上海市秋季典型PM2.5污染过程数值预报分析

王　茜

上海市环境监测中心,上海 200030

随着上海市及周边地区经济的高速发展和能源消耗总量的快速增长，各种污染物排放引起的大气污染问题日益成为制约经济社会环境持续发展的瓶颈。中国当前空气污染特征已从传统的煤烟型污染向“复合型”污染转变[1-2]。特别是近年来，大气氧化性不断加强，气溶胶浓度居高不下，以细颗粒物(PM2.5)为代表的区域型大气污染问题日益显现[3-6]。PM2.5因其粒径较小，比表面积较大，更容易富集有毒有害物质，并可随着人的呼吸进入体内，甚至进入肺泡和血液中，导致各种疾病。PM2.5还是导致城市大气能见度降低的重要因素[7-9],因此PM2.5相关研究已成为当前国内外大气污染研究领域的重点与热点[10-16]。

PM2.5污染来源多样，化学转换生成机制复杂，且与天气系统和气象因素之间的关系紧密，极易在区域以及城市尺度相互输送影响[17-19]。近年来，对上海PM2.5污染的研究主要关注PM2.5污染的物理化学特征与变化趋势[20-21]、PM2.5化学组成特征、气溶胶光学特征[22-23]等，对上海及周边地区PM2.5输送影响，各种大气物理和化学过程对PM2.5浓度变化的研究分析较为少见。

空气质量数值模型在国内外PM2.5预测预报及污染研究中得到了广泛应用，尤其是第3代区域空气质量模式Model-3/CMAQ。2009年，上海市环境监测中心搭建了空气质量数值预报系统Model-3/CMAQ，经过近5年的业务运行与检验优化，该系统在上海市空气质量业务预报中发挥了重要的作用。基于2012年10月20—30日出现的一次典型PM2.5污染过程，针对Model-3/CMAQ模式对PM2.5的预报性能开展评估分析，并运用过程分析方法，定量评估不同大气物理和化学过程(如水平与垂直传输、沉降、源排放、气溶胶过程等)对PM2.5浓度变化的影响，实现从大气过程层面研究上海PM2.5污染的形成与演变，旨在识别主要影响因素的作用规律，探讨上海PM2.5污染形成的特点。

1　实验部分

2012年10月20—30日期间，上海出现了一次典型的秋季PM2.5污染过程。针对Model-3/CMAQ模式重点分析模式预报性能偏差原因，并对27—29日的污染变化过程及其影响因素开展研究。

1.1模式系统及计算方案

Model-3/CMAQ是美国环保署研制的第3代空气质量预报与评估系统，由气象模式、排放模块及多尺度空气质量模式3部分组成[24],用于模拟多种污染物在大气中的输送与转化过程。该研究使用CMAQ v 4.7.1,由气象模式WRF v 3.2[25]提供区域气象场。大尺度气象背景场和边界条件采用欧洲气象中心的1°×1°全球gfs预报数据(24 h间隔)。预报区域采用LAMBERT投影方式，中心点为118.0°E和32°N，嵌套区域为4层，网格分辨率分别为81、27、9、3 km。其中第4层区域覆盖上海及周边地区，网格数为87×72,垂直方向采用σ坐标，取不等距网格，共有20层，其中近50％分布于2 km以下，以便更好地描述大气边界层结构，地面层高度约30 m。预报区域的污染源数据来自INTEX-B源排放清单[26]和上海市大气污染物排放清单。

1.2观测资料与模式评估方法

为了检验模式预报性能，选取上海崇明监测站、奉贤海湾、青浦淀山湖、浦东惠南和徐汇上师大等5个点位的PM2.5监测数据进行预报效果对比，见图1。由图1可见，5个监测点位分别位于上海的北部、南部、西部、东部和市中心，其监测浓度能够反映上海PM2.5污染的基本水平与状况。

图1　上海各监测点位分布

采用标准平均偏差和标准平均误差来评价模拟值与观测值的吻合程度，其定义为

式中：Cm为预报值，Co为观测值，NMB主要反映预报值与观测值的平均偏离程度，NME主要反映平均绝对误差，均属于没有量纲的统计量。预报值与观测值之间变化趋势的吻合程度用相关系数(COR)来表征。

