SCI的含稀土无铅钎料研究进展分析

郦金花 ，张 亮

（1.江苏师范大学 图书馆，江苏 徐州 221116；2.江苏师范大学 机电工程学院，江苏 徐州 221116；3.江苏科技大学 先进焊接技术省级重点实验室，江苏 镇江 212003）

0 前言

在电子工业中，SnPb共晶及近共晶钎料因其优良的润湿性和力学性能而被广泛应用，但是由于Pb的毒性会对人体造成很大的危害，因此各国纷纷出台相关法令要求禁止铅的使用[1]。无铅钎料的研究成为诸多研究者争相探讨的热点。目前电子工业中较为常用的是SnAgCu(再流焊)和SnCuNi(波峰焊)两种无铅钎料[2]，但是无铅钎料在使用过程中也有其自身的缺点，例如熔点较高、润湿性较差、脆性相较大等。

为了进一步提高无铅钎料的性能，合金化的方法被诸多研究者所青睐，成为改善无铅钎料性能的主要途径。在诸多合金元素中，稀土元素以其特殊的作用而被称为金属材料的“维他命”[3]，在钢材研究中，稀土元素具有脱氧和脱硫的作用，同时具备改善材料组织的作用，故而在相关金属材料的行业中研究者们也纷纷借鉴含稀土钢材的研究成果，达到改善金属材料性能的目的。因此，含稀土的无铅钎料也成为诸多研究者研究的热点。

本研究基于SCI检索，主要统计2002～2011年的文献数据，通过计量和定性相结合的方法进行分析，探讨国内外关于含稀土无铅钎料的研究现状与进展，研究结果为无铅钎料的研发提供重要参考。

1 研究成果的国家分布分析

被SCI收录的关于发表含稀土无铅钎料研究成果的国家分布见表1，可以看出中国在诸多国家中是发表该领域研究论文最多的国家，54.35%的研究成果是中国大陆的研究者发表的，其次是中国台湾的研究占16.7%，美国的研究占13%，中国香港的研究占8.7%。从表1可以看出2008年以后逐渐有日本、芬兰、斯洛伐克、韩国、伊朗等国家参与研究，说明该领域的研究日益受到世界关注。从发表论文的总体数量也可以看出，2008年以后的论文相对2008年以前的论文数量有大幅度的提高，并且维持在20篇/年以上。对2012年的部分数据统计，已经有重庆大学和江苏师范大学的研究成果被SCI收录，预计2012年该领域的研究成果SCI年产量将还会有一定程度的提高。

表1 含稀土无铅钎料研究成果的国家分布 篇

针对国内的研究课题组，2008年以前主要是北京工业大学以史耀武为首的研究小组，2008年以后，南京航空航天大学薛松柏课题组发表了系列含稀土无铅钎料的文章。同时大连理工大学王来的研究小组也在该领域发表了较多的研究论文。因此2008年后国内在该方向的研究成果有大幅度的增加。同时河南科技大学、西安石油大学、华南理工大学、南昌大学在该研究方向也有部分成果报道，均针对钎料的性能进行研究。中国科学院金属研究所针对含稀土无铅钎料也发表了多篇文章，但是主要针对稀土与锡须之间的内在联系进行研究。

中国台湾主要是国立台湾大学的Chuang T H的研究小组，针对含稀土无铅钎料的性能、焊点可靠性以及锡须的生长抑制做了一系列的工作。同时国立成功大学Lee H T和国立中兴大学 Song J M研究组也有关于含稀土无铅钎料性能的研究成果。

中国香港的香港城市大学Wu CML研究小组也是最早开始进行含稀土无铅钎料的研究单位之一，该研究小组主要针对无铅钎料的性能和组织演化规律研究做出了丰富的研究成果。研究成果发表主要是在2002～2007年间的成果，2007年以后没有相关含稀土无铅钎料的研究成果被SCI收录报道。

美国主要是亚利桑那州立大学Chawla N研究小组的研究成果。2010～2011年，韩国的成均馆大学的Yoon J W研究小组和斯洛伐克理工大学M的研究小组加入含稀土无铅钎料的行列，主要从界面入手研究稀土元素对界面生长的影响。芬兰的阿尔托大学理工学院的Dong HQ研究组针对的主要是Au基含稀土无铅钎料的相图进行研究。伊朗的德黑兰大学Mahmudi R的成果主要是针对含稀土无铅钎料蠕变特性的研究成果。希腊国家科技研究中的微电子研究所也有部分关于含稀土无铅钎料的成果，主要是关于Au-Sn无铅钎料表面加了稀土层实现连接，由于稀土的尺寸为50 nm，也近似理解为含稀土的无铅钎料。

