载钆液闪的(n,γ)分辨性能及中子俘获时间分布

朱传新 牟云峰 郑 普

（中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 绵阳 621900）

载钆液闪的(n,γ)分辨性能及中子俘获时间分布

朱传新 牟云峰 郑 普

（中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 绵阳 621900）

本文进行了多种配比和成分载Gd量为0.5%的载钆液闪溶液研制和载钆液闪探测器制作，并进行了中子与伽玛分辨性能测试，通过实验得到在萘质量含量为7.5%时，可得到较好的中子与伽玛的分辨性能，优化了载钆液闪成分；利用252Cf裂变电离室的裂变碎片信号作为开门信号，以载钆液闪探测器的阳极信号作为关门信号，通过符合测量的方法得到了252Cf 裂变中子在载Gd量为0.5%的ø13 cm×30 cm载钆液闪探测器中的中子俘获时间分布。结果表明，中子俘获时间主要集中在约30 μs以内，中子俘获平均时间为11 μs。

载钆液闪，中子俘获时间分布，裂变电离室

由于钆(Gd)原子有非常大的中子俘获反应截面（155Gd的热中子截面为6.09×104b，157Gd的热中子俘获截面为2.537×105b），在大体积的液闪溶液中掺入Gd后，当中子进入载钆液闪探测器，先被氢原子核慢化，在载钆液闪探测器中产生的热中子就被Gd原子俘获，并放出总能量约为8 MeV的俘获γ，这些俘获γ又被载钆液闪探测器探测到，这整个的物理过程主要发生在几十微秒的时间范围内，因此使得载钆液闪探测器在中子核反应截面测量[1]、中微子探测[2-3]等研究中得到广泛应用。载钆液闪溶液成分与其探测性能密切相关，中国科学院高能物理研究所进行了载钆液闪溶液的研制工作，制作了载钆液闪溶液，并进行了载钆液闪的衰减长度、光产额、时间特性、波形甄别等实验研究工作[4-6]。国外，美国、德国、日本等多家研究所在载钆液闪溶液成分及性能方面开展了深入的研究工作[7-10]，包括载钆液闪溶液制作方法、性能检测方法、载钆液闪溶液稳定性研究等。

载钆液闪探测器可用于测量多种核素的核反应截面，而载钆液闪溶液的探测性能是其中的关键所在，这些性能包括(n,γ)分辨性能、中子俘获时间分布等。本工作进行了载Gd量为0.5%的载钆液闪溶液研制、(n,γ)性能测试以及中子俘获时间分布实验测量工作，优化了载钆液闪成分；利用252Cf裂变室以裂变碎片作为开门信号，通过符合法测量了载钆液闪探测器的中子俘获时间分布曲线。

1 乙基己酸钆的合成

由于需要使用可溶于液闪溶液的钆的化合物，才能将钆有效地载入液闪溶液中，因此，制备载钆液闪，需要进行钆的有机合成，其基本原理是采用Gd2O3粉末与“2-乙基己酸”（又名异辛酸）通过水合反应，得到乙基己酸钆。在实验中，按照摩尔比1:3的比例，用电子称量取2-乙基己酸，放入烧杯中，然后量取Gd2O3粉末，在加入2-乙基己酸的过程中，用玻璃棒不断搅拌，使其充分反应，防止Gd2O3粉末在液体中结成小块，然后加入适量的水，再继续搅拌，直至Gd2O3粉末充分溶解和反应，形成乳状液体（见图1）。然后对混合物进行过滤、烘干，最后得到固体状态的乙基己酸钆（如图2）。

图1 乙基己酸钆的合成Fig.1 Preparation of gadolinium 2-ethylhexanoate.

图2 乙基己酸钆固体样品Fig.2 Gadolinium 2-ethylhexanoate.

