压水堆燃料组件内放射性源项计算与分析

陈海英 乔亚华 王韶伟 陈 妍 兰 兵 张春明

（环境保护部核与辐射安全中心 北京 100082）

随着我国能源结构的调整和环境保护的要求，核电发展成为解决我国能源可持续发展的重要途径之一。在已发布的《“十二五”国家战略性新兴产业发展规划》中，明确了未来核电发展的趋势[1]。然而核电厂在利用裂变能量发电的同时，产生了大量的放射性物质，给核电厂环境保护带来了挑战[2]。

核燃料中可裂变核素发生裂变反应以及裂变产物衰变，产生一系列放射性核素。由于燃料元件的破损、蒸汽发生器传热管破裂等使得反应堆运行期间，在堆芯、一回路冷却剂系统、二回路等环节产生放射性源项[3−4]。此外，核电站严重事故情况下，燃料组件内的放射性核素直接通过安全壳释放到大气中，对环境和人体健康造成危害[5−8]。因此，反应堆燃料组件内的放射性源项是核电站各环节产生放射性的源头，可为正常运行、事故情况下的源项分析以及放射性后果评价等提供输入数据，是核电站安全分析的重要内容之一。

燃料组件内放射性源项的准确性是业内人士关注的焦点。目前燃料组件内放射性源项的计算主要通过ORIGEN-S程序完成，该程序通过模拟核燃料循环计算堆芯内放射性物质的积累和衰变，已被各国广泛应用于源项分析。本文针对压水堆进行燃料组件内放射性源项的计算研究，采用ORIGEN-S程序，建立合适的计算方法，并对比分析了不同版本的ENDF/B截面库对计算结果产生的影响，为压水堆燃料组件内放射性源项的计算提供参考。

1 计算软件与截面数据库

1.1 计算软件

ORIGEN-S程序是美国橡树岭国立实验室(ORNL)研制的点燃耗及放射性衰变程序[9]。ORIGEN-S将ORIGEN程序应用到SCALE系统中，该程序数据库包含了 1700多种核素，可以对压水堆、沸水堆、液态金属快增殖堆、加拿大氘（重氢）铀堆等各种反应堆型进行堆芯源项计算。ORIGEN-S输出文件中含有大量信息，在应用中往往根据实际需要提取关注的部分数据。在提取关注数据时工作量大，为提高数据处理效率，本文采用Excel结合VBA自编程序提取核电厂安全分析中关注的核素信息。

1.2 ENDF/B数据库

美国 BNL的核评价数据库 ENDF (Evaluated Nuclear Data File)被认为是核反应堆设计的标准截面库及核数据的重要来源之一[10]。2006年发布的ENDF/B-VII评价库较之前发布的评价库有许多改进之处。因此，对比不同版本的ENDF/B数据库对计算结果的影响，验证ENDF/B-VII的计算精度是非常必要的。

2 燃料组件内源项计算

由于ORIGEN-S程序含有多种形式的数据库，可以直接调用CARD-IMAGE库（含有核和光子产额数据），也可以通过ORIGEN-ARP（自动快速处理程序）计算燃料组件内的放射性源项[11]。ORIGEN-ARP对预先生成的SAS2H截面库使用插值算法，生成 ARP 截面数据库[12−13]。CARD-IMAGE截面数据库和 ARP截面数据库的数据均来源于核评价数据库 ENDF/B。针对这种情况，本次计算以压水反应堆为例，分别采用 ORIGEN-ARP和CARD-IMAGE建立两种计算方法，研究在不同的燃耗情况下，反应堆燃料组件内放射性源项计算结果的差异，确定合适的计算方法。反应堆运行条件如下：比功率为40 MW·tU−1，富集度为4%，分别运行500 EFPD、1000 EFPD和1500 EFPD，即反应堆燃耗分别为 20 GW·d·tU−1、40 GW·d·tU−1和60GW·d·tU−1。

3 结果与讨论

3.1 燃料组件内源项计算结果分析

燃料组件内典型核素的放射性活度计算结果如表1所示。

表1 ORIGEN-S采用两种方法计算的源项结果比较Table 1 Source term calculation results using two methods by ORIGEN-S.

