2011年6～8月平流输送对黄山顶污染物浓度的影响

张 磊,金莲姬,朱 彬,银 燕

(南京信息工程大学,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京210044)

研究表明,平流输送对某地污染的形成具有重要作用.污染物自边界层向上抬升后停留时间变长[1],通过平流输送可以扩散至其他地区,影响该地的空气质量.利用观测和数值模拟,国内外学者展开了大量研究,取得了一定的成果.如东亚地区的沙尘气溶胶通过上层输送带能够抵达台湾、东北太平洋乃至北美等地[2-4],生物质燃烧排放的污染物在适当的天气系统配合下易输送、扩散至其他地区造成空气污染[5-7],对欧洲等地的研究发现,黑海[8]和地中海[9]中有超过一半的污染物来自欧洲工业地区.20世纪80年代,轨迹模式广泛应用于研究污染物、水汽或沙尘等的输送问题[10-12],建立了大量的轨迹分析方法[13-17].轨迹分析方法的应用给污染物的来源及输送路径研究提供了很大帮助,很多学者利用聚类分析来探讨不同方向的污染物输送对当地的影响[18-22],Cheng等[23]利 用 PSCF(Potentialsource contribution function)方法分析指出,中美洲烟雾事件影响了其南部平原的空气质量,Kong等[24]认为安徽巢湖污染物主要来自中国西北及长三角地区.目前的研究工作基本上是针对大量轨迹进行统计分析,缺少对单条轨迹输送强度的计算.

黄山是世界著名的高山景区.近年来的研究发现黄山光明顶(30.1°N,118.09°E,1840m)污染物浓度日际变化波动性较强,有时甚至可以达到很高的量值[25-27],其污染物的可能来源除局地排放和沿山体爬升输送外,平流输送也可能是重要来源.金祺[28]对一次远距离输送过程进行了数值模拟,模拟出了黄山山体使气流发生绕流和阻挡气流的2种作用,后一作用会导致污染物的滞留,但目前还不清楚平流输送对光明顶污染物浓度有怎样的影响.

本文结合轨迹模式的输出结果和污染物排放清单对污染物的平流输送强度进行半定量化计算,分析2011年6～8月观测期间平流输送的影响.同时,对目前广泛使用的PSCF方法[15]进行改进,进而推演出光明顶污染物中平流输送成分的来源分布,探讨了影响光明顶污染物浓度变化的输送类型.

1 资料

本文应用的CO和O3资料分别由美国热电公司的TE-48i型CO分析仪和TE-49i型紫外光O3分析仪获取,本观测中设定的时间分辨率为5min,即每5min输出一次观测气体的体积比(×10-9).山顶和山底均设有监测站,为避免仪器瞬时误差,均对浓度进行小时平均,仪器在观测期间进行定期检修和标定,以确保测量结果准确可靠.

CO在大气中停留时间较长,中纬度地区约60d[29],适合作为示踪物,本文采用 2008年EDGAR(Emission Database for Global Atmospheric Research)V4.2版CO排放清单(图1),分辨率为0.1°×0.1°,主要有工业、海陆交通和住宅区排放等.

图1 亚洲地区CO排放强度(EDGAR)Fig.1 Emission inventory of CO inAsia

后向轨迹模式为NOAA(National Oceanic and Atmospheric Administration)和 ARL(Air Resources Laborotory)开发的混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式Hysplit4.9[30],模式使用的气象资料是NCEP(National Centers for Environmental Prediction)的FNL全球分析资料,并经过ARL的预处理模块转化成模式所需要的格式,FNL分析资料源自NCEP的全球资料同化系统GDAS(Global Data Assimilation System),该系统使用MRF谱模式进行预测和资料同化,每日执行4次,即(UTC)00：00、06：00、12：00 和 18：00,GDAS 的资料后处理模块将Sigma坐标谱系数的气象场转化为全球1o×1o压力坐标分析资料,资料垂直网格分为14层,分别为表面层,1000,925,850,700,500,400,300,250,200,150,100,50,20hPa.本文对Hysplit模式进行后向模拟,计算5月28日～8月30日(共95d)抵达光明顶的每天24次的72h后向气流轨迹.

2 平流输送评估参数及分析

2.1 平流输送评估参数介绍

Poirot等[13]提出了滞留时间场RTF(Residence time field)的概念,也称输送概率场,即在网格化区域内轨迹在每个网格内的停留时间除以轨迹运行的总时间,能够反映不同地区对轨迹终点的输送概率.本文统计出每条轨迹的输送概率场之后,再结合污染物排放强度场计算出该轨迹对污染物的平流输送强度,表示气团经72h抵达光明顶后所携带的污染物浓度的相对大小,如果其变化与实际观测一致,就可以利用这种方法进行再分析.

