胶州湾地区水体中镭同位素分布特征及其影响因素

王 博 郭占荣 袁晓婕 章 斌 马志勇 刘 洁

（厦门大学海洋与地球学院 厦门 361102）

自然界的水体中广泛分布着许多天然放射性同位素，研究它们的含量分布及运移特征是水文地球化学的重要内容，同时它们也是揭示海洋学过程的重要工具。224Ra属于232Th衰变系，半衰期为3.66 d，适合研究时间尺度为1−10 d的海洋学过程，是研究河流与河口水的交换、河口水与外海水的交换、沉积物间隙水与上覆水交换的理想示踪剂；226Ra属于238U衰变系，半衰期为1600 a，适合大尺度海洋学过程的研究，是研究大洋环流、大洋深层水运移的理想示踪剂；224Ra和226Ra配合使用还可以用来研究混合扩散、海水停留时间等[1]；另外224Ra和226Ra也是研究海底地下水排泄(Submarine groundwater discharge, SGD)的理想示踪剂。

天然状态下，224Ra和226Ra来源于不溶于水但在沉积物或岩石中广泛存在的、具有颗粒活性的母体Th的α衰变。某个地区沉积物中或者水体（地下水、地表水）中224Ra和226Ra的活度，根本上取决于该地区母岩的岩性。若母岩中232Th和238U的浓度较高，那么224Ra和226Ra的活度就相对较高。在地下水中，Ra的活度普遍较高，一般比地表水（河水、湖水、海水等）的活度高1−2个数量级，当地下水向地表水补给时会引起地表水中的 Ra偏高。Burnett等[2]对Suwannee河及其河口的研究表明，地下水排泄是河水及墨西哥湾海水中 Ra的一个重要来源。在淡水环境中，224Ra和226Ra具有颗粒活性，往往吸附在固体颗粒物上[3]。在地下淡水含水层中，224Ra和226Ra通常吸附在含水层介质表面；在地表淡水（河流、湖泊）中，224Ra和226Ra通常吸附在悬浮颗粒上。但是，当到了咸水环境中，由于离子强度升高，224Ra和226Ra主要通过离子交换作用从颗粒表面解吸下来释放到水体中。在入海河口区，河水与海水混合，河流悬浮颗粒上的224Ra和226Ra因水体盐度升高而发生解吸，因此河口区咸淡水混合带水体中224Ra和226Ra活度通常很高。Elsinger等[4]在 Winyah湾和 Delaware湾的研究表明，悬浮颗粒的解吸是导致水体中224Ra和226Ra呈不保守性的主要原因之一。

在海岸带含水层中，地下淡水与海水发生混合，224Ra和226Ra从含水层介质上解吸释放至水体，因此海岸带含水层咸淡水混合带（地下河口）中224Ra和226Ra活度通常也很高。Hwang等[5]研究韩国Yeoja湾的海底地下水排泄时，发现海岸带含水层中地下水的224Ra活度高达16.7−193.3 Bq·m−3，226Ra活度达到 4.5−14.5 Bq·m−3，地下水盐度介于15.9−28.5。海水中224Ra和226Ra的来源主要有：河流溶解态 Ra的输入、河流悬浮颗粒的解吸、沉积物的扩散和SGD的输入，由于来源主要集中于沿岸地区，因此近岸海水中224Ra和226Ra活度较高，之后由于核素的自身衰变以及外海水的混合稀释，活度随离岸距离的增加而呈下降趋势，对半衰期较短的224Ra尤为明显。Moore[6]在运用Ra同位素计算水体混合速率时，指出在以海底地下水排泄为主的近岸，短半衰期 Ra同位素随着离岸距离增加活度呈指数衰减的特征。

本文主要研究胶州湾地区地下水、河水和海水中224Ra和226Ra活度的分布特征，同时结合224Ra和226Ra的地球化学行为，分析了影响其分布的主要因素，从而为进一步研究胶州湾的海底地下水排泄奠定基础。

