臭氧-曝气生物滤池深度处理垃圾焚烧渗滤液可行性研究

邱松凯,范举红,黄开坚,陈新芳,陈泽枝,文晓刚,刘 锐,陈建孟,陈吕军,5 (.浙江工业大学

生物与环境工程学院,浙江 杭州 310032；2.浙江省水质科学与技术重点实验室,浙江清华长三角研究院生态环境研究所,浙江 嘉兴 314006；3.嘉园环保股份有限公司,福建 福州 350003；4.嘉兴学院南湖学院,浙江 嘉兴 314000；5.清华大学环境学院,北京 100084)

我国城市生活垃圾在进行焚烧处理的过程中会产生一定数量的渗滤液[1-4].垃圾焚烧渗滤液水质水量变化大、成分复杂、有机污染物浓度高,营养比例失调,属于高污染、难处理有机废水

[2-4].目前垃圾焚烧渗滤液的处理工艺多为“预下:COD 381～497mg/L, TOC 130～166mg/L,色度402～765度,总氮 199～667mg/L,总 磷 1.55～2.51mg/L,氨氮2.92～5.31mg/L, pH值7.7～8.2,电导率 13.81～15.94mS/cm, Cl-4936～5292mg/L, 碳酸盐碱度(以 CaCO3计)45～175mg/L, 碳酸氢盐碱度(以CaCO3计)803～2789mg/L.排放标准参照《生活垃圾填埋场污染控制标准(GB 16889-2008)》[28].

1.2 半间歇式臭氧氧化试验

采用图 1所示的半间歇式臭氧氧化试验装置,研究不同氧化时间下臭氧对不同水质指标的改善效果.臭氧接触氧化柱为有机玻璃材质,φ10cm×150cm,有效体积 10L.臭氧接触氧化柱尾气经二氧化锰氧化铜颗粒催化剂(南京杜尔环保设备有限公司)破坏分解后排放.向反应器内加入10L试验用水,用臭氧发生器(青岛国林臭氧有限公司,CF-G-3-30g)通入臭氧.分别于 0, 5, 10,15, 20, 30, 45, 60, 90, 120min取样,向获取的水样中通入氮气吹脱 2min去除残余臭氧后,测定COD,可生化性,色度和波长 254nm 处的吸光度(UV254).处理+生物处理+深度处理”.深度处理普遍采用纳滤(NF),反渗透(RO)或者其组合工艺[4-16]. NF和RO技术具有出水水质好,安全可靠,操作简单等优点

图1 半间歇式臭氧氧化试验示意Fig.1 Scheme of semi-batch ozonation test

[17],但是只是物理分离过程,污染物总量并未减少,在应用过程中会产生原水量 30%左右高有机物浓度,高盐度的浓缩液,更加难以处理,并且初期投资高,还存在膜堵塞的问题[18-21],导致运行成本也很高.

臭氧氧化能够使废水中的部分有机污染物彻底矿化,还能改变有机污染物分子结构,将难生物降解的化合物转变为易生物降解的小分子物质,从而改善废水的可生化性,提高后续生物处理效率[22-25].将臭氧氧化和生物处理相结合,用于深度处理垃圾焚烧渗滤液,可以避免产生膜分离浓液,彻底解决垃圾焚烧渗滤液中膜过滤浓液污染治理的难题,而且有可能节约因 NF-RO而产生的高额初期投资与运行成本[26-27].从 20世纪 90年代开始,发达国家的学者对使用臭氧组合技术处理垃圾渗滤液展开大量研究,并且在德国已经有了很多工程应用.国内对使用臭氧技术处理垃圾渗滤液也有研究,但对于我国特有的垃圾焚烧渗滤液处理问题,还鲜有运用臭氧及其组合技术进行处理的报道.本文以某垃圾焚烧发电厂渗滤液的二级生物处理出水为对象,研究了用臭氧-活性炭曝气生物滤池(BAF )代替既有NF+RO技术实现达标排放的可行性.