将东亚地区的水平空间网格化,即把(0～60)°N,(70～140)°E区域分成0.1°×0.1°的水平网格.为避免因气团移动速度较快导致某些网格无法截获轨迹信息,将轨迹模式中轨迹点的时间分辨率从1h调为0.1h,然后依次统计每条后向轨迹在所有网格内的出现概率,得到每条轨迹的输送概率场.对于一条轨迹l,将它的输送概率场与CO排放强度场通过公式(1)计算得到该轨迹的输送强度场,将该轨迹的所有输送强度相加便得到它对污染物的平流输送强度值,通过公式(5)对该值进行归一化,最终计算出该轨迹的平流输送评估参数(′).本文考虑到气团在输送过程中会与它经过的地区的空气进行混合,到达光明顶后这些地区的空气在该气团中所占的比例会受输送时间和输送距离的影响,因此公式(1)中加入了距离权重函数和时间权重函数.公式(1)～(4)分别是轨迹l在网格(i,j)内的输送强度、输送概率、距离权重函数和时间权重函数的计算公式.

式中：T为输送强度;R为输送概率;E为CO排放强度;Wd为距离权重函数;Wt为时间权重函数.下标l和(i,j)是它们对应的轨迹和网格.

式中：τl(i,j)为轨迹l在网格(i,j)内的停留时间;n为所有轨迹运行的总时间.两者都用轨迹点的个数表示.

式中：d(i,j)为网格(i,j)与光明顶的距离.

式中：tl(i,j)为轨迹l对应的气团从网格(i,j)移动到光明顶所需的时间,单位为1h.

公式(5)在归一化之前先将各轨迹的输送强度除以他们的中位数(Mid),这样可以避免因某些轨迹的输送强度过高而影响归一化的效果.

2.2 结果分析

CO作为O3的前体物,两者在对流层中的垂直分布廓线具有正相关性[31],本次观测中它们的线性相关系数达到0.50,这表明在光明顶上两者的时间变化趋势较为一致,所以CO排放源清单在某种程度上同样适用于研究O3的平流输送特征.

图2是两种污染物观测数据与平流输送评估参数的时间序列,都是每1h 1个值.由图2可看出,它们随时间的变化具有很好的一致性,说明平流输送对光明顶污染物浓度变化的影响很大.和CO相比,O3与参数吻合的更好,这种现象,可能主要是和黄山地区的污染类型和天气条件有关：(1)黄山作为旅游城市,主要产业是旅游业而非工业,交通排放(CO、NOx)为主要污染源,受山谷风和边界层升高的影响,山底的部分CO能够输送到山顶[28],从而影响到山顶CO浓度的变化,但是从整体趋势来看,平流输送仍然是它的主导因素;(2)整个观测期间光明顶雨雾天气较多(约70%),且海拔高,光照不足和低温高湿(温度16.14oC,相对湿度86%)的条件不利于光化学反应,这种情况既抑制了局地O3的生成,又很好的保留了O3的平流输送特征.

图2a显示,6月上旬CO浓度和评估参数的变化趋势并不一致.研究发现,5、6月是中国东部地区的秸秆焚烧爆发期,排放的污染气体会严重影响该区域的空气质量[5,32],黄山有可能受到了这种事件的影响.由于评估参数中采用的污染物排放强度是年统计平均值,所以该参数尚不能反映这种突发性的空气污染事件.

图2 污染物观测数据与平流输送评估参数Tl′的时间序列Fig.2 Time series of observational CO,O3and corresponding evaluation parameters of advective transport

根据黄山地区的天气和降水特征,以入梅(6月10日)时为界,将观测期分为入梅之前和入梅之后2个时段.图3是这2个时段的风向玫瑰图,结合图2可见,入梅之前污染物浓度偏高,除了秸秆燃烧事件的影响,还因为入梅之前中国北方天气系统仍旧很活跃,受其影响,黄山地区偏北风居多,常常处于华北、华东等高污染区的下风向(图3a);入梅之后,尤其从梅雨中后期(7月上旬)开始,西北太平洋副热带高压逐渐控制了长江中下游地区,阻碍了北方气团的南下,由副高和西风带的共同作用,黄山主导风转为西南风[图3(b)],其上风向地区排放源较少,且风场相对稳定,少量污染物的持续稳定输送使这段时间污染物浓度的变化比较平稳.

