小冲杆试验测试回火脆化对加氢反应器用钢焊缝力学性能的影响

张恩勇，喻 灿，徐一飞，关凯书

（华东理工大学承压系统与安全教育部重点实验室，上海200237）

0 引 言

石油炼制工业中的加氢反应器常处于375～575℃的工作环境中，该温度正处在加氢反应器焊缝（2.25Cr-1Mo钢）的回火脆化温度区，因此焊缝回火脆化难以避免。国内外针对2.25Cr-1Mo钢焊缝回火脆化的研究很多，但大多数研究是以传统的力学性能试验为基础，需要大量试样，且取样时往往对设备造成一定的损伤和破坏，因此很难直接获得材料经长期运行后性能的劣化状况。

Manaha等［1］首先提出了用于研究长期服役核电材料经中子辐照后脆化的小冲杆试验（SPT）法。该方法所用试样很小，厚度仅为0.5mm，这使得在不影响设备正常使用前提下从在役设备上取样并确定材料的实际性能成为可能［2］，它是一种既有效、又经济的测试手段［3］。经过几十年的发展，小冲杆试验已在测定材料的常规力学性能、韧脆转变温度、断裂韧性和蠕变性能等方面取得了较大进展。

目前，针对加氢反应器用2.25Cr-1Mo钢焊缝回火脆化的小冲杆试验研究还很少。因此，作者对回火脆态及脱脆热处理后的2.25Cr-1Mo钢焊缝进行了低温小冲杆试验，研究了它们的拉伸性能以及韧脆转变温度，并分析了试样的断口形貌。

1 试样制备与试验方法

1.1 试样制备

试样随机取自某石化企业高温运行100 000h后加氢反应器上的2.25Cr-1Mo钢焊缝，其化学成分见表1。加氢反应器的工作条件：温度427℃，压力17.2MPa，介质为H2和H2S混合气；经过高温运行100 000h后材料已经发生回火脆化（简称回火态）。对部分焊缝试样进行脱脆处理，脱脆工艺为600℃×2h后空冷。

先将脱脆处理前后的2.25Cr-1Mo钢焊缝加工成φ10mm，厚度0.6mm的小圆片，并分别记为回火态和脱脆态试样；然后用金相砂纸粗磨，再用1200＃金相砂纸精磨至（0.5±0.01）mm 厚，去除线切割引起的切割纹路和表面受热硬化层，严格控制圆片的厚度和表面粗糙度，保证试验的可靠性。

表1 2.25Cr-1Mo钢焊缝的化学成分（质量分数）Tab.1 Chemical composition of 2.25Cr-1Mo steel weld（mass） %

1.2 试验方法

进行小冲杆试验时将试样通过螺钉固定在上、下夹头之间，限制其自由移动，如图1所示，采用电子万能试验机对试样进行加载，直至试样破裂，试验机自动停止加载并记录试验过程中的载荷-下压位移数据。

图1 小冲杆试验装置示意Fig.1 Schematic illustration of SPT equipment

对回火态和脱脆态试样进行小冲杆试验（-196～22℃）和常规冲击试验（-40～160℃）。在小冲杆试验过程中通过专用的低温环境箱来控制试验温度并保温足够长时间（10min），冲杆速度为1.5mm·min-1，脱脆态试样进行两组平行试验，回火态试样进行三组平行试验；常规冲击试验采用标准V型缺口试样，按照GB/T 229-2007《金属夏比缺口冲击试验方法》进行。

2 试验结果与讨论

2.1 拉伸性能

图2 不同温度下回火态和脱脆态试样的SPT载荷-位移曲线Fig.2 SPT load-displacement curves of tempered sample（a）and de-embrittled sample（b）at different temperatures

由图2可见，在试验温度范围内，随着温度降低，SPT载荷-位移曲线斜率逐渐增大，当温度降至-160℃后，曲线斜率基本不再变化；随着温度降低，断裂点的位移逐渐减小，断裂的最大载荷先升高后降低；当温度降低到一定值时，曲线中没有载荷下降阶段而直接断裂，即试样的断裂形式由韧性断裂逐渐变成脆性断裂。