1 研究区概况

胶州湾位于南黄海之西，山东半岛南部，地理位置为北纬 35°55′N−36°18′N，东经 120°04′E−120°23′E。胶州湾是一个典型的半封闭海湾，口窄腹大，呈葫芦状，湾口最窄处仅 3.14 km，平均潮位时水域覆盖面积约 302.9 km2，湾内平均水深为7.0 m，最大水深位于湾口附近，局部可达66.9 m。胶州湾潮汐类型为正规半日潮，潮汐周期约为12.42h，平均潮差为2.78 m，最大潮差为4.75 m。

胶州湾地处典型的东亚季风气候区，年平均降水量为680.5 mm，7、8月份降水量最大，平均降水量达303.1 mm，占全年总降水量的45%，冬季降水量最小只有34 mm。胶州湾周边丘陵地区河谷发育，所有河流均排泄入海。环胶州湾的主要河流有洋河、大沽河、墨水河、白沙河、李村河等，其中以大沽河径流量最大。除了大沽河外，其他河流均属于季节性河流。

胶州湾及周边地区的地层可分为三大类岩系：太古界和元古界变质岩系，中生代侏罗系、白垩系的火山碎屑岩系和河湖沉积岩、第四系松散沉积物[7]。胶州湾东部地区以花岗岩为主，西部以砂岩和砾岩为主，北部以火山岩为主，南部是花岗岩和火山岩交错分布区，第四系松散沉积物则主要分布在各河流的中下游平原区。胶州湾地区地质构造走向以NE向为主，构造类型主要有断裂构造、节理构造、褶皱变形，以断裂带为主，其中即墨-流亭断裂基本控制胶州湾的地质地貌格局。

胶州湾地区地下水类型以第四系孔隙潜水为主，局部分布构造基岩裂隙水。含水层以砂和砂砾石为主，透水性较好，上覆粘土层较薄，水位埋深较浅，主要接受大气降水补给。地下水位动态变化受降水的季节性影响，8−9月地下水位达到全年最高。地下水径流流向基本受地形控制，由山前平原向海湾地带汇聚。地下水主要以蒸发、开采和向海湾排泄。

2 样品采集及测量

2.1 水样采集

2012年4−5月在环胶州湾地区采集地下水水样39个，地下水水样采自常年使用的水井，水样采集体积为15 L；在环胶州湾的4个主要流域（李村河流域、白沙河-墨水河流域、大沽河流域、洋河流域）中下游平原采集河流水样 40个，水样采集体积为15 L；在胶州湾及其湾口采集表层海水样35个，湾外采集开阔海域的海水样品5个，水样采自水下约1 m深度，海水样采集体积为30 L。所有水样现场测量盐度和水温(JENCO Model-3250)。

2.2 样品测量

水样运回室内后，立即对水样中的 Ra进行富集，富集材料为MnO2纤维，利用重力让水样流过MnO2纤维富集Ra，流速控制小于300 mL·min−1[8]。富集完成后，挤干锰纤维水分，然后装入特制扩散管内测量224Ra活度。测完224Ra后，将扩散管密封7 d以上再测定226Ra活度。测量Ra活度的仪器为FD-125氡钍仪（中核北京核仪器厂生产），224Ra活度的测量采用220Rn连续射气闪烁计数法，226Ra活度的测量采用222Rn直接射气闪烁计数法[9]。

3 结果与讨论

3.1 地下水224Ra和226Ra活度分布特征及其影响因素

2012年4−5月环胶州湾地区地下水中224Ra活度 为 1.06−34.28 Bq·m−3， 平 均 值 为8.04±0.35Bq·m−3；226Ra活度为0.15−12.39 Bq·m−3，平均值为2.51±0.18 Bq·m−3。地下水224Ra和226Ra活度具体分布情况如图1所示。

图1 环胶州湾地区地下水224Ra和226Ra空间分布图Fig.1 Spatial distributions of 224Ra and 226Ra in groundwater around Jiaozhou Bay.

