Magazine, 《中国科学G辑》，《物理》，Chinese Physics Letters等杂志的编委。主要从事高温超导材料和物理问题研究。在包括Nature Physics， Nature Communications在内的SCI 杂志上发表论文 280 余篇，他人引用超过5400次，h-index 达41, 在国内外会议上作邀请报告近百场。2000年获中国青年科技奖，2004年作为第一完成人获国家自然科学二等奖，2009年获香港求是杰出科技成就集体奖，2010年获海外华人物理学会颁发的亚洲成就奖，2014年参与完成的铁基超导研究获得国家自然科学一等奖(第四完成人)。

Iron-Based Superconducting Materialsand Pairing Mechanism

WEN Haihu

(School of Physics，Nanjing University，Shanghai 210093，China)

Abstract：Since the discovery of high temperature superconductivity in the iron pnictide/ chalcogenide materials，at least seven related structural types have been fabricated. In the 1111 system, the highest superconducting transition temperature (Tc) measured by resistivity and magnetization can reach 56 K. There are some hints that the Tccan be increased to higher values. The iron-based superconductors have multiband feature. Many unconventional electronic properties in the normal state of iron-based superconductors have been discovered. The iron based superconductors have relatively longer coherence length, more three dimensional electronic property， higher upper critical field and irreversibility field，very strong flux pinning, therefore they have the great potential for applications for producing high magnetic field. In this short overview，we will give a brief survey about the development of materials and physics of iron-based superconductors. We give detailed descriptions on the properties for several kinds of materials with the major structures. In addition，we will give an introduction about the present understanding of the pairing mechanism. Finally we will try to give a perspective on the potential applications of the iron-based superconductors.

Key words：iron-based superconductors；overview on structural types；pairing mechanism；application perspectives

中图分类号：TM26

文献标识码：A

文章编号：1674-3962(2015)01-0073-06

DOI:10.7502/j.issn.1674-3962.2015.01.07

通讯作者：闻海虎，男，1964年生，教授，博士生导师，Email:hhwen@nju.edu.cn

基金项目：国家自然科学基金委(11034011/A0402)、科技部973计划项目(2011CBA00102，2012CB821403)、高校985计划项目资助

收稿日期：2014-08-18