2 研究成果的期刊分布分析

被SCI收录的含稀土无铅钎料研究成果的期刊分布见表2，可以看出该领域研究成果的分布具有明显的倾向性，在2002～2006年间，含稀土无铅钎料的研究成果51.9%（除去会议论文）发表在《Journal of Electronic Materials》上，可以说此刊是该时期该领域的重要核心期刊；2006年后逐渐有研究成果发表在《Journal of Materials Science：Materials in Electronics》期刊上，2007～2011 年间发表在此刊上的论文达到了16.7%，发表在《Journal of Electronic Materials》上的论文占此时期的21.1%，并且，从2010～2011年的数据可以看出前者发表的论文已经超过了后者，已经成为含稀土无铅钎料研究成果发表的主要期刊之一。

除了以上两个期刊以外，2006年以后《Journal of Alloys and Compounds》和《Rare Metal Materials and Engineering》也成为发表含稀土无铅钎料的比较重要的期刊之一，两刊发表的论文同时达到了该时期的 12.2%。《Journal of Alloys and Compounds》是材料大类的综合性期刊，尽管没有《Journal of Electronic Materials》和《Journal of Materials Science:Materials in Electronics》两个期刊的专业性强，但也是2007～2011年间发表含稀土无铅钎料较多的期刊之一。同时还有其他28种期刊也陆续发表了该领域的文章，说明该领域的研究得到了相关期刊的普遍关注，也表示该领域的研究是个新兴的具有发展潜力的研究领域。

目前中国大陆发表含稀土无铅钎料的SCI收录的期刊有《Rare Metal Materials and Engineering》《Journal of Rare Earths》《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》《Rare Metals》《 Journal of Central South University of Technology》五种，2006～2011年间，每年均有论文在《Rare Metal Materials and Engineering》上发表，另外四种期刊上发表该方向的论文相对较少。这主要是因为稀土是稀有元素，符合《Rare Metal Materials and Engineering》论文的主题范围，另外该期刊中英文均可发表，也进一步增加了该期刊在含稀土无铅钎料方面发表论文的数量。另外四种期刊在发表论文的范围上尽管也有一定程度的符合，但是由于仅限于英文论文，无疑这也是研究者在上面发表文章过少的原因。

针对含稀土无铅钎料的研究，目前有评论和研究性论文两类文章，针对含稀土无铅钎料的专业性评论有三篇，其中两篇发表在《Journal of Materials Science:Materials in Electronics》期刊上，分别为香港城市大学的W U C M L和南京航空航天大学的张亮，另外一篇是W U C M L发表在《Materials Science and Engineering R-Reports》的评论。这三篇文章也是目前为止关于含稀土无铅钎料仅有的三篇评论性文章。评论性论文具有归纳性、综述性和展望性，对了解该领域的研究现状和发展有重要的参考价值。

通过期刊论文的分布统计分析，有利于科研人员有所选择地跟踪重要期刊，浏览相关重要文章，以及有助于论文的投稿参考。Web of Science提供了许多辅助功能，其中包括期刊定制，即My Journal List的定制功能[4]，科研人员可以根据来源期刊收录的相关论文数量、收录的论文内容等选择要定制的期刊，方便地在桌面上浏览选择的定制期刊的论文目录，并选择收录相关论文数量大、收录侧重与本人研究内容相一致的期刊投稿，提高命中率，也有利于扩大在该领域研究成果的影响，当然影响因子也是投稿的一个重要参考因素，目前Web of Knowledge平台上的JCR提供期刊的影响因子。

3 期刊影响因子及论文的被引分析

在科研成果评价的体系中，影响因子是目前评价期刊和论文质量的重要指标。发表含稀土无铅钎料成果的期刊的影响因子（2010年）2.0以上的期刊见表3。可以看出，期刊影响因子较高的主要是《Materials Science and Engineering R-Reports》《Annual Review of Materials Research》《Acta Materialia》《Applied Physics Letters》《Scripta Materialia》五种期刊，其中前两种期刊的影响因子都在10以上，是该领域发表论文的前沿期刊。

在发表的研究论文中，香港城市大学WU C M L 在《Materials Science and Engineering R-Reports》上发表的评论性文章：Properties of lead-free solder alloys with rare earth element additions，期刊影响因子达19.75，全文深入的探讨了含稀土无铅钎料的研究进展和发展趋势；芬兰赫尔辛基大学的评论性论文也发表在该期刊上，但是后者只是对含稀土无铅钎料做了小部分的总结。日本大阪大学Matsumoto T的评论性文章发表在《Annual Review of Materials Research》，该期刊的影响因子是 10.333，主要是针对钎料的润湿性，部分内容阐述了含稀土无铅钎料性能。

研究性论文中朗讯科技的Ramirez A G发表的期刊《Applied Physics Letters》的影响因子最高是3.82，其次是美国亚利桑那州的Dudek发表的期刊《Acta Materialia》，影响因子为 3.781。目前该领域含稀土无铅钎料成果发表的期刊影响因子超过3的仅有这两篇文章。