由图1，李村河(G2、G3、G22、G23)和白沙河-墨水河(G4、G5、G7)流域地下水中224Ra和226Ra均出现异常高值，推测可能与流域所在地区的岩性有一定的联系。已知含水层中的224Ra和226Ra主要通过三种途径进入地下水：地下水的溶解作用、含水层中放射性母体衰变时的α反冲作用以及含水层介质颗粒表面的解吸作用，其中直接由母体衰变进入地下水的Ra占主要部分[10]。可见，地下水中224Ra和226Ra的活度与含水层岩石中232Th和238U的含量有着密切联系。另一方面，由于铀、钍含量在不同岩石中存在差异性，如花岗岩的铀、钍含量普遍高于其他类型岩石，因此地下水中224Ra和226Ra的活度相应会受到含水层岩性的影响。根据徐磊等[11]对青岛地区地表天然放射性调查的研究显示，该地区放射性核素232Th和238U的浓度确实与岩性有密切关系(图2)，232Th和238U的浓度在岩浆岩地区都比较高，特别在花岗岩地区尤为明显，而在中-新生代沉积岩地区则相对较低。如图1所示，李村河、白沙河-墨水河流域上游位于东部的崂山山脉（图1中符号γ代表的区域），该区域岩性为燕山晚期花岗岩并夹有部分青山组火山岩，同时岩体内分布有大量酸性岩脉，其中232Th和238U浓度均较高，从而使得该区域地下水中224Ra和226Ra的活度总体偏高；相反，大沽河流域所在区域岩性主要为第四系松散沉积物（图1中符号Q代表的区域），洋河流域所在区域岩性主要为中生代砂、砾岩（图 1中符号Mz代表的区域），因而这两条河流流域地下水中224Ra和226Ra的活度普遍较低。此外，环胶州湾地区地下水中224Ra活度普遍高于226Ra活度，这应当与环胶州湾地区岩石和地层富钍贫铀有关，图2所显示的该地区岩层中232Th浓度相对238U浓度较高的结果也证实了这一点。

从图1还反映出，近岸地区第四系松散沉积物地下水中224Ra和226Ra出现偏高的情况，其原因可能与近岸地下水的盐度较高有关。白沙河-墨水河下游G26地下水盐度为1.6，其224Ra和226Ra活度均大于地下水盐度小于1的G24和G25(图3)；大沽河流域G40地下水盐度为1，其224Ra和226Ra活度也大于周边地下水盐度小于1的G11、G27和G29；洋河流域近岸采样点G15和G17地下水盐度分别为0.8和2.6，其地下水224Ra和226Ra活度均远高于同流域其他采样点；红岛地区采样点G18、G19和G20地下水盐度分别为1.5、1.5和1.2，其224Ra和226Ra活度均处于较高水平。由于在近岸地区中，海水入侵含水层，使得地下水盐度升高，水体中离子强度变高，从而使吸附于含水层介质表面上的224Ra和226Ra通过离子交换作用解吸进入到地下水中，最终导致地下水中224Ra和226Ra的活度升高[12]。

图2 青岛地区各种岩性的238U (a)和232Th (b)浓度平均值直方图及范围（修改自徐磊[11]，2011）Fig.2 Range and average of 238U (a), 232Th (b) concentrations of various rock in Qingdao (Modified from XU Lei, 2011).

图3 环胶州湾近岸地区地下水224Ra (a)、226Ra (b)和盐度关系图Fig.3 Plots of 224Ra (a) and 226Ra (b) vs. salinity in groundwater in the coastal region of Jiaozhou Bay.

此外，在大沽河流域的棘洪滩水库附近，采样点G36和G38同样出现224Ra、226Ra活度较高且盐度较高的特征。尽管采样点位置离海岸较远，但根据张建伟等[13]的研究，白沙河、大沽河、洋河河口地区历史上均有过不同程度的海水入侵，尤其以大沽河最为严重。20世纪80年代和90年代李哥庄地下水水源地严重超采，导致大沽河下游发生海水入侵，虽然1998年水源地下游修建了4 km长的地下水库截渗墙阻止了海水的继续入侵，但目前截渗墙上游含水层中局部地下水仍保持较高盐度，海水入侵的后效应还在起作用[14]。G36和G38样点所在含水层就是过去海水入侵曾经到达的地方。

地下水中224Ra和226Ra活度除了受到岩性和盐度的影响外，可能还受其他因素的影响。例如，大沽河流域G8和G30样点出现226Ra活度偏高，但地下水盐度不高而且区域岩性以第四系松散沉积物为主，其影响原因尚有待于进一步调查研究。

3.2 河水224Ra和226Ra活度分布特征及影响因素

2012年4−5月胶州湾地区河水中224Ra活度为0.19−15.71 Bq·m−3，平均值为 2.44±0.22 Bq·m−3；226Ra 活度为 0.02−5.50 Bq·m−3，平均值为1.27±0.16Bq·m−3。河水224Ra和226Ra活度空间分布情况如图4所示。

图4 环胶州湾地区河水224Ra和226Ra空间分布Fig.4 Spatial distributions of 224Ra and 226Ra in river water around Jiaozhou Bay.

