表土分粒级碳酸盐与碳同位素分布特征及其风尘源区示踪意义

谢 远云，孟 杰，郭 令 芬，王 艳 茹，何 葵

（黑龙江省普通高等学校地理环境遥感监测重点实验室，哈尔滨师范大学，黑龙江哈尔滨 150025）

表土分粒级碳酸盐与碳同位素分布特征及其风尘源区示踪意义

谢 远云，孟 杰，郭 令 芬，王 艳 茹，何 葵

（黑龙江省普通高等学校地理环境遥感监测重点实验室，哈尔滨师范大学，黑龙江哈尔滨 150025）

对科尔沁沙地、松嫩沙地及哈尔滨道路松散裸土等不同区域表土样品进行粒度分级，分别测定碳酸盐含量和碳同位素组成，发现大部分沙地样品和全部道路表土样品的碳酸盐含量随粒度变细而增大。松嫩沙地的部分样品和科尔沁沙地的大部分样品碳酸盐含量随粒度变化还表现出其它复杂关系，风成砂和经历过强烈成壤作用改造的沙地样品中的碳酸盐含量与粒度的关系皆表现为随粒度变细而减小；大部分沙地样品和道路表土样品不同粒级组分的碳酸盐δ13C组成表现出随粒度变细而趋于偏正的特征，但变化范围较小。松嫩沙地和科尔沁沙地碳酸盐含量的地区差异性极不明显，且各粒级组分碳酸盐含量的变化幅度大大超过了其碳酸盐区域差异值，故不能作为区分松嫩沙地和科尔沁沙地风尘源区的示踪指标；而科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐δ13C组成存在明显差异，且不同粒级组分碳酸盐δ13C值差别较小，是一个比碳酸盐含量更好的风尘源区示踪指标。

碳酸盐；碳酸盐碳同位素；分粒级组分；风尘源区示踪

0 引言

研究表明，沙尘潜在源区、风尘沉积物和现代风尘中的碳酸盐含量［1－5］及其碳同位素组成［6］变化明显，同时不同粒级的表土样品中碳酸盐的δ13C值基本一致［4］，且在风蚀、搬运和沉降过程中通常是不变的，因此可以作为潜在的沙尘物源示踪指标［1－7］。但沉积物中的地球化学组成不仅受控于物源区，而且与粒度分选作用有关。在不同粒级组分中往往具有不同的地球化学组成，这是地球化学组成的“粒度效应”问题。粒度效应产生的地球化学组成在不同粒级组分中的差异性不仅增加了地球化学源区示踪的复杂性，也影响了其作为风尘源区示踪指标的可靠性。目前用于风尘源区示踪的碳酸盐含量及其碳同位素组成分析主要是基于全粒级样品，而碳酸盐矿物在风力分选过程中容易粉碎且不同粒级组分对风尘的贡献也不尽相同，将沙尘源区的全粒级样品（粒度较粗）与沙尘沉降物（粒度较细）直接对比显然不妥。因此，在利用碳酸盐及其碳同位素组成等地球化学方法示踪沙尘源区时，除了系统调查广大潜在源区全粒级的物质组成外，还应建立分粒级组分的物质特征，并对地球化学指标在各粒级组分中的分布特征开展研究。

现有的对于碳酸盐及其碳同位素组成在各粒级组分中的分布规律的一些认识，如沙漠中的碳酸盐含量趋向于在细颗粒中有较高的值［4］以及粒度的分选并不影响源区物质的碳酸盐碳同位素特征［4，6］等，基本上是限于中国西北沙漠地区的极少量样品。研究碳酸盐及其碳同位素特征在不同粒级组分中的分布特征既是风尘源区追踪的重要内容，也是其作为风尘源区示踪剂的理论基础，这需要对不同区域不同性质地表土及更多样品的深入研究。黄土高原黄土源于青藏高原东北部沙漠和沙地［8，9］的黄土沙漠起源说的启示如下：科尔沁沙地和松嫩沙地是东北平原中东部沙尘天气的潜在物源区［10］。为此，笔者选择在科尔沁沙地和松嫩沙地分别采集沙地表土样品，同时收集了城市道路表土样品，分别将这些样品分成不同粒级组分，分析各粒级组分中碳酸盐及其碳同位素组成的分布特征，在此基础上讨论碳酸盐及其碳同位素组成对沙尘物源追踪的指示意义。