图3 风向玫瑰图Fig.3 Rose map of wind direction

平流输送评估参数与污染物观测值两者变化趋势的一致性说明,文中对轨迹输送强度的计算较为合理.这为本文分析各地区在观测期间向光明顶输送的污染物总量提供了依据,因此在公式(1)的基础上针对每个网格统计了所有轨迹在该网格的输送强度总和,用它来表征每个网格对光明顶的输送量,由于不是实际质量,所以没有单位,其表达式如下：

式中：l表示轨迹,95d共包含 2280条轨迹;T(i,j)是网格(i,j)内所有轨迹的输送强度总和;Tl(i,j)是网格(i,j)内轨迹l的输送强度.

图4 观测期黄山周边各区域输送量[T( i, j)]的分布情况Fig.4 The distribution of transport intensities in surrounding regions of Huangshan

图4是各地区输送量(即观测期间每个网格上所有轨迹输送强度的总和)分布,可见平流输送的范围比较广,覆盖了整个中国东南部,主要输送区集中于长江中下游,尤其以黄山的西南方向为主.表1是图4中不同颜色区域的输送量占整个区域输送量的比重,可见输送范围广的区域输送总量不一定占优,其中江西、湖北和安徽三省交界区域(图4中高于0.1所对应的主要区域)面积很小,输送总量却占了一半以上,对光明顶污染物的贡献相当高,其分布与该区的城市工业区分布较一致;而相对发达的长三角地区对光明顶的输送并不显著,观测期风向玫瑰图(图5)也显示偏东风频率较小.因此在观测期内,江西、湖北和安徽三省交界区域的城市群污染物输送是构成光明顶污染物偏多的主要因素.

表1 对应图4中不同颜色区域的输送量占黄山总输送量的比重(%)Table 1 The proportion of the regional intensities to total transport intensity at Mt Huang,which assorted by different colors in Fig.4(%)

图5 观测期风向玫瑰图Fig.5 Rose map of wind direction during the observation period

3 PSCF统计及分析

PSCF[15,33-36](Potential source contribution function)、CWT[16](Concentration-weighted field)和QTBA[14](Quantative transport bias analysis)是目前应用最广泛的几种源地统计方法,由于观测数据有限,本文使用PSCF方法并在应用中引入污染物排放强度场进行改进,进而统计光明顶不同污染物浓度所对应的输送区分布情况.

3.1 PSCF介绍

每条轨迹都对应一个采样点污染物浓度,首先对该浓度设定一个范围,其次统计所有轨迹被某个网格(i,j)截获的轨迹点的个数n(i,j),再计算所有符合上述浓度范围的轨迹在该网格内被截获的轨迹点个数m(i,j),通过公式(7)计算该网格的PSCF(i,j)值

PSCF(i,j)的误差会随网格与采样点之间的距离增加而增加[36],对于一些n(i,j)较小的网格有可能出现非常高的PSCF(i,j),为此要用经验权重函数W(nij)对它进行降误差处理[33,37].

PSCF是以轨迹为单位的统计方法.一条满足浓度条件的气团轨迹,由于其经过的网格内污染物排放强度并不相等,故每个网格对采样点的贡献值不同,有些网格内其实并没有污染物排放,但是PSCF也会分配给它一个值,这显然不合理,可能导致中心倾向性的分布结果,为了弥补这种不足,本文在这种方法的基础上加入污染物排放强度场对每个网格附加不同的权重,尽可能使光明顶污染物中平流输送成分的来源分布更加得准确.对PSCF改进后得到PSCF2,表达式如下：

3.2 污染物来源分析

据前文分析,光明顶O3受局地光化学反应的影响较小,平流输送对它的影响比CO更加显著,讨论O3浓度特征更有利于了解光明顶污染物的平流输送特征.为了避开6月2日前后的秸秆燃烧事件,选取6月8日～8月27日这个时段的资料进行处理,将 O3浓度分为 3档,分别为：＞55×10-9;(30～55)×10-9;＜30×10-9.给出了不同分档情况下2种方法统计的污染物来源分布(图6).