河水中224Ra和226Ra活度较高的采样点主要分布在李村河中上游以及各河流河口处。李村河河水224Ra和226Ra平均活度普遍高于其他河流，其原因可能由以下三方面构成：(1) 该河流上游流经含有较高232Th和238U浓度的花岗岩山地，有相对较多的224Ra和226Ra溶解于水体中；(2) 该河流流经青岛市工业和人口比较集中的地区，根据徐磊研究[11]表明，在人类活动改造自然环境的地段（如养殖场、居民生活区）其232Th和238U浓度要高于自然环境变化较少的地段（如林地）；(3) 最重要的是河流上游受到含有较高224Ra和226Ra活度的地下水的泄流补给。以R6和R1采样点为例，在无地下水补给的情况下，这两个点的河水224Ra和226Ra活度理论上应该受自身衰变影响而向下游逐渐降低，但是发现R6和R1活度反而比上游采样点高，且它们的活度与附近地下水采样点G22的活度较为接近，因此判断R6和R1可能受到地下水的补给。类似的情况也发生在大沽河，R34采样点其盐度为5.6，且其224Ra和226Ra活度异常偏高，可能的原因是R34采样点接受了附近地下水采样点G36和G38的补给，因为G36和G38的地下水盐度和活度均较高。

与地下水采样点相似，各河流河口处采样点同样出现224Ra和226Ra高值，其原因可能与河口水体盐度的升高有关。在河水中，224Ra和226Ra主要以溶解相和固相的形式存在。溶解相的 Ra来自于河流对Ra直接的溶解作用以及具有高活度Ra的地下水补给。然而溶解相的 Ra活度极为有限，主要是由于河水中悬浮颗粒对 Ra产生的吸附作用，使得大部分 Ra在河水中以固相形式存在。在河流的搬运作用下，当河流携带的悬浮颗粒到达河口区与海水相遇时，由于混合水体离子强度增大，使得大量吸附于悬浮颗粒上的224Ra和226Ra将通过离子交换作用解吸释放至水体中，从而导致河口水中溶解相的Ra活度急剧升高[15]。结合图5分析可知，李村河河口R8盐度为21.0，其224Ra活度均大于上游盐度小于1的R1和R2，而其226Ra活度虽未高出R1和R2但也处在较高水平；白沙河-墨水河河口R12、R36、R32和R13的盐度分别为15.9、6.2、2.3和1.1，呈现出离河口距离越近盐度越高的特征，同时224Ra和226Ra活度也相应有所增高；大沽河河口R43盐度较高为24.7，其224Ra和226Ra活度均偏高；洋河河口采样点R44盐度最高为27.2，其224Ra和226Ra活度均大于同河流其他采样点。

图5 各河流河口区采样点224Ra (a)、226Ra (b)活度与盐度关系Fig.5 Relationships between 224Ra (a), 226Ra (b) activities and salinity in the estuaries.

3.3 海水224Ra和226Ra活度分布特征及其影响因素

2012年 4−5月胶州湾海水中224Ra活度为0.94−7.25 Bq·m−3，平均值为4.07±0.18 Bq·m−3；226Ra活 度 为 1.89−3.86 Bq·m−3， 平 均 值 为3.19±0.14Bq·m−3。湾外海水224Ra平均活度为0.83±0.10Bq·m−3，226Ra 平 均 活 度 为2.96±0.13Bq·m−3。胶州湾内海水224Ra活度、226Ra活度、盐度和水温分布情况如图6所示。