1 材料与方法

2011年6－8月，分别对内蒙古通辽科尔沁沙地和松嫩平原黑龙江杜尔伯特蒙古族自治县（简称“杜蒙”）沙地进行了考察，采集科尔沁沙地表土样品16组（编号为T1～T16），松嫩沙地表土样品15组（编号为S1～S15），沙地样品的岩性都是极细砂－细砂。其中科尔沁沙地样品覆盖了从通辽市往南延伸到科左后旗和库伦旗的科尔沁沙地的大部分，而松嫩沙地样品则覆盖了从杜蒙县城→新店林场→他拉哈镇→大兴乡杜蒙沙地的绝大部分，因此，获取的沙地样品具有广泛性和较高的代表性。另外，同期还收集了哈尔滨城市道路松散裸土样品10组（编号为H1～H10），样品基本覆盖了哈尔滨各个城区，这些道路表土除接受人为原因的沙尘输入外，更多地接受风尘物质的干沉降。

考虑到风尘中70μm和20μm分别是悬浮载荷上限和短期悬浮与长期悬浮之界限［11］，将样品依次过63μm（250目）、30μm（500目）和11μm（1 300目）的标准分样筛，取得＞63μm、63～30 μm、30～11μm、＜11μm以及全样等各个粒级范围的样品。利用激光粒度分析仪测试随机的分粒级样品，分别重复测试3次，所得的样品粒度数据与筛网记录的粒级区间吻合良好，说明粒径提取效果较好。以上共得到200个分粒级的样品，在中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室，利用滴定法测量样品中的碳酸盐含量，采用磷酸法在MAT－252质谱仪中完成碳氧同位素比值的测定。

2 碳酸盐在不同粒级组分中的分布特征

碳酸盐在各粒级组分中的分布特征见图1。对于同一组样品各粒级组分中碳酸盐含量，道路表土变化幅度最大，为0.9%～4.5%（平均值2.7%，下同），其次为松嫩沙地，变化幅度为0.3%～4.8%（1.9%），科尔沁沙地的T3样品变化幅度高达12.3%，T6样品的变化幅度为6.8%，其它样品的变化幅度为0.1%～2.2%（0.8%）。进一步观察各粒级组分中碳酸盐含量的变化趋势，发现宏观上碳酸盐含量有随粒度变细而增高的趋势（图1），道路表土表现最为明显，多在30～11μm或＜11μm粒级组分达到最大值。碳酸盐含量随粒度变细而增高的趋势并非匀速的，粒度从“＞63μm”→“63～30μm”→“30～11μm”逐渐变细过程中，碳酸盐含量增大的幅度较大，而从“30～11μm”→“＜11μm”变细过程中，碳酸盐含量增大的幅度较小。可见，碳酸盐在“＞63μm”、“63～30μm”和“30～11μm”各粒级组分中的分布有明显差异，而“30～11μm”组分与“＜11μm”组分碳酸盐含量相近。大部分样品的全样中碳酸盐含量最低，且与“＞63μm组分”含量相近。对碳酸盐含量变化趋势的进一步分析可知（图1），尽管沙地样品的碳酸盐含量表现出随粒度变细而增大的特征，特别是道路松散裸土的碳酸盐含量全部表现为随粒度变细而增大，但仍有部分沙地样品的碳酸盐含量随粒度变细而降低，甚至与粒度的变化无任何关系。

图1 表土不同粒级组分中的碳酸盐含量变化Fig.1 Carbonate content of different size fractions in surface soils

已有的分粒级实验表明［12］黄土碳酸盐的细粒级富集因子最大可达4。塔克拉玛干沙漠的2个分粒级样品的结果显示［4］，粒径越细碳酸盐含量越高，且最大粒级与最小粒级组分中碳酸盐含量差可达11%左右。文献［4］揭示的是塔克拉玛干沙漠典型风成砂中碳酸盐随粒度变细而增大的分布特征。科尔沁沙地和松嫩沙地中的碳酸盐含量普遍偏低（3.0%～4.0%），与中国西部沙漠沙地相比，各粒级组分碳酸盐含量的变化幅度较小，科尔沁沙地为0.8%，松嫩沙地为1.9%，道路表土为2.7%；而且揭示的碳酸盐含量随粒度变化而表现出来的分布特征与已有的研究结果也存在差异：塔克拉玛干沙漠样品的分粒级实验显示碳酸盐含量随粒径变细而增大是一种直通式线性上升的趋势［4］，而科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐与粒度的关系并不仅仅只有随粒度变细而增大一种关系，还存在较为复杂的其它关系。松嫩沙地S7样品来自新店林场和敖林乡交接处的五马沙坨固定风成砂丘，T11样品来自通辽科左后旗至库伦旗的塔敏查干沙漠流动沙丘。这两个风成砂样品都有共同的特征：明显的“松散状”构造，即砂粒呈分散状，“净砂”结构，“杂基”（即泥质成分）含量特少。这两个风成砂样品中的碳酸盐含量与粒度的关系皆表现为随粒度变细而减小，与文献［4］揭示的特征相反。即使是冲积砂，不同粒级组分碳酸盐含量与粒度的关系也不尽相同。科尔沁沙地T1样品为棕红黄色，有白色丝状物存在，估计为生物改造产物，样品的“团聚”性好，砂粒常聚集成团粒状，反映砂粒粘性好。松嫩沙地的S1样品具有同样特征。显然T1和S1样品经过强烈的成壤作用改造，导致碳酸盐组分的淋滤，且随粒度变细而趋于降低的分布特征与黄土－古土壤序列中的古土壤碳酸盐的分布特征一致，其它冲积砂（如T8、T9、S7和 S13等）样品中的碳酸盐含量与粒度的关系也表现为随粒度变细而减小；而T3、T5、T6、T14、T15、S2、S3、S5、S6和S9等冲积砂样品中的碳酸盐含量与粒度表现为负相关，随粒度变细碳酸盐含量趋于增加；其它冲积砂样品粒度从“63～30μm”→“30～11 μm”→“＜11μm”逐渐变细过程中，碳酸盐含量表现为峰形（先上升后下降）或鞍形（先下降后上升）的变化模式。可见，不同沙地样品碳酸盐含量随粒度变细而变化的模式各不相同，还需要更多的样品来检验中国沙漠或沙地样品碳酸盐含量随粒径变细而增高是否普遍规律。