从表1中的数据可以看出，通过ORIGEN-ARP计算的燃料组件内放射性源项与通过CARD-IMAGE截面库计算的结果相比，除了134Cs和136Cs核素的放射性活度偏小外，其他核素的放射性活度基本相同或偏大。其中，130I的放射性活度差相差了1个数量级，核素235U、239Pu、241Pu、131mXe、135Xe的放射性活度相对差值也较大。随着燃耗的加深，两种方法计算的核素130I、235U、239Pu、131mXe放射性活度比值增大。表明燃耗越大，这些核素的计算结果相对差值越大。采用某压水堆核电厂安全分析报告中的源项数据与 ORIGEN-ARP计算结果进行了对比，对于核电厂安全分析所关注的核素，两者的比值基本在1±0.05范围内，数据吻合得较好。由于ARP截面数据库生成的过程中，调用了 SAS2H模块并对 SAS2H截面库进行了插值处理，最终导致两种方法计算的源项数据（特别是130I）有所不同。综上分析，从安全保守角度考虑，采用ORIGEN-ARP建立的计算方法更适合反应堆燃料组件内放射性源项（除134Cs和136Cs之外）的计算。

3.2 截面数据库对计算值的影响

采用建立的燃料组件内源项计算方法，通过ENDF/B-V与ENDF/B-VII评价数据库，研究不同版本的数据库对计算值的影响，表2列出了采用不同版本的ENDF数据计算的燃料组件内放射性活度的比值。

表2 不同版本的ENDF数据库计算的燃料组件内放射性源项比值Table 2 Ratios of radioactive source term in fuel assemblies calculated with different versions of ENDF database.

不同版本的ENDF评价数据库对燃料组件内各核素放射性活度的计算结果产生了不同的影响。在可能对环境构成危害的气态放射性核素中，136Cs、131mXe、135Xe受评价数据库的影响较大，两种数据库下计算结果相对差值大于20%。此外93Y、129Te、129mTe、238Pu、239Pu、241Pu、241Am、242Cm 受评价数据库的影响也较大。其余核素在不同版本的数据库下计算的放射性活度相对差值基本在10%以内。图1显示了ENDF/B-V和ENDF/B-VII中易裂变核素235U的中子总截面[14]。在不同的ENDF评价数据库中，截面谱的分布形状有较大的差异。ENDF/B-VII中235U 的中子截面数据在 10−4−10−3MeV，与ENDF/B-V差别比较明显，ENDF/B-VII的截面数据更大一些，而对于其他能量范围，235U的总中子截面数据相似。对乏燃料同位素测量的研究表明，在考虑实验的不确定性情况下，采用 EENDF/B-VII数据和ENDF/B-V数据计算主要锕系核素浓度的准确性相似，而采用ENDF/B-VII计算锔同位素的准确性得到很大提高，几个重要的钐、铕、钆裂变产物同位素的计算结果也显得更好[15]。

图1 ENDF/B-V(a)和ENDF/B-VII(b)中235U的截面数据Fig.1 Cross-section of 235U in ENDF/B-V (a) and ENDF/B-VII (b) databases.

4 结语

采用ORIGEN-S程序对压水堆燃料组件内放射性源项开展了详细的计算与分析，同时比对了不同版本的截面数据计算的源项结果。结果表明，从安全保守的角度考虑，采用ORIGEN-ARP建立的计算方法更适用于反应堆燃料组件内放射性源项（除

134Cs和136Cs之外）的计算。不同版本的核评价数据库ENDF/B对部分核素的放射性活度计算结果产生了较大的影响，核素的截面数据在 ENDF/B-VII版本进行了升级与更新之后，与ENDF/B-V中的有些数据差别比较大，导致燃料组件内有些核素的放射性活度计算结果存在差异。基于ENDF/B-VII评价数据库，通过ORIGEN-ARP计算压水堆燃料组件内放射性源项的方法在提高计算效率的同时，计算结果的准确性也得到提高。

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