1 材料与方法

1.1 试验用水水质

江苏省某垃圾焚烧发电厂渗滤液采用“调节池+初沉池+上流式厌氧复合床 (UBF)+反硝化池+硝化池+超滤+纳滤+反渗透”工艺.该渗滤液处理厂设计处理规模为 1200m3/d,实际处理水量约 1000～1200m3/d,其中纳滤系统回收率不低于85%,反渗透系统回收率不低于 70%.设计超滤出水COD浓度为500mg/L,经纳滤和反渗透处理后,膜透过液回用于锅炉冷却系统补充用水,纳滤浓液和反渗透浓液用于石灰乳制备用水,捞渣机用水,喷嘴冷却用水等回用水点.

试验用水取自处理厂工艺中超滤出水,水质如

臭氧发生器以氧气为气源,通过调节臭氧发生器的进气流量(3.7L/min)和电流(1.7A),使发生器出口臭氧浓度为 78.8mg/L.产生的臭氧用高温烧结钢砂气泡石从臭氧接触氧化柱的底部通入水中.臭氧发生器产生的臭氧气体浓度通过臭氧浓度测定仪(IN USA,Inc.,型号 Mini-Hicon)测定,测定前先用过滤器(IN USA,Inc.)去除气体中的颗粒物,测定后通过臭氧破坏器(IN USA,Inc.)将臭氧去除后排放.试验室温24℃.氧化60 min时的臭氧投加量为1.75gO3/L水.

1.3 臭氧-活性炭曝气生物滤池(BAF)的连续流试验

臭氧-BAF的连续流试验装置如图2所示,共包括两级串联的臭氧接触氧化柱和两级串联的 BAF.试验用水用泵连续输入臭氧接触氧化柱,同时连续通入臭氧,经过臭氧氧化后的水排入储水桶(有效容积 1000L)进行暂时储存并去除残余臭氧,之后经两级串联的BAF净化后出水.

图2 臭氧-BAF连续流试验装置示意Fig.2 Scheme of ozonation-BAF test

臭氧的产生,测定和通入接触氧化反应柱的方式与1.2节相同,臭氧发生浓度为78.8mg/L,两级臭氧氧化的总时间为 1h,臭氧投加量相当于0.29gO3/L水(0.68gO3/gCOD).臭氧接触氧化柱为PVC材质,长×宽×高为0.2m×0.12m×1.5m,单池有效容积 31L;第一级氧化采用气液逆向,第二级氧化采用气液同向.臭氧接触氧化柱尾气经集中收集,二氧化锰氧化铜颗粒催化剂(南京杜尔环保设备有限公司)破坏分解后排放.生物滤池亦为PVC材质,长×宽×高为0.38×0.38×1.5m;承托层为3～5cm鹅卵石,高10cm;填料为3～4mm柱状活性碳,孔隙率30%,填料层高1 m,填料层体积144L;第一级滤池为下向流,第二级滤池为上向流.进水流量控制在240L/d左右,单级滤池的实际水力停留时间(HRT)4.3h,进水 COD容积负荷 1.31～2.00kgCOD/(m3·d).水温控制在 20～25℃.滤池挂膜采用自然挂膜法,先用生活污水以 50L/d的流速通入滤池,10d后混入试验用水,并逐渐提高试验用水的比例,同时逐渐提高流量至240L/d,挂膜完成及活性炭吸附饱和共历时40 d.然后开展臭氧-BAF试验.

1.4 分析方法

COD,总氮,总磷,氨氮,碱度的测定参照《水和废水监测分析方法》[29].由于水样中氯离子浓度很高,按要求稀释到1000mg/L以下时COD值低于50mg/L,因此测定时采用0.025浓度的重铬酸钾溶液.色度采用色度仪(上海昕瑞仪器仪表有限公司,型号 SD9011),电导率采用电导率测试仪(Jenco Instruments, Inc.,型号MODEL3173),pH值采用酸度计(Mettler-Toledo AutoChem, Inc.,型号LE438),TOC采用TOC分析仪(岛津(中国)有限公司,型号TOC-VCSN),离子浓度采用离子色谱响 图 4为试验用水经不同时间的氧化后,在摇瓶试验中的TOC去除情况.由图4可以看出,TOC的去除率随着臭氧氧化时间的增加而增加,说明试验用水可生物降解性随着氧化时间的增加而得到提高.其中TOC去除率前10min里增加的较快,10min后有所减慢.经臭氧氧化后水样的TOC去除率随着摇瓶天数的增加而增加,而未经氧化的水样(氧化时间0min)在5d后去除率基本不再增加,这证明试验用水经臭氧氧化后可生化性得到提高.综合考虑COD的去除、可生化性的改善以及时间效率,在后续的连续流动臭氧-BAF试验中,把臭氧接触氧化时间定为1h.仪(戴安(中国)有限公司,型号 ICS-90)测定,气相中臭氧浓度用臭氧分析仪(IN USA, Inc.,型号Mini-Hicon)测定.