3 碳酸盐碳同位素组成在不同粒级组分中的分布特征

科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐含量太少，很多样品未能测出碳同位素值（图2）。对于不同粒级组分中碳酸盐δ13C值的分布：科尔沁沙地δ13C值的变化范围很小，介于0.1‰～0.55‰（0.31‰），表现出高度的稳定性；松嫩沙地δ13C值的变化范围稍大，S1和S9样品不同粒级组分碳酸盐δ13C的差值达5.41‰和4.09‰，其它样品不同粒级组分的碳酸盐δ13C值变化范围介于0.42‰～1.79‰（1.3‰），均小于1.8‰；道路表土δ13C值的变化范围介于0.7‰～4.1‰（1.8‰），绝大部分样品不同粒级组分的碳酸盐δ13C值变化范围小于1.51‰。从碳酸盐δ13C值与粒度的关系看，松嫩沙地和科尔沁沙地绝大部分样品的δ13C值表现出随粒度变细而趋于偏正的特征，但变化幅度很小。道路表土也有一半样品表现出相同的变化趋势。

图2 不同粒级表土组分的碳酸盐δ13 C组成变化Fig.2 Carbon isotopic composition of different size fractions in surface soils

研究显示［4］，塔克拉玛干沙漠的两个风成砂样品不同粒级组分碳酸盐δ13C值分别表现为随着样品粒径变细，δ13C值呈微弱的上升和下降趋势。黄土高原不同粒径黄土－古土壤中碳酸盐碳同位素组成的研究显示［13］，绝大部分样品“＞45μm”组分的碳酸盐δ13C值最小，“2～45μm”组分的碳酸盐δ13C值最大，显示δ13C值随粒度变细而上升的趋势。黄土－古土壤序列的碳酸盐含量研究显示［14］，黄土层中碳酸盐含量高，碳酸盐碳同位素偏正；古土壤层中碳酸盐含量低，碳酸盐碳同位素偏负。说明碳酸盐δ13C值随碳酸盐含量增加而增加，这已经得到研究证实［15］。而前文所述，碳酸盐含量总体上存在随粒度变细而增大的趋势，可推断碳酸盐δ13C值与粒度的关系总体上也会表现为随粒度变细而增大，这与本文实验数据反映的不同粒级组分中碳酸盐δ13C值的分布特征一致。然而，据文启忠的研究［14］，末次冰期L1黄土层中的粗颗粒（＞5μm）碳酸盐δ13C值大于细颗粒（＜5μm）的碳酸盐δ13C值，宏观上讲，沉积物的碳酸盐碳同位素组成有随粒度变细而偏正的趋势，只是偏正的幅度不同。

4 碳酸盐及其碳同位素组成粒度效应的风尘物源示踪意义

中国粉尘源区表土碳酸盐含量在空间上大致呈现自西向东逐渐降低的趋势［4，7，14］的事实表明，各粉尘源区表土碳酸盐含量具有明显的差异和区域性特征，这对于利用碳酸盐进行源区示踪研究是个有利因素。从本次研究看，松嫩沙地碳酸盐含量仅高于科尔沁沙地0.3‰左右，地区差异性极不显著，显然不利于源区示踪。其次，各粒级组分碳酸盐含量的变化幅度，科尔沁沙地为0.8%，松嫩沙地为1.9%，均大大超过了松嫩沙地与科尔沁沙地的碳酸盐差异值（0.3‰）。其它研究也有类似情况，如塔克拉玛干沙漠不同粒级组分碳酸盐含量变化幅度（11%）与塔克拉玛干沙漠的平均值（11.84%）接近。不同粒级组分中碳酸盐含量存在明显差异，这会给利用碳酸盐示踪风尘源区增加复杂性，并给其作为风尘源区示踪工具的地位带来挑战。

