利用缓发g射线吸收剂量率测定235U裂变数的方法研究

商建波 师全林 刘 杰

1（清华大学 工程物理系 北京 100084）

2（西北核技术研究所 西安 710024）

中子辐照235U等核燃料诱发其裂变生成的大量放射性核素，称为裂变产物。在裂变产物产额已知的情况下，对裂变产物的测量可以反推出235U等核燃料的裂变数，实验室通常采用HPGe γ能谱法无损测量裂变产物来得到235U裂变数[1−3]。辐照235U后，由于较短寿命裂变产物的存在，缓发g射线的强度很大，会导致 HPGe g谱仪的计数饱和而无法测量。g剂量率监测仪具有很高的计数通过率，可在很大计数率范围内进行g剂量率测量，本文研究通过测量235U裂变后缓发g射线的剂量率来确定235U裂变数的方法。

此外，确定裂变数的新方法有利用高能缓发 γ射线测定裂变数，通过一次标定试验获取了高能缓发γ射线总发射率随时间的变化规律，并利用该值确定样品裂变数[4]；以及利用缓发中子法测量235U裂变数，利用数分钟内获取的缓发中子数推算裂变数，可以作为辅助诊断手段[5]。剂量率测定在裂变数等类似参数方面的应用，有以下两个方面的工作：2001年，美国爱达荷州国家工程与环境实验室(Idaho National Engineering and Environmental Laboratory)的 Winston等[6]利用计算及获取的剂量率值，获取了核燃料的燃耗数据，不确定度在30%以内；2009年，美国空军技术学院(Air Force Institute of Technology)的O’Day[7]尝试了利用爆炸后剂量率分布图确定裂变当量，即裂变数的工作，在大尺度分布及气象因素影响下，该工作获取的当量值与真实当量的比值在50%−200%之间。

1 原理及方法

235U裂变后生成的裂变产物有数百种，由各产物的独立产额及衰变数据（主要是其半衰期、衰变子核及分支比）可计算1个235U原子裂变后产生的各裂变产物任意时刻的份额。对任一裂变产物，利用g能量及发射几率可计算其单位活度引起的剂量率[4−6]。对所有裂变产物的剂量率求和，即可得到1个235U裂变后任意时刻的剂量率D0(t)。若用剂量率仪监测235U样品辐照后某时刻t的剂量率为D(t)，则该样品中235U的裂变数Nf为：

1.1 裂变产物活度的计算方法

235U裂变生成的裂变产物，按元素分约有40种，按核素分有几百种；裂变产物又可分为未经b衰变的初级裂变产物和经过一次以上b衰变的次级裂变产物。由于b衰变不改变核的质量数，一个质量数会对应一条递次衰变的质量链，多个质量数则会对应多条质量链。质量链上的第一个核素只由裂变直接生成，其它核素还将由它的前驱母核通过一系列b衰变间接生成。

计算辐照后任意时刻某质量链上任一核素的数量，需考虑该质量链的递次衰变关系，由以下公式给出：

式中，N1是质量链上第一个核素的数目；λ1是该核素的衰变常数；Ni是质量链上第i个核素的数目；λi是第i个核素的衰变常数；Ni−1是第i−1个核的数目；λi−1是母第i−1个核的衰变常数。初始条件为各裂变产物的独立产额乘上235U裂变数。

利用数值方法对于上述微分方程进行求解，将计算时间T 分为m个时间微元，第p+1个时间微元的各核素数量可由第p个时间微元的各核素数量得到：

式中，下标j代表核素i的前驱核；aji是核素j衰变到核素i的分支比。

1.2 裂变产物剂量率的计算方法

在带电粒子平衡条件下，单能X或γ射线在不同介质中的吸收剂量率与照射量率存在以下关系：

式中，Dm是对于空气中同一点处所求物质中的吸收剂量，单位是 Gy；X 是照射量，单位是 C·kg−1；Wa是电子在干燥空气中每形成一个离子对所平均消耗的能量，数值取33.85 eV；e是单位电荷，单位是C；(μen/ρ)a,i是空气对于该光子的质量能量吸收系数，单位是 m2·kg−1；(μen/ρ)m,i是介质对于该光子的质量能量吸收系数；fm为由以C·kg−1为单位的照射量换算到以Gy为单位的吸收剂量的换算因子，其单位是J·C−1，在空气中的吸收剂量率计算中，fm数值可取33.85。