表2 含稀土无铅钎料研究成果的期刊分布 篇

表3 期刊的影响因子及相关作者

在含稀土无铅钎料研究领域，中国大陆目前发表论文对应期刊的影响因子最高为2.314(《Journal of Alloys and Compounds》)，有南京航空航天大学、北京工业大学、大连理工大学、东南大学四个单位在该期刊发表文章，南京航空航天大学发表的文章最多，有4篇。北京工业大学在该期刊发表2篇，东南大学和大连理工大学各1篇。

除了影响因子以外，被引次数也是评价论文质量的重要指标。发表在重要期刊的论文中香港城市大学WU C M L(2004年)在《Materials Science and Engineering R-Reports》上发表的评论性论文被引次数最高，达到202次，也是目前该领域被引次数最高的论文。大连理工大学于大全的论文（2004年）发表在《Journal of Alloys and Compounds》被引次数达到了80次。北京工业大学陈志刚（2002年）发表在《Journal of Electronic Materials》的论文的被引次数为71次。是目前在含稀土无铅钎料发表论文被引次数最高的三篇文章。在一定意义上可以说这三篇论文对该领域的后续研究具有深远的影响。

总的来说，中国大陆在该领域的研究成果数量最多，但在国际有影响的期刊上发表的成果主要集中在影响因子中等的期刊上，但从论文被引的情况看，有两篇论文被引次数排在前3名，说明研究质量属于世界前列，因此，大陆作者在投稿时应该注意投到前沿的核心期刊上，进一步扩大研究的影响，确立在世界上的研究地位。

4 未来展望

由于稀土元素的添加，无铅钎料的润湿性能得到不同程度的提高，力学性能和蠕变寿命也有一定的增加[5-6]。但是锡须的生长却成为含稀土无铅钎料进一步推广的主要障碍。锡须的生长和稀土相的存在有密切的关系，目前多数的研究成果均是针对高稀土含量的成果，针对痕量稀土的研究成果中还没有报道锡须的生长行为。因此该问题应该成为含稀土无铅钎料的一个重要研究方向。

锡须生长行为的抑制也是含稀土无铅钎料的又一问题。台湾大学的研究组已经有部分的研究成果，例如在含稀土无铅钎料中添加Zn、Ge、Bi等[7-9]，可以在一定程度上抑制锡须的生长。但也有相关研究者提出相悖的研究结果，例如Sn-Zn-Nd无铅钎料中[10]由于稀土Nd的存在，Zn的存在对焊点表面的锡须生长并未发现抑制作用。因此，含稀土无铅钎料的锡须的抑制应该是研究的另一重要方向。

含稀土无铅钎料的界面反应及电迁移特性是该领域的一个重要方向。焊点由于服役期间电流的作用，容易引起界面的快速生长，内部电子的迁移则会将一部分能量传递给原子，大量电子的连续作用，会导致阳极原子产生晶格压应力，会发生凸起、挤出、锡须，甚至塑性变形。导致焊点的最终失效。而对稀土对电迁移以及焊点失效行为的影响的报道相对较少。

含稀土无铅钎料的应用及焊点的可靠性问题。目前针对含稀土无铅钎料的应用成果有两种情况，分别是QFP器件和BGA器件，QFP器件的含稀土无铅钎料成果主要是南京航空航天大学研究小组的成果[11]，含稀土无铅钎料用在BGA器件的成果主要是台湾大学的成果。针对焊点在服役器件的可靠性[12]，目前主要是针对热循环载荷试验和机械静载荷的试验成果。对含稀土无铅焊点的疲劳、湿气、功率等测试的研究鲜有报道。

综上所述，含稀土无铅钎料的研究和应用还有相当长的一段路要走，这在一定层次上也说明了含稀土无铅钎料的理论和试验研究还需进一步加深，为含稀土无铅钎料的应用和推广提供理论支撑。

5 结论

含稀土无铅钎料是电子工业材料研究中的一个重要的研究方向，该领域的研究可以进一步促进无铅化的进程，通过对SCI近十年的文献统计分析可以得出以下结论：

（1）对比国内外在含稀土无铅钎料研究中的成果(SCI检索论文)，发现中国是目前从事该领域研究发表文章最多的国家，这和中国是稀土储备大国有密切的关系。

（2）通过该领域发表论文的期刊分析，《Journal of Electronic Materials》和《Journal of Materials Science：Materials in Electronics》两种期刊是发表含稀土无铅钎料论文的主要期刊。

（3）对含稀土无铅钎料的研究成果分析，发现香港城市大学WU C M L在《Materials Science and Engineering R-Reports》发表的论文，在该领域中无论是期刊影响因子还是论文被引次数都是最高的。

(4)对含稀土无铅钎料的成果分析，发现含稀土无铅钎料研究成果丰富，但是仍有许多重要的方面需要进一步的探讨和分析。

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