1.3过程分析方法

CMAQ模式中包含积分过程速率分析技术(IPR)，它能够计算出不同大气过程对污染物浓度变化的影响，量化各过程在污染物浓度演变过程中的重要性。对于PM2.5而言， IPR技术所考虑的大气过程包括源排放、 水平传输、 垂直传输、 干沉降、 气溶胶过程和云过程。其中， 水平传输包括水平平流和扩散；垂直传输包括垂直对流和扩散；气溶胶过程是指气溶胶热动力学过程、新粒子生成以及不同模态粒子间的碰并等过程；云雾液相过程包括云雾引起的太阳辐射减少导致云下大气光化学反应速率的变化、液相化学、云下和云内化学物种的混合、云内清除作用以及湿沉降等过程。

2　结果与讨论

2.1预报性能评估

基于5个监测点位PM2.5浓度数据，提取模式第4区域的预报结果开展验证分析。表1给出了5个监测点位PM2.5小时浓度预报的对比评估结果。

表1　研究期间各点位PM2.5预报值与观测值的对比评估

由表1可见，除奉贤海湾点位外，其他点位预报值较观测值均偏低，偏低幅度为22.7％～45.9％。各点位的NME值为49.6％～65.5％，COR值基本高于0.5，在90％的置信区间下检验呈显著性相关。上述各种统计评估参数均相当于或优于其他CMAQ模拟研究的结果[27-29]，王丽涛等[30]开展的模拟研究结果显示，其模拟的PM10观测与模拟标准偏差为-49％～-30％，Wang K等[31]研究显示，其颗粒物模拟值与观测值的标准偏差为-85.6％～-55.8％。大部分点位PM2.5浓度预报均存在低估，可能是由于预报区域所应用的排放清单主要来自于INTEX-B清单数据，根据相关文献[32]报道，该清单在计算时由于居住区面源排放、交通排放以及小型工业企业污染源的无序排放导致OC、BC以及硫酸盐、硝酸盐的前体物SO2和NOx都有所偏低，且NH3排放量也偏低，受此影响该研究中PM2.5的预报也存在系统性低估。由表1可见，上海不同点位的预报效果存在一定差异，奉贤海湾预报值较观测值偏高10％；青浦淀山湖预报值较观测值偏低幅度最大，为45.9％；徐汇上师大预报值较观测值偏低25.5％，NME最低，为49.6％。

这可能是由于青浦淀山湖站点位于上海与江苏、浙江、安徽的交界，较易受上游污染输送的影响，且该站点位于上海西部郊区，可掌握的源排放数据信息不确定性较市区高，导致预报值较观测值存在较大低估；徐汇上师大位于上海市中心，受局地源排放的影响较大，其预报值与观测值的低估程度较小。造成预报值与观测值偏差的原因还包括：①点位及周边地区源排放和气象条件对PM2.5浓度影响较大，而模式网格设置的3km分辨率会将更小空间尺度的影响平滑掉，导致与观测值存在差异；②气象场模拟结果的不确定性导致PM2.5浓度预报存在偏差；③化学过程机制的发展尚不完善(如对PM2.5中二次有机颗粒物生成机制的认识不足是当前模式普遍存在的问题)。

图2为研究期间5个点位PM2.5日均浓度预报值与观测值对比的散点图，共50对有效数据，其中80％的预报值落在观测值2倍误差范围内。

图2　各点位PM2.5预报值与观测值日均浓度对比

图3为各点位平均PM2.5小时浓度预报值与观测值的时间变化序列。由图3可见，CMAQ预报较好地反映了上海PM2.5的污染水平与变化趋势，预报误差在可接受范围，保证了PM2.5污染特征与形成过程分析结果的可靠性。

图3　各点位平均PM2.5小时浓度预报值与观测值的比较

2.2PM2.5污染特征

上海市秋冬季节PM2.5较易出现污染，特别是秋季弱冷空气频繁南下，受本地污染累积和上风向污染输送的叠加影响，PM2.5经常出现超标现象[33]。研究期间，10月28日上海市PM2.5平均浓度达215 μg/m3，最大小时浓度为288 μg/m3，青浦淀山湖PM2.5最大小时浓度达336 μg/m3，为2012年秋季最高值。