2 载钆液闪溶液研制与探测器制作

利用1,2,4-三甲苯、聚苯醚(Polyphenylene Oxide, PPO)、1,4-(5-苯基恶唑)苯 (1,4-Bis(5-phenyloxazol-2-yl)benzene, POPOP)、乙基己酸钆、2,6-二叔丁基对甲苯酚（Butylated Hydroxytoluene，BHT，是一种抗氧化剂）按照质量比995:4:0.4:25:0.2进行溶解、搅拌、过滤，即得到Gd含量为0.5%的载钆液闪溶液。其中，1,2,4-三甲苯由于对于乙基己酸钆有良好的可溶性，用做基本溶剂，第一溶质PPO作为荧光物质，第二溶质POPOP作为波长转换剂，在载钆液闪溶液中掺入了BHT用于提高载钆液闪溶液稳定性。所制备的载钆液闪溶液示于图3，载钆液闪溶液呈现淡蓝色，储存在玻璃容器中。

载钆液闪探测器制作过程：将载钆液闪溶液装入探测器包壳中，包壳材料使用硬铝，其中在包壳内壁均匀喷涂白色反射漆，用于提高闪烁光的收集效率，利用K9玻璃进行封装，采用硅油作为光学耦合剂将圆柱形液闪包壳与光电倍增管进行连接，用螺钉固定，从而完成载钆液闪探测器制作。

图3 制备的载钆液闪溶液Fig.3 Gadolinium-loaded liquid scintillator.

3 萘含量的优化实验

萘可提升光发射中的慢成分和提高(n,γ)分辨水平，为了研究萘含量与(n,γ)分辨性能之间的关系，基于Gd含量为0.5%的载钆液闪溶液，制作了含萘质量百分比分别为2.5%、5%、7.5%和10%的ø7.5 cm×5 cm圆柱形载钆液闪探测器。

然后利用Am-Be中子源对于载钆液闪探测器的(n,γ)分辨性能进行测量，(n,γ)分辨采用过零分辨法；对分辨下阈进行调节，得到不同中子阈能下的(n,γ)分辨谱，根据(n,γ)分辨谱读出中子峰谷比K，实验结果示于图4，以中子峰谷比K作为衡量(n,γ)分辨性能的主要指标。图4中，当中子阈能为0.5 MeV和1.0 MeV时，分辨效果最佳点在萘含量7.5%，尤其在1.0 MeV时，萘含量7.5%时对应的中子峰谷比为20:1，比其他含量时高出2倍以上。

图4 不同萘含量条件下载钆液闪的中子阈能Enth与中子峰谷比K的关系曲线Fig.4 Results of relationship between the Enth and K with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillators.

图5给出了1 MeV中子阈能时对应的(n,γ)分辨谱实验结果，可以清楚地看到，萘含量为7.5%时的分辨效果优于其他3个含量。结果表明：萘含量增加到7.5%时，可以得到最佳的分辨效果，而继续增加萘含量到10.0%时，分辨效果反而变差了。因此确定使用萘含量为7.5%来进行载钆液闪溶液配制。

图5 阈能为1 MeV条件下不同萘含量条件下的(n,γ)分辨谱比较Fig.5 The (n,γ) spectra at 1 MeV Enth with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillator.

4 尺寸为ø13 cm×30 cm的载钆液闪(n,γ)分辨性能测试

分别制作了尺寸为ø13 cm×30 cm，含萘7.5%和含Gd为0.5%的载钆液闪、不含Gd的液闪以及EJ-335商用载钆液闪探测器（含Gd为0.5%），制作的部分液闪探测器示于图6。对于这三种载钆液闪探测器利用Am-Be中子源分别进行了(n,γ)分辨性能测试，中子阈能为2.25 MeV，测试结果示于图7。三种液闪探测器的(n,γ)分辨中子峰谷比分别为：EJ-335液闪为1.5:1，自制载钆液闪为1.5:1，不含Gd液闪为2:1。由测试结果可以看出：大体积载钆液闪的(n,γ)分辨性能较差，不载Gd时，(n,γ)分辨性能略好于载Gd时。结果表明，当使用ø13 cm×30 cm尺寸的载钆液闪探测器时，(n,γ)分辨性能显著变差。分析认为：与不载Gd时相比，由于大体积的载钆液闪对于中子有更高的俘获几率，产生更多的俘获γ，这导致(n,γ)分辨变差。

图6 载钆液闪探测器实物Fig.6 Photo of gadolinium-loaded liquid scintillator.