辐射源在空气中某点的照射量率大小，取决于源的活度、源的照射量率常数、源的形状以及该点与源的距离。如果空气中某点与点源的距离已知、点源的活度已知，那么点源在空气中的照射量率就唯一取决于辐射源本身的性质，引入照射量率常数Гδ。Гδ是单位活度点源（各向同性）在离其1 m处能量大于 δ的光子形成的照射量率。δ值一般取10keV。Гδ的单位为 C·m2·kg−1·Bq−1·s−1。

离点源r处的照射量率由式(6)得到：

式中，A为放射源的活度；Гδ为照射量率常数；X为该位置的照射量率。

通常，一个核素往往不只放射一种能量的γ射线，故多γ点源的照射量率常数可由下式导出：

式中，pi是核素每次衰变时第 i种光子的产额；Ei是核素每次衰变时第 i种光子的能量（单位为MeV）；W 是电子在干燥空气中每形成一个离子对所平均消耗的能量。

在测点和源之间存在屏蔽物质时，还需要按照射线能量计算屏蔽的衰减效果。

1.3 计算流程及裂变产物总剂量率理论计算结果

CENDL 3.0提供了裂变产物在不同质量链上核素的半衰期，独立产额以及核素释放 X、γ射线能量及发射几率等信息，利用上述数据及程序流程需求建立了针对程序计算的专用核数据文件。此外，获取了ENDF BVII.1核素核参数数据[7]，参考上述数值计算方法，编程计算了裂变产物周围环境中空气总吸收剂量率随时间变化的理论曲线。程序简易流程如图1所示。

利用ENDF BVII.1库计算热中子诱发235U裂变生成裂变产物，在1.0×1012个235U原子核发生裂变情况下，并将辐照后的靶视为点源情况下，距离源1 m处空气介质吸收剂量率时，1 h贡献最大的20种核素的活度及照射量率常数以及照射量率计算结果与2012年Smith等[6]计算结果的比较如表1所示。

图1 总剂量率计算程序简易流程Fig.1 Brief flow of total absorbed dose rate calculation code.

表1 主要裂变产物照射量率常数和辐照后1 h活度值及吸收剂量率Table 1 Exposure constant and activity at 1 h after fission, absorbed dose rate of mainly fission products.

两个评价数据库计算的剂量率随时间变化趋势如图2所示。

图2 程序分别采用CENDL 3.0及ENDF BVII.1库数据获取的总剂量率随时间变化Fig.2 Dynamic calculated total absorbed dose rate by code with data document based on CENDL 3.0 and ENDF BVII.1 database.

由图2，D01由CENDL 3.0数据库中独立产额计算得到，D02由ENDF B-VII库中独立产额计算得到，两者计算结果在对数坐标下接近。

2 实验与分析

2.1 铀靶辐照试验及裂变数计算

选取约0.5 mg U3O8(235U丰度为90%)石英铀靶，在西安脉冲反应堆跑兔辐照系统上辐照，其中子注量率为 1013cm−2·s−1，辐照时间为 60 s。

利用陕西卫峰核电子有限公司生产的WF-1000放射性监测仪对辐照后的铀靶进行剂量率监测。该仪器在西北核技术研究所计量测试站进行了检定工作，检定结果合格。

辐照后铀靶冷却15 min后，通过跑兔系统将其取出，将铀靶置于距离γ剂量率探测器50 cm处准直，同时采用3个探测器进行测量。为降低环境辐射以及散射等带来的本底影响，将探测器置于铅屏蔽体内，只在探头部分开孔使其能准直测量。对靶进行连续测量，获取一段时间内剂量率的实测值D(t)随时间t的变化趋势。

探测器之间存在一定的系统偏差，这主要与探测器的响应函数影响有关，为减少探测器角响应对结果的影响，取三个探测器测量平均值作为剂量率监测值。由式(1)计算出 D(t)值对应235U裂变数 Nf的变化曲线见图4。其中，■曲线代表的裂变数由CENDL 3.0计算得到，●曲线代表的裂变数由ENDF B-VII计算得到。可以明显看出，■曲线中，早期(2000−4000 s)剂量率计算出的裂变数偏差更小；而在●曲线中，后期(4000 s以后)剂量率计算出的裂变数比较一致。两种评价数据库计算出的裂变数实时结果虽有偏差，但它们辐照后10 min至3 h的平均值一致，得到235U裂变数Nf为7.8×1011。

图3 剂量率监测仪3个探测器获取的剂量率随时间变化曲线Fig.3 Dynamic absorbed dose rate measured by three detectors of dose rate recorder.