图4为研究期间上海主要气象参数的变化情况，图5是10月26—29日上海PM2.5日均浓度的空间分布模拟结果。由图4、图5可以看出，27日起，上海主导风向由偏南风转为西北风，风速较小，夜间冷空气南下扩散，气压上升，温度降低，湿度较高，空气污染扩散条件不利，加之弱冷空气输送影响，上海PM2.5浓度出现自西向东的明显上升。28日污染的程度和超标范围最高，29日风速逐渐增大，扩散条件好转，PM2.5浓度明显下降，污染过程结束。

图4　2012年10月20—30日上海主要气象参数的变化

图5　上海及周边地区PM2.5日均浓度的空间分布(3 km网格模拟结果)

如图5所示，就空间分布而言，高浓度PM2.5主要集中在上海西部和中部地区，江苏南部、浙江北部和上海西部等地体现出区域污染的特征；上海东部PM2.5浓度相对较低，主要是由于上海东部临海，受海陆风气候影响，一般风速较内陆地区偏大，污染水平相对较低[33]。研究期间主要受西北风的影响，也导致了PM2.5高浓度区域主要出现在上海市区源排放区和西部或南部的下风向地区。

2.3PM2.5污染过程分析

2.3.1日变化过程分析

徐汇上师大位于上海城区，局地源排放强，代表了排放源区的变化特征；青浦淀山湖、崇明监测站位于上海和周边省市交界，基本反映研究期间上游输送作用对上海的影响；奉贤海湾、浦东惠南则可代表上海东南部污染状况的区域性点位。

利用过程分析技术对研究期间的PM2.5污染过程进一步开展分析，图6为5个点位近地面0～35m高度范围内PM2.5小时浓度以及不同大气过程对PM2.5浓度影响的平均日变化情况。

图6　研究期间各点位近地面(0～35m)PM2.5浓度及不同大气过程影响的平均日变化

由图6可以看出，大气过程对PM2.5浓度日变化的影响，在不同点位体现出一些共同特征。干沉降对PM2.5的去除作用在白天的影响大于夜间，尤其是在大气湍流运动活跃的10：00～16：00。对于奉贤海湾、浦东惠南和徐汇上师大3个点位，不同大气过程对PM2.5浓度上升的影响特征较为相似。源排放是PM2.5浓度上升的主要贡献过程，其次气溶胶过程和云过程也是导致PM2.5浓度上升的原因，但其贡献浓度低于源排放。在浦东惠南和徐汇上师大，早晚交通高峰时段水平输送也是PM2.5浓度上升的原因，说明附近交通源的输送影响对该点位PM2.5浓度也存在一定贡献。垂直输送和干沉降是上述3个点位PM2.5浓度的主要去除过程，但在浦东惠南和徐汇上师大点位，夜间水平输送也对PM2.5浓度有一定的扩散去除作用。对于青浦淀山湖点位，水平输送是导致PM2.5浓度上升的主要贡献过程，其贡献浓度远超过源排放，说明研究期间青浦淀山湖的PM2.5高浓度主要受上风向水平输送的影响，这也印证了前文对于青浦淀山湖预报偏差的分析结果。垂直输送和干沉降则是PM2.5浓度去除的主要过程。对于崇明监测点，源排放也是造成PM2.5浓度上升的主要过程，其次是气溶胶过程和云过程。干沉降是PM2.5浓度去除的主要过程，而水平和垂直传输对PM2.5浓度的影响在不同时段有所不同。

从过程分析的角度看，在不同点位，导致全天PM2.5浓度变化以及峰值出现的原因有所不同。奉贤海湾、浦东惠南和徐汇上师大点位，白天PM2.5浓度较高，早晚出现峰值，而夜间浓度较低，主要是源排放白天增大，夜间相对较低所致，气溶胶过程在早晚高峰对PM2.5浓度的上升贡献也明显增大。对于青浦淀山湖和崇明监测站，各时次源排放对PM2.5浓度的影响变化不大，PM2.5浓度的变化主要是传输贡献的变化所致。

2.3.2污染贡献率分析

根据对PM2.5浓度的影响，大气过程可划分为2类：①增加PM2.5浓度，即对应IPR>0的情况，称为源过程；②降低PM2.5浓度，即对应IPR<0的情况，称为汇过程。源排放和干沉降分别属于源过程和汇过程。大气传输、气溶胶过程和云过程的IPR存在正、负变化，即使同一过程，在不同时间对PM2.5造成的影响也可能分属于不同类型过程的作用。某一大气过程在源过程或汇过程中的重要性可用式(1)、式(2)计算：