对比回火态和脱脆态试样的SPT载荷-位移曲线可以发现，脱脆态试样在-120℃的曲线上出现了载荷的下降阶段，而回火态的曲线则是直接断裂。这说明脱脆处理使得2.25Cr-1Mo钢焊缝的韧性得到恢复。此外，经过脱脆处理后，焊缝断裂的最大载荷变大。

SPT载荷-位移曲线上没有如同单轴拉伸曲线那样明显的屈服点［4］。确定小冲杆试验屈服载荷的方法较多，最为常用的方法［5］是将载荷-位移曲线的第一段和第二段取出，如图3所示，运用最小二乘法对曲线的第一段进行拟合，拟合初始点为坐标原点；然后再对曲线的第二段进行最小二乘法拟合，拟合的终点为B（位移为0.5mm），这样就可以获得两条拟合直线L1与L2的交点，确定该交点横坐标在载荷-位移曲线上对应的点A，把此点的载荷定义为小冲杆的屈服载荷Fe，载荷-位移曲线的最高点对应的载荷定义为抗拉载荷Fm。然后将Fe及Fm与对应的标准拉伸的屈服强度和抗拉强度数据进行经验关联，从而建立小冲杆试验特征值（屈服载荷、抗拉载荷）与标准拉伸试验特征值（屈服强度、抗拉强度）的关联公式。

图3 SPT屈服载荷的确定方法Fig.3 Determination method of SPT yield load

将作者课题组根据28种材料拟合的拉伸强度经验关联公式应用于计算2.25Cr-1Mo钢焊缝的屈服强度和抗拉强度。

式中：ReL为屈服强度；Rm为抗拉强度；h0为试样初始厚度；um为最大载荷对应的位移。

由图4可见，通过关联式计算得到的回火态与脱脆态试样的屈服强度和抗拉强度都随温度的降低而逐渐升高，它们随温度的变化趋势基本一致，但回火态试样的屈服强度和抗拉强度较脱脆态试样的明显大。这种现象表明回火脆化使得2.25Cr-1Mo钢焊缝发生了回火强化效应［6］。由于该数据是SPT测试后通过拟合公式得到的，对于其是否能正确地表征材料的回火脆化程度，需要进一步核实。

图4 回火态与脱脆态试样的屈服强度与抗拉强度Fig.4 Yield strength and tensile strength of tempered and de-embrittled samples

2.2 韧脆转变温度

Finarelli等［7］曾通过特别装置对小冲杆试验过程中试样中裂纹的产生及扩展情况进行观察，发现裂纹从最高载荷点Fm附近开始产生，并逐渐扩展，直到断裂。因此将载荷-位移曲线包围的面积进行积分计算，所得的结果就可近似为小冲杆试样的断裂能。在冲击试验中，冲击功和试验温度的关系通常用Boltzmann函数和双曲正切函数表示。对于一般材料而言，前者有较好的关联系数和较小的误差［8-9］。因此这里通过Boltzmann函数对小冲杆试样断裂能随试验温度的关系进行拟合。

由图5可见，随温度降低，SPT试样断裂能先逐步增大，然后又急剧减小，当温度降低至-196℃时，断裂能逐渐趋于平缓；脱脆态和回火态试样SPT断裂能的最大值分别出现在-120℃和-100℃左右，而且回火态试样的SPT断裂能曲线明显偏向高温侧，脱脆态试样的则偏向低温侧，这与冲击试验所得结果（见图6）一致。

图5 回火态与脱脆态试样的SPT断裂能-温度曲线Fig.5 SPT fracture energy vs temperature curves of tempered and de-embrittled samples

图6 回火态和脱脆态试样的冲击功-温度曲线Fig.6 Impact energy vs temperature curves of tempered and de-embrittled samples

有研究者［10-11］将SPT断裂能-温度曲线上最高点的1/2处所对应的温度定义为小冲杆的韧脆转变温度tSP，也有学者［12］把最大断裂能与最小断裂能平均值对应点的温度定义为韧脆转变温度。观察SPT断裂能-温度曲线可以发现，在-196℃处出现了近似冲击试验的下平台，因此与冲击试验一样，作者把上下平台中间点所对应的温度定义为小冲杆的韧脆转变温度。经计算可知，回火态试样的tSP为-140℃，而脱脆态试样的tSP为-166℃。