图7 液闪探测器(n,γ)分辨谱(a) EJ-335，(b) 自制载钆液闪，(c) 自制无Gd液闪Fig.7 (n,γ) spectra of liquid scintillator. (a) EJ-335, (b) Homemade gadolinium-loaded liquid scintillator, (c) Homemade no gadolinium-loaded liquid scintillator

5 中子俘获时间分布测量

利用李建胜[11]研制的252Cf裂变室和尺寸ø13cm×30 cm的自制载钆液闪探测器测量了252Cf裂变中子的中子俘获时间分布。测量的电子学框图示于图8。

在图8中，252Cf裂变室信号先经过142B前放进行放大，142B前放加正高压200 V，前放的T输出信号先经过579快滤波放大器后送入584恒比定时器，通过卡584恒比定时器的下阈扣除α粒子信号的干扰，得到卡阈后的裂变碎片信号用做567时幅转换器的开门信号；而由载钆液闪阳极测量的时间信号经过延迟后作为关门信号。从567时幅转换器的TAC输出给927多道，得到载钆液闪信号的时间分布谱。其中，对于γ射线的阈值为5 MeV，卡掉了环境γ射线本底，同时确保了对于155Gd和157Gd的俘获γ射线的测量，这两种同位素的热中子俘获反应截面占天然钆中的95%以上，代表了天然钆的主要俘获特性。142B前放的E输出信号先经过572A主放大器放大后送入927多道，与从584恒比定时器卡阈后输出的裂变碎片时间信号进行符合测量，得到扣除α粒子信号干扰后的裂变碎片能谱。裂变室输出信号中，包含了裂变碎片信号和α粒子信号。锎中子源强度为104s-1量级，锎源发射中子的同时有瞬发伽玛产生，这些瞬发伽玛射线信号在裂变碎片产生后的0.5 μs以内发射，通过将俘获起始时间设定为0.5 μs，从而卡掉了锎源瞬发伽玛射线。

实验过程中，567TAC的门宽度设为50 μs，测量得到了252Cf中子源自发裂变中子俘获时间分布，如图9所示，俘获时间分布在0-30 μs内，中子平均俘获时间τ=11 μs，这与Frehaut[1]实验结果一致。

图8 中子俘获时间分布测量电子学框图Fig.8 Electronics of the distributing of neutron capture time measurement.

图9 252Cf中子源自发裂变中子俘获时间分布Fig.9 Distributions of neutron capture time by 252Cf self-fission.

6 结语

通过对载钆液闪性能的研究，包括(n,γ)分辨性能、中子俘获时间分布等，获得如下主要结论：

(1) 进行了多种配比和成分的载钆液闪溶液制作，通过(n,γ)分辨性能测试实验表明，在萘含量为7.5%时可得到较好的(n,γ)分辨效果，优化了载钆液闪溶液成分。

(2) 利用252Cf裂变室的裂变碎片信号作为开门信号，符合测量得到含Gd为0.5%的ø13 cm×30 cm载钆液闪探测器的中子俘获时间分布，结果表明：中子俘获γ信号主要集中在约30 μs以内，中子俘获平均时间为11 μs，中子俘获时间分布特性满足实验要求。

通过上述研究工作，研制得到了具有较好(n,γ)分辨性能、载Gd量为0.5%的载钆液闪溶液。

致谢李建胜研究员为本工作提供了252Cf裂变室，并给予了热情的技术指导和帮助，在此表示感谢！

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CLCTL99

(n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time measurement of gadolinium-loaded liquid scintillator

ZHU Chuanxin MOU Yunfeng ZHENG Pu
(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: Gadolinium-loaded liquid scintillator was widely used in the research of nuclear physics, (n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time of gadolinium-loaded liquid scintillator were main values of detecting performance.Purpose:This paper attempts to develop the 0.5%wt gadolinium-loaded liquid scintillators with better neutron gamma discrimination factor by measuring the detecting performance of gadolinium-loaded liquid scintillators of several proportion and composition.Methods:The neutron gamma discrimination of gadolinium-loaded liquid scintillator detectors were measured using zero-crossing discrimination. The distribution of neutron capture time was measured for the ø13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector with coincidence method, the start signal was got from fission fragment of252Cf fission chamber, the stop signal was got from anode output of gadolinium-loaded liquid scintillator detector.Results:It shows that the best of neutron gamma discrimination can be offered when naphthalene is set with 7.5%wt in the gadolinium-loaded liquid scintillator. The result showed that neutron capture time of the ø13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector was distributed within 30 μs, the average time of neutron capture was 11 μs.Conclusion:The neutron capture time property of homemade gadolinium-loaded liquid scintillator meets the experiment requirements.

Gadolinium-loaded liquid scintillator, Distribution of neutron capture time, Fission chamber

TL99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.110404

朱传新，男，1977年出生，2003年于中国工程物理研究院获硕士学位，主要从事核物理实验研究

2014-04-21，

2014-05-21