(1)

(2)

式中：p为大气过程,t为时间,SOURCEp为源作用比率,SINKp为汇作用比率,它们分别表示大气过程p在源过程增加PM2.5浓度和汇过程降低PM2.5浓度的作用中所占份额的大小,可反映该大气过程影响PM2.5浓度的重要性。

根据10月20—30日逐时的IPR结果，计算各个大气过程在5个点位对PM2.5浓度的源作用比率和汇作用比率，列于表2。

表2　研究期间各大气过程对各点位近地面(0～35m)PM2.5浓度变化的影响　％

由表2可见，不同大气过程对不同点位PM2.5浓度演变的影响不尽相同。在奉贤海湾、浦东惠南和徐汇上师大，源过程的作用大部分是由源排放贡献，其贡献比例均超过40％，水平传输和垂直传输是降低PM2.5浓度的主要途径，其总贡献比例大于80％，且垂直传输的去除贡献基本大于水平传输，徐汇上师大水平传输和垂直传输的贡献比例相当。在崇明监测站和青浦淀山湖，源过程的贡献主要来自于水平传输，分别为40.3％和66.2％，源排放的贡献仅占19.5％和11.8％。主要去除途径为垂直传输，分别占39.1％和63.7％，其次是水平传输和干沉降。气溶胶过程对大部分点位既存在正贡献也存在负贡献，但正贡献远大于负贡献。干沉降对于各点位PM2.5浓度的去除效应明显，崇明监测站和青浦淀山湖所占比例较高，分别为21.6％和20.3％。云过程对于各点位PM2.5浓度均存在负贡献，这主要是20—30日期间上海有降雨过程，对PM2.5浓度有去除效应。

3　结论

对上海2012年10月20—30日的PM2.5污染预报开展评估分析，并利用IPR方法进行污染过程分析，得出如下结论。

1)Model-3/CMAQ模式系统能较好地预报上海PM2.5浓度水平和变化特征，研究期间，受不利气象条件及上风向污染输送的共同影响，上海PM2.5高浓度区出现在市区源排放区和西部。可见，要有效控制上海市PM2.5的污染，不仅要全面降低上海的污染排放强度，也需要长三角地区联防联控的共同努力，降低地区性污染输送影响。

2)研究期间，白天源排放的增强和大气传输的影响以及早晚较强的二次颗粒物生成贡献，造成上海大部分点位白天PM2.5浓度高于夜间，且早晚峰值明显。

3)上海市区(徐汇上师大)和东南部点位(奉贤海湾和浦东惠南)，源排放是造成PM2.5浓度上升的主要原因，主要去除途径为大气传输、干沉降。西北部点位(崇明监测站和青浦淀山湖)，大气传输是PM2.5浓度上升的主要原因，其次是本地源排放，主要去除途径是大气传输和干沉降。

参考文献：

[1]Hao J M, He K B, Duan L,et al. Air pollution and its control in China[J]. Frontiers of Environmental Science & Engineering in China,2007,1(2):129-142.

[2]Chan K C, Yao X H. Air pollution in mega cities in China[J]. Atmospheric Environment,2008(42):1-42.

[3]葛茂发,刘泽,王炜罡.二次光化学氧化剂与气溶胶间的非均相过程[J].地球科学进展,2009,24(4)：351-362.

[4]张予燕,任兰,孙娟,等.南京大气细颗粒物中水溶性组分的污染特征[J].中国环境监测,2013, 29(4):25-27.

[5]汪伟峰,俞杰,许丹丹,等.宁波市区冬季大气颗粒物及其主要组分的污染特征分析[J]. 中国环境监测,2013,29(5):43-46.

[6]朱倩茹,刘永红,徐伟嘉,等.广州PM2.5污染特征及影响因素分析[J]. 中国环境监测,2013,29(2):15-21.

[7]杨仪方，钱枫，谢婷，等.北京市春季大气颗粒物污染特性研究[J].环境污染与防治,2009,31(7):44-51.

[8]Wang X P, Mauzerall L D. Evaluation impacts of air pollution in China on public health:Implications for future air pollution and energy policies[J]. Atmospheric Environment,2006,40:1 706-1 721.

[9]Pagano P, Zaiacomo T D, Scarcella E, et al. Mutagenic activity of total and particle-sized fraction of urban particulate matter[J]. Environ Sci Tech,1996,30:3 512-3 516.