图4 吸收剂量率监测结果结合理论结果获取裂变数数据Fig.4 Calculated fission numbers with the measured absorbed dose rates and the theoretical calculated result.

2.2 无损测量γ能谱法分析长时间冷却后辐照铀靶

由铀靶γ剂量率的监测值D(t)计算出235U裂变数Nf的可靠性需要验证。故将铀靶进行冷却，待较短寿命裂变产物衰变殆尽后，将铀靶置于HPGe探测器上进行γ能谱无损测量，获取γ能谱示于图5。

选择产额准确、半衰期适中、γ射线发射几率大等特点的核素(95Zr和140Ba)的特征γ峰进行分析(95Zr选择756 keV、140Ba选择537 keV)，由式(8)计算得到辐照靶中235U裂变数Nf。

图5 辐照铀靶长时间冷却后无损测量γ能谱Fig.5 Gamma spectrum of uranium target long after irradiation.

式中，t为冷却时间；N为γ射线的峰计数；TL和TR分别为测量活时间和实时间；pγ为γ射线的发射几率；Yc为累积产额；λ为衰变常数；εγ为 HPGe探测器对γ射线的探测效率。

表2列出了以95Zr和140Ba γ能峰分析后得到的235U裂变数Nf。

其中，TL和TR分别为278654 s和279743 s；测量开始时刻2012-11-0509:14:45；辐照开始时刻2012-08-0909:19:00，结束时刻 2012-08-0909:20:00，取中间时刻2012-08-0909:19:30。

分析95Zr和140Ba的特征γ峰得到235U裂变数分别为 7.20×1011和 7.32×1011，取其平均值7.26×1011。

表2 分析95Zr和140Ba能峰得到的235U裂变数Table 2 Fission number of 235U by analyzing energy peak of 95Zr and 140Ba.

3 结果与讨论

采用 γ剂量率实时监测得到的235U裂变数为7.80×1011，HPGe g能谱法无损测量得到的235U裂变数7.26×1011，两种方法约有7%的偏差。结论：(1) 铀靶为长且细的石英玻璃封装而成，测量时直接将其放置于HPGe探测器的高位置，故表2中的εγ只能近似看作对铀靶的测量效率（表2中的εγ是由已知活度的扁平源标定得到），从而导致95Zr和140Ba计算出的235U裂变数Nf有1.6%的偏差；(2) 剂量监测仪设备的测量精度有限，本工作剂量率测量值采用3个探测器监测的平均值，如果采用单探测器的实时监测数据，偏差会更大。

两种方法总的偏差在可接受范围内，说明在较强辐射场下，通过剂量率实时监测来确定235U裂变数的方法是可行的。

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2 王世联, 常永福, 王军, 等.气体裂变产物的活度计算[J].原子能科学技术, 2004, 38(3): 210−212 WANG Shilian, CHANG Yongfu, WANG Jun, et al.Calculation of gas fission products activities[J].Atomic Energy Science and Technology, 2004, 38(3): 210−212

3 胡广春.裂变产物放射性时间特征模拟[R].中国核科技报告, 2006, (2): 13−19 HU Guangchun.Simulation of the radioactivity’s response of time of fission production[R].China Nuclear Science and Technology Report, 2006, (2): 13−19

4 李士骏.发射光子的放射性核素各向同性点源的剂量学常数[J].辐射防护, 1999, 19(7): 246−248 LI Shijun.Dosimetric constants for isotropic point source of radionuclides emitting photons[J].Radiation Protection,1999, 19(7): 246−248

5 Tschurlovits M, Leitner A, Daverda G.Dose rate constants for new dose quantities[J].Radiation Protection Dosimetry, 1992,42: 77−82

6 Smith D S, Stabin M G.Exposure rate constants and lead shielding values for over 1100 radionuclides[J].Health Physics, 2012, 102(3): 271−291

7 McLane V.ENDF-102 data formats and procedures for the evaluated nuclear data file ENDF-6[R].NewYork:National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory, 2001