图3 不同臭氧氧化时间下的COD去除Fig.3 Removal of COD by ozonation

可生化性试验:臭氧氧化过程中水样的可生化性变化情况通过摇瓶试验测定[30-33].

有机组分的定性分析采用气相色谱-质谱联用法(安捷伦,GC,MS型号分别为7890A,5975C)),样品前处理参照《水和废水监测分析方法》[29]中半挥发性有机化合物的气相色谱-质谱测定方法.测试完毕后通过计算机系统5975GCMS谱库对测试数据进行质谱图解析,给出有机组分的结构和峰面积.

GC 条件:HP-5色谱柱,载气为氦气,柱流量1mL/min;程序升温:初始温度 40℃(2min),10℃/min至 150℃(2min),5℃/min至270℃(2min),5℃/min至 180℃(2min),共运行 41min.进样口温度250℃;分流进样,分流比为5:1,分流流量5mL/min.MS条件:电离方式为 EI,电子能量为 70eV,传输线温度为 250℃,离子源温度为 230℃,四级杆温度为150℃,采用全扫描,扫描范围m/z为35～500.

2 结果与讨论

2.1 臭氧半间歇氧化试验

2.1.1 不同氧化时间下的COD去除 图3为不同臭氧氧化时间下 COD的去除情况.以氧化时间45min为临界点,臭氧对试验用水COD的反应过程存在2个阶段:在前45min,COD浓度随氧化时间的延长下降幅度较大;45min以后,COD浓度随氧化时间的延长下降幅度相对减缓.臭氧氧化60min时COD的去除率达到64%,但是进一步延长到120min时,COD去除率只提高至77%.

COD随臭氧氧化时间先快速下降,之后下降幅度变缓的规律,符合Beltrán[34]提出的两阶段理论.Beltrán认为,在间歇反应器中用臭氧氧化废水的过程中,通常会存在两个反应阶段:快速反应阶段:出现在反应初始,臭氧氧化处于快速动力学体系,COD 能够快速去除,浓度快速下降;慢反应阶段:臭氧氧化速率随时间的增加不断下降,直到氧化反应趋于停止.

2.1.2 不同臭氧氧化时间对可生化性的影

图4 不同臭氧氧化时间对可生化性的影响Fig.4 Effect of ozonation time on the biodegradability

2.1.3 不同氧化时间下的色度及 UV254去除 图 5为不同臭氧氧化时间下色度及 UV254的去除.色度与 UV254随氧化时间的变化规律相似,都是在15min内快速下降,15min后下降极其缓慢.臭氧氧化对色度及 UV254的去除要明显快于对COD的去除,去除率也要高于对COD的去除率,反应进行到 15min时即能去除 91.3%的色度及64%的UV254.

图5 不同臭氧氧化时间下的色度,UV254去除Fig.5 Removal of color and UV254 by ozonation

臭氧对垃圾渗滤液色度的高效去除,在其他文献中也有很多报道.运用间歇反应器,在投加量1.2～3.0g/L(0.53～1.7gO3/gCOD)条件下,臭氧对垃圾渗滤液的色度去除率在 87%～100%[35-36].黄报远[37]及Wang[38]运用臭氧处理填埋场后期渗滤液,臭氧投加量分别为1g/L和1.2g/L,色度的去除率分别达到 92.5%和 90%.腐殖质类物质(包括腐植酸,富里酸)分子量大,难生物降解,是垃圾渗滤液的重要成分[39].腐殖质类物质中,包括醌结构,偶氮结构的在内的生色基团能够使渗滤液呈现黄色或者棕色,这些官能团中含有的苯环或氮-氮双键结构(或者二者都有)非常容易受到臭氧分子的攻击[37].一旦这些结构被破坏,颜色就会消失.