在工程中，常用V型缺口试样的冲击试验来评价材料的回火脆性，用冲击功为54J所对应的转变温度（tVTr54）或50%断口纤维率所对应的转变温度（tFATT）作为韧脆转变温度的，回火态和脱脆态试样的韧脆转变温度差（ΔtVTr54或ΔtFATT）即表示回火脆化程度（即回火脆化量）。

同样，可以用小冲杆试验获得的回火态和脱脆态试样韧脆转变温度的差值ΔtSP来评定其回火脆化量，小冲杆试验和冲击试验得到的韧脆转变温度及回火脆化量见表2。由表可见，小冲杆试验得到的韧脆转变温度tSP比冲击试验得到的韧脆转变温度tVTr54（或tFATT）低，冲击试验得到的回火脆化量为80℃左右，小冲杆试验得到的回火脆化量为26℃。可见，小冲杆试验可以用于评定材料的回火脆化，但所得的回火脆化程度小于常规冲击试验的结果。

表2 不同试验方法获得的回火态和脱脆态试样韧脆转变温度及回火脆化量Tab.2 Ductile-brittle transition temperature and temper embrittlement of tempered and de-embrittled samples determined by different test methods ℃

2.3 断口形貌

由图7，8可见，随着温度降低，SPT断口的颈缩越来越少，在-196℃时则直接表现为脆性断裂；回火态试样的SPT断裂形式逐渐由韧性断裂转变为脆性断裂，脱脆态试样与回火态的规律基本一致，不同点在于，-160℃时脱脆态试样断口上仍有大面积颈缩，未出现直线型裂纹。这与SPT断裂能计算结果相符合，即回火态试样的tSP为-140℃，故在-160℃时为脆性断裂，而脱脆态试样的tSP为-166℃，故在-160℃时还未发生完全脆断。可见，SPT断口形貌可以表征材料的韧脆转变特性。

由图9，10可见，回火态试样在-30℃（断裂能拟合上平台）时的断口形貌呈全韧窝状；-160℃（转变区）时断口形貌中出现了解理花样，还有少量韧窝；-196℃时的断口上基本不存在韧窝，为解理状断口。即随着温度的降低解理形貌所占比例增大，表现出了明显的韧脆转变特性，与SPT断裂能计算结果相符合，说明SPT断裂能可以表征回火脆化材料的韧脆转变特性。

脱脆态试样SPT断口SEM形貌的变化规律与回火态试样的基本一致，两者的不同点在于，在-160℃时，脱脆态试样SPT断口中的韧窝较多。这说明在相同的SPT测试温度下，回火脆化后材料的脆性更大，与断口宏观形貌趋势和断裂能计算结果一致，进一步说明SPT断裂能可以有效地表征材料的回火脆化特性。

图7 不同温度下回火态试样SPT断口的宏观形貌Fig.7 Macrographs of SPT fracture of tempered sample at different temperatures

图8 不同温度下脱脆态试样SPT断口的宏观形貌Fig.8 Macrographs of SPT fracture of de-embrittled sample at different temperatures

图9 不同温度下回火态试样SPT断口的SEM形貌Fig.9 SEM morphology of SPT fracture of tempered sample at different temperatures

图10 不同温度下脱脆态试样SPT断口的SEM形貌Fig.10 SEM morphology of SPT fracture of de-embrittled sample at different temperatures

3 结 论

（1）在22～-196℃的温度范围内，回火态和脱脆态2.25Cr-1Mo钢焊缝的屈服强度和抗拉强度均随试验温度的降低而逐渐升高；回火脆化后的屈服强度和抗拉强度较脱脆处理后的明显大，表现出一定的回火强化效应。

（2）小冲杆试验得到回火态和脱脆态试样的韧脆转变温度分别为-140℃和-166℃，韧脆转变温度差值（回火脆化量）为26℃，比冲击试验结果的（82 ℃）小。

（3）随着温度降低，试样断口形貌由全韧窝状转变为解理状，断裂形式由韧性断裂转变为脆性断裂，说明其断裂能可以用来表征材料的韧脆转变特性，即小冲杆试验可以用来评定材料的回火脆化程度。

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