由图6可见,PSCF2一定程度上解决了PSCF方法的中心倾向性问题.从污染物的来源分布看,3个档差别很明显.结合图4与图6中O3浓度高于55×10-9时的分布情况可以看出：尽管华北及长三角工业发达地区对光明顶输送的污染物总量不多,但几乎所有高浓度(＞55×10-9)的出现都是由这些地区的输送引起;O3浓度介于(30～55)×10-9之间的污染物主要来源于黄山的西南方向的工业区,包括两湖、江西北部和广东等地,这是因为观测期间光明顶大部分时间受西太平洋副热带高压的控制,与上层西风带共同作用,使风场呈西南-东北走向,将这一带的污染物持续稳定地输送至光明顶所致,结合图2、图4可以看出,输送总量占优的西南输送区并不会导致污染物浓度出现异常高值,其浓度变化较为平稳;O3浓度较低时(＜30×10-9),污染物主要来自南方沿海城市及江西,这是因为很多轨迹都始于海洋地区,在陆地上的路径较短,气团途径区域山脉较多,排放的污染物较少,这种性质的气团输送对光明顶空气有一定的净化效果.

3.3 输送类型分析

根据污染物的来源、输送路径之间的差异可以将污染物的输送划分为不同的类型,在此之前国内外一些学者已经做过类似研究,王艳等[38]指出不同季节影响长三角地区的输送气流来源不同,冬夏季节差异明显,王芳等[39]将珠江三角洲地区的污染物输送类型分为局地输送、城市间输送和长距离输送3类,对英国伯明翰的研究[19]发现,当气团来自欧洲大陆时,臭氧浓度最高,而来自大西洋的气团会使臭氧浓度显著降低.本文分析发现,黄山顶在不同输送路径的影响下,其污染物浓度会出现显著的变化,因此本文也对影响黄山顶的污染物输送类型作了分类.

将输送类型分成如下4种：秸秆燃烧输送;发达工业区气团输送;西南方向气团输送;海洋性气团输送.表2为各输送类型特征显著时所对应的日期以及这些日期内光明顶污染物的平均浓度,图7给出了表2中4种输送类型各自对应的日期内轨迹的叠加分布情况.由表2可以看出,每种输送类型对应的污染物浓度之间的差异都比较明显.秸秆燃烧输送期间污染物浓度最高,这主要由6月2日前后中国东部地区的秸秆燃烧事件引起,与输送路径关系并不明显,这可以从图7a与图7b的比较中得出,2种输送类型的轨迹基本都分布在内陆地区,但是前者对应的污染物浓度明显高于后者.表2中后3种输送类型与气团的输送路径关系密切(或者说与气团途径区域的工业发展水平有关).发达工业区气团输送(图7b)使污染物浓度偏高,而海洋性气团输送(图7d)使其显著降低,来自西南方向的气团输送(图7c)使污染物浓度处于两者中间.

图6 改进前后的臭氧的PSCF图Fig.6 Plot of potential source contribution function for O3before and after the improvement

表2 不同输送类型下的污染物浓度Table 2 Levels of pollutants in different advective transport types

研究表明,一些地区的污染物浓度变化受天气系统的影响显著[39-40].本研究也发现,除了秸秆燃烧输送,其他输送类型一般都与一些天气系统同时出现,发达工业区气团输送是因为黄山处于高压系统东部或低压系统西部,华北或长三角工业区的污染物很容易输送到光明顶,使污染物浓度升高;西南方向气团输送由西太平洋副热带高压和上层西风带的共同作用导致,在观测期出现的频率最高,污染物浓度变化较稳定;海洋性气团输送很少出现,6月22、23日中心位于海南附近的热带气旋使风场结构发生了变化,光明顶上风向地区的污染物排放很少,导致污染物浓度处于观测期的最低水平.

图7 2011年6至8月,不同输送类型对应的气团轨迹Fig.7 The air mass types by back trajectory clustering analysis from June toAugust of 2011,air mass from crop residue burning,air mass of developed industrial region,air mass from southwest,air mass originated from ocean

4 结论

4.1 平流输送评估参数与观测结果的时间序列趋势具有很好的一致性,平流输送是影响光明顶污染物浓度变化的主要原因.污染物的来源分布覆盖整个中国东部地区,从整个观测期来看,安徽、湖北和江西三省交界处的工业区对光明顶输送的污染物较多,占据了输送总量的一半以上.

4.2 改进的PSCF统计方法显示：各档[＞55×10-9、(30～55)×10-9、＜30×10-9]O3浓度对应的主要源区依次为：华北及长三角工业发达地区、黄山西南方向的工业区、南方沿海城市等地.影响光明顶空气质量的输送类型可以分为：秸秆燃烧输送,发达工业区气团输送,西南方向气团输送和海洋性气团输送4种类型.

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