根据图6(a)可知，海水224Ra活度分布呈现出湾内近岸地区较高，并随着离岸距离增加而逐渐减少的特征，产生这一分布特征的原因是由海水中 Ra的来源与移除所决定的。研究表明，Ra在海湾或河口区具有非保守的添加行为，即湾内海水的 Ra活度大多数落在外海水和河水的保守混合线上方，说明湾内海水存在过剩的 Ra[16−17]。河口和海湾地区过剩 Ra主要来源于河流悬浮物颗粒的解吸和底部沉积物的扩散，而近年来更多研究者指出，SGD也是过剩Ra的另一个重要来源[18−19]。对比近岸地下水、河水以及外海水的224Ra活度可知(图7)，近岸陆源淡水的224Ra活度较外海水高，因此高224Ra活度的陆源淡水输入可能是造成近岸地区224Ra活度较高的原因，同时根据图6(c)和图6(d)中近岸海水呈现低盐高温的特征也都表征了沿岸存在陆源淡水的输入。此外，224Ra活度随着离岸距离增加而降低的原因可能受其移除途径的影响，一方面是由于224Ra半衰期较短，在随海水运移过程中自身发生衰变，另一方面胶州湾水道主要集中于湾中部并向四周辐散，低224Ra活度的外海水从湾口经由水道进入湾内，对湾内高224Ra活度的海水产生混合稀释效应，使得离岸较远的海水中224Ra活度有所降低。

与224Ra活度分布特征不同，海水226Ra活度在整个湾内基本保持一个较高水平，仅在个别区域存在低值(图6(b))。如图7所示，近岸地下水和河水以及外海水的226Ra活度基本处于同一水平，这可能是导致湾内海水226Ra活度呈现该分布特征的主要原因。结合湾内海水的温盐分布(图 6(c)、(d))，近岸地区的海水由于接受陆源地下水和河水的输入，226Ra活度依然较高；另一方面，高226Ra活度的外海水对湾内海水不再表现为稀释作用，相反则是净添加作用，从而使得离岸较远海水的226Ra活度依然保持较高水平。此外，由于226Ra半衰期较长，在湾内水体滞留时间内也不会因自身衰变发生大量损失，因此湾内海水的226Ra活度整体上基本一致。而在湾内S10和S19采样点附近出现低值的原因，推测可能是附近226Ra活度相对较低的河水产生混合稀释的结果。

图6 胶州湾海水224Ra (a)、226Ra (b)、盐度(c)和温度(d)空间分布Fig.6 Spatial distributions of 224Ra (a), 226Ra (b), salinity (c) and temperature (d) in seawater of Jiaozhou Bay.

图7 胶州湾地区近岸地下水、河水和外海水中224Ra和226Ra平均活度对比Fig.7 Comparison of the average activities of 224Ra and 226Ra in coastal groundwater, riverwater and offshore seawater around the Jiaozhou Bay area.

4 结语

(1) 环胶州湾地区地下水224Ra和226Ra活度较高的采样点主要分布在李村河、白沙河-墨水河流域上游山地、丘陵区以及沿岸地带。地下水224Ra和226Ra活度在流域上游山地和丘陵区较高的原因是受基底岩性的影响，东部的崂山山脉岩性为燕山晚期花岗岩并夹有部分青山组火山岩，同时岩体内分布有大量酸性岩脉，其中232Th和238U浓度均较高；而平原地区岩性主要为中生代砂、砾岩和第四系松散沉积物，232Th和238U浓度较低。地下水224Ra和226Ra活度在沿岸地带较高的原因是因为含水层中存在咸淡水混合带，水体盐度升高导致含水层介质表面的Ra同位素发生解吸。

(2) 李村河河水中224Ra和226Ra活度均高于其他河流，其原因可能是受到当地岩性、人类活动以及地下水补给的综合影响。各河流河口水出现224Ra和226Ra活度高值的现象，可能是由于在河口区河水与海水发生混合，河流悬浮颗粒吸附的224Ra和226Ra解吸释放至水体中引起的。

(3) 含有较高224Ra活度的地下水和河水的输入，造成胶州湾近岸海水224Ra活度相对较高，再加上224Ra自身衰变以及低224Ra外海水的混合稀释作用，胶州湾海水224Ra活度分布呈现随着离岸距离增加活度逐渐降低的特征。而226Ra活度值在胶州湾内总体保持一个较高水平，其主要原因是外海水226Ra活度与陆源水体226Ra活度相近，并且226Ra半衰期较长。

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