UV254可用来衡量水中芳香族化合物,不饱和化合物的浓度[27,34,40-41].从图 5可以看出,在反应开始的前 15min里,UV254快速降低,但随着反应的进行,对 UV254的去除速率逐渐降低.同样达到 64%的去除率,去除 COD 需要 60min,去除UV254则仅需15min.Cortez等[42]在用臭氧处理填埋场垃圾渗滤液的研究中也发现了类似的现象,他们认为这是因为臭氧分子与芳香族,不饱和化合物能够快速反应,导致芳香度的降低,但产生了羧酸和乙醛这样反应更慢且难于进一步氧化的物质,而不是产生CO2.

2.2 臭氧-BAF深度处理垃圾焚烧渗滤液的效果

2.2.1 臭氧-BAF对COD的去除 滤池挂膜及活性炭吸附饱和历时40d,然后开展臭氧-BAF试验,共23 d.COD去除情况如图6和图7所示.臭氧投加量为 0.29gO3/L 水,COD的去除率维持在75%左右,其中由臭氧氧化去除的COD占20%～46%,由BAF进一步去除的占54%～80%.BAF出水COD低于120mg/L,其中2/3的运行时间里低于100mg/L,达到直排标准.

图6 臭氧-BAF对COD的去除Fig.6 Removal of COD by ozonation-BAF

图7 臭氧-BAF对COD的去除率Fig.7 Removal rate of COD by ozonation-BAF

将生物处理法置于臭氧氧化法之后,这种运行方式有效利用了臭氧的强氧化性及生物处理的经济性,可在保证去除效果的前提下达到很好的经济适用性.20世纪 90年代德国的垃圾处理场地中已有 30余套工业臭氧氧化系统[43],其工艺主要以“臭氧氧化-生物处理”的方式运行.将臭氧氧化放在 2个生物处理单元之间,可将第 1个生物阶段出水中残余的大量难生物降解有机物部分氧化,提高其可生物降解性,然后用第2个生物阶段进一步去除.

2.2.2 臭氧-BAF对色度及UV254的去除 图8,图9为臭氧-BAF工艺对色度的去除情况,图10,图11为对UV254的去除情况.与间歇试验的结果相似,臭氧-BAF工艺能去除95%的色度及90%的UV254,高于对COD的去除率.其中,臭氧氧化单元对色度及 UV254的去除发挥主要作用,占色度和 UV254总去除率的74%～88%和50%～76%.出水色度可稳定保持在40度以下,满足直排标准.

图8 臭氧-BAF对色度的去除Fig.8 Removal of color by ozonation-BAF

图9 臭氧-BAF对色度的去除率Fig.9 Removal rate of color by ozonation-BAF

2.2.3 臭氧-BAF对总氮和总磷的去除 从表1中可以看出,试验用水虽然在处理厂经过脱氮单元的处理,但仍有一部分没有去除,总磷含量很低,能达到3mg/L的排放要求.臭氧氧化对总氮,总磷基本上没有去除,经过 BAF处理后,总磷进一步降低,总氮总去除率在13%～26%,要达到40mg/L的排放标准,还须提高处理厂脱氮单元的脱氮效率,及在此基础上对BAF运行条件的优化.

图10 臭氧-BAF对UV254的去除Fig.10 Removal of UV254 by ozonation-BAF

图11 臭氧-BAF对UV254的去除率Fig.11 Removal rate of UV254 by ozonation-BAF

表1 臭氧-BAF对总氮和总磷的去除Table 1 The removal of total nitrogen and total phosphorus by ozonation-BAF

2.2.4 臭氧-BAF工艺沿程有机组分的变化运用 GC-MS方法检测试验用水,臭氧氧化出水和 BAF出水中有机组分,并对匹配度大于 50%,峰面积大于 2×106的检出化合物进行统计分析,结果如表2所示.

表2 各类化合物的种类数及其峰面积Table 2 Numbers and area of peaks of the compounds detected by GC-MS

试验用水中共检出 39种化合物,总峰面积2.52×108.按峰面积及种类数来看,烷烃,芳香族化合物及含氮杂环化合物为主要污染物.其中,含不饱和结构(碳碳双键,苯环,碳氮双键,碳氮三键,碳氧双键)的化合物有 22种,这些物质构成了大部分的 UV254.这些不饱和基团同时也是常见的生色基团,它们和检出的-Cl,-Br,-SR,-OR,-NHR等助色团是构成色度的主要物质.苯为已确认致癌物质,被列入我国及美国环保局“优先控制污染物黑名单”[44-45].另有十二烷,十八烷,二十烷和油酸4种促癌物质[46].