[10]徐祥德,周秀骥,施晓晖.城市群落大气污染源影响的空间结构及尺度特征[J]. 中国科学(D 辑), 2005,35(增刊):1-19.

[11]Streets D G, Joshua S F, Carey J J, et al . Air quality during the 2008 Beijing Olympic Games[J]. Atmospheric Environment,2007,41(3):480-492.

[12]邓雪娇,黄健,吴兑,等.深圳地区典型大气污染过程分析[J].中国环境科学,2006,26(S1):7-11.

[13]包贞,冯银厂,焦荔,等.杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析[J].中国环境监测, 2010, 26(2):44-48.

[14]董海燕,古金霞,陈魁,等.天津市区PM2.5中碳组分污染特征及来源分析[J].中国环境监测,2013,29(1):34-38.

[15]陈纯,朱泽军,刘丹,等.郑州市大气PM2.5的污染特征及源解析[J].中国环境监测,2013,29(5):47-52.

[16]谢淑艳,王晓彦,吴迓名,等.环境空气中PM2.5自动监测方法比较及应用[J].中国环境监测,2013,29(2):150-155.

[17]王淑兰,张远航,钟流举,等.珠江三角洲城市间空气污染的相互影响[J].中国环境科学, 2005,25(2):133-137.

[18]张艳,余琦,伏晴艳,等.长江三角洲区域输送对上海市空气质量影响的特征分析[J].中国环境科学, 2010,30(7):914-923.

[19]刘宁,王雪松,胡泳涛,等.珠江三角洲秋季PM10污染模拟与形成过程分析[J].中国环境科学,2012,32(9):1 537-1 545.

[20]王东方.上海冬春季PM2.5中不挥发和半挥发颗粒物的浓度特征[J].中国环境科学,2013,33(3):385-391.

[21]何平, 杨兴堂, 沈先标, 等.上海宝山地区大气PM2.5污染特征分析[J].环境与职业医学, 2010,12：724-726.

[22]杨书申, 邵龙义, 李卫军, 等.上海市冬季可吸入颗粒物微观形貌和粒度分布[J]. 环境科学, 2007,28(1)：20-25.

[23]Liu X H, Zhang Y, Cheng S H, et al. Understanding of regional air pollution over China using CMAQ, part I performance evaluation and seasonal variation[J]. Atmospheric Environment,2010,44(20):2 415-2 426.

[24]Foley K, Roselle S,Appel K, et al. Incremental testing of the community multiscale air quality (CMAQ) modeling system version 4.7[J]. Geoscientific Model Development,2010,3:205-226.

[25]Skamarock W C, Klemp J B, Dudhia J, et al. A description of the Advanced Research WRF version 3[Z]. NCAR Technical Note:NCAR/TN-475+STR, 2008.

[26]Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission[J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2009,9(14):5 131-5 153.

[27]Choi Y J, Hyde P,Fernando H J S. Modeling of episodic particulate matter events using a 3-D air quality model with fine grid: Applications to a pair of cities in the US/Mexico border[J].Atmospheric Environment,2006,40(27):5 181-5 201.

[28]Mebust R M, Eder K B, Binkowski S F, et al. Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) model aerosol component 2. Model evaluation[J]. Journal of Geophysical Research, 2003, 108: D64184-D64207.

[29]Kwok R H F, Fung J C H, Lau A K H, et al. Numerical study on seasonal variations of gaseous pollutants and particulate matters in Hong Kong and Pearl River Delta Region[J]. Journal of Geophysical Research,2010,115:D16308-D16330.

[30]Wang L T,Jang C, Zhang Y, et al. Assessment of air quality benefits from national air pollution control policies in China. Part Ⅱ: Evaluation of air quality predictions and air quality benefits assessment[J]. Atmospheric Environment,2010,44:3 449-3 457.

[31]Wang K, Zhang Y, Jang C, et al. Modeling study of intercontinental air pollution transport over the trans-Pacific region in 2001 using the Community Multiscale Air Quality modeling system[J]. Journal of Geophysical Research,2009,114:D04307-D04329.

[32]Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. Asian Emissions in 2006 for the NASA INTEX-B Mission[J]. Atmos Chem Phys Diss,2009,9:4 081-4 139.

[33]上海市环保局.环境空气质量报告书(2012年度)[R].上海：上海市环保局，2012.