臭氧氧化出水共检出28种化合物,总峰面积1.51×108,相较于试验用水减少了40%.其中,含氮杂环化合物从 7种降低为 2种,峰面积减少了90.5%.芳香族化合物种类增加到 8种,但峰面积减少了83%.烷烃种类基本维持不变,峰面积增加到 1.11×108,烯烃,腈类及醚类污染物种类数及峰面积都减少了50%,有机酸则未检出.不饱和化合物及促癌物分别减少至13种,2种,峰面积分别减少了 74%和 33%.可以看出,经过臭氧氧化后,含氮杂环化合物,芳香族化合物和不饱和化合物得到有效去除,而烷烃类化合物含量有所升高,原因一方面在于芳香族化合物中的苯环在臭氧氧化过程中转化为链状烷烃[47],导致烷烃类化合物含量的增加;另一方面,试验用水及臭氧出水中污染物种类较多,某些组分之间分离度相对较低,色谱峰重叠,导致峰面积小于实际值.

BAF出水检出 11种化合物,总峰面积1.35×108.含氮杂环化合物,芳香族化合物以及腈类,醚类化合物都没有检出.烷烃,促癌物种类分别减少到6种和4种,烯烃仍为1种,三者峰面积依然维持在臭氧出水的水平.不饱和化合物种类减少到4种,峰面积也进一步减少了87%.

臭氧-BAF工艺能够有效去除含氮杂环化合物,芳香族化合物,腈类,醚,有机酸及烯烃类化合物.烷烃是构成臭氧-BAF工艺出水COD的主要成分,无论臭氧氧化还是 BAF都难以去除.其他类别的化合物包括 1,54-二溴五十四烷,磷酸三(1-氯-2-丙基)酯,7-溴代-7-十五烯等物质,这些物质含量相对较低,因此从去除率上表现的臭氧-BAF作用不明显.臭氧-BAF工艺能够有效去除不饱和类化合物,其中大部分是臭氧氧化去除,这和前述 UV254的结果相符,其中生色基团的去除也是色度被大量去除的主要原因.臭氧-BAF工艺对致癌,促癌物质去除效果不理想,原因是这些物质中有一大部分是难以降解的烷烃.

3 投资估算与运行成本预测

以“臭氧+BAF”工艺取代原处理工艺中的“纳滤+反渗透”,按照设计规模 1200m3/d测算投资与运行成本如表 3所示.其中,“纳滤+反渗透”的化学药剂费包括化学清洗药剂,阻垢剂产生的费用,“臭氧+BAF”的化学药剂费为使用液氧产生的费用.“臭氧+BAF”直接运行成本主要由电费,化学药剂费,人工福利费组成,不含折旧的直接运行估算成本为 6.20元/m3,含折旧总成本费用为9.51元/m3,优于“纳滤+反渗透”不含折旧的运行成本 7.57元/m3,含折旧总成本费用为 15.81元/m3.因此,“臭氧+BAF”处理垃圾渗焚烧滤液,不仅可以解决纳滤+反渗透的浓水问题,而且在投资和运行成本方面也都有经济优势.

表3 “臭氧-BAF”工程主要经济指标Table 3 Main economic indicators of the ozonation-BAF process

4 结论

4.1 臭氧氧化可提高垃圾焚烧渗滤液生化出水的可生化性, 氧化过程存在快速反应和慢速反应两个阶段,色度及UV254, 15min内去除率分别达91%和64%,45min内COD去除率59%,此后COD去除较慢, 120min时去除率77%.

4.2 臭氧投加量0.29gO3/L水,BAF停留时间为4.3h时,臭氧+BAF深度处理垃圾焚烧渗滤液生化出水,可使出水COD在2/3的运行时间里低于排放标准 100mg/L,色度可稳定达标,总氮去除率13%～26%.

4.3 试验用水中烷烃,芳香族化合物及含氮杂环化合物是主要污染物.臭氧-BAF能够有效去除含氮杂环化合物,芳香族化合物,腈类,醚,有机酸及烯烃类化合物,但难以去除烷烃类化合物.

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