研究证明，碳酸盐δ13C组成在风蚀、搬运和沉降过程中不发生同位素分馏作用［6］，且不同风尘源区碳酸盐δ13C组成存在明显差异［4，6］，使得利用风尘碳酸盐δ13C值示踪源区成为可能。全样、＞63μm、63～30μm、30～11μm和＜11μm粒级组分一一对比，科尔沁沙地的碳酸盐δ13C值比松嫩沙地分别偏正2.7‰、2.7‰、3.1‰、1.5‰和0.9‰，平均偏正2‰，差异值为2‰能否说明科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐δ13C组成存在明显差异？或者说碳酸盐δ13C值是否具有较强的区域性呢？相关研究表明［4，6］，中国西部沙漠沙地表土碳酸盐δ13C组成在空间上表现出较强的区域性：塔克拉玛干沙漠0.70‰，古尔班通古特沙漠－3.38‰，库姆塔格沙漠2.15‰，巴丹吉林沙漠－0.22‰，河西走廊戈壁－0.16‰，腾格里沙漠－2.59‰，乌兰布和沙漠－2.7‰，毛乌素沙漠－3.57‰，内蒙古中部干草原地区－6.96‰。不仅如此，中国黄土高原黄土（L1）碳酸盐δ13C组成自西（北）向东（南）也表现出较强的区域性：兰州黄土碳酸盐δ13C值为－1.35‰［16］，会宁黄土δ13C值为－2.48‰［17］，榆林黄土δ13C值为－4.2‰［18］，吉县黄土δ13C值为－4.43‰［17］，洛川黄土δ13C值为－6.03‰［19］，渭南黄土δ13C值为－6.16‰［17］，西安黄土δ13C值为－6.93‰［19］。上述区域表土碳酸盐δ13C组成的差别大都小于2‰，据此，可以认为科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐δ13C组成存在明显差异，这有利于碳酸盐δ13C组成的风尘源区示踪。

对于碳酸盐δ13C组成在不同粒级组分中的差异，松嫩沙地7组样品中有5组小于1.8‰，科尔沁沙地全部样品小于0.5‰，道路表土10组样品中有7组小于1.51‰。研究认为［6］，不同粒级组分碳酸盐δ13C值差别小于2‰属于正常变动范围，不会影响风尘源区示踪研究。是否影响源区示踪的不同粒级组分碳酸盐δ13C组成的正常变动幅度一方面取决于测量精度，另一方面与不同属性风尘物质的碳酸盐δ13C差异值有关。目前碳酸盐δ13C分析精度均在±0.1‰左右，显然不会对不同粒级组分δ13C组成的分布有影响。气候干燥的现代沙漠源区风成砂碳酸盐δ13C范围为－3.6‰～2.1‰，黄土高原现代表土碳酸盐δ13C约为－7‰～－8‰［4，6］；兰州黄土碳酸盐δ13C平均值为－1.855‰，古土壤平均值为－4.336‰［16］；陕西榆林L1黄土碳酸盐δ13C平均值为－4.2‰，S1古土壤为－7.9‰［18］；洛川L1黄土碳酸盐δ13C平均值为－6.28‰，S1古土壤为－8.54‰［14］。上述不同属性地质体碳酸盐δ13C组成的差值均大于2‰，因此认为不同粒级组分碳酸盐δ13C值差别小于2‰不会影响风尘源区示踪，与文献［6］的观点一致。但不同区域表土样品的不同粒级组分碳酸盐δ13C值的差异值有较大差别，例如，塔克拉玛干沙漠的两个风成砂样品不同粒级组分碳酸盐δ13C值的差别很小，在0.5‰以内［4］；松嫩沙地的两个样品和道路表土的3个样品的不同粒级组分碳酸盐δ13C的差值可达3‰～5‰，包括科尔沁沙地在内的其它所有样品的差值均在2‰以内；洛川黄土末次冰期L1黄土层中的＞5μm组分与＜5μm组分的差值在2.34‰［14］；环县S1古土壤＞45μm组分的δ13C值与2～45μm组分的差值最大达7.4‰［13］；洛川古土壤＞45μm组分的δ13C值与＜2μm及2～45μm组分的差值最大达9‰左右［13］。

5 结论

不同区域不同性质样品中的碳酸盐含量在不同粒级组分中的变化幅度和变化趋势不尽相同，科尔沁沙地的变化幅度较小（0.8%），松嫩沙地为1.9%，道路表土为2.7%；部分沙地样品和全部道路表土样品的碳酸盐含量有随粒度变细而增高的趋势，但不同样品碳酸盐含量随粒度变细而增高的变化模式各不相同。科尔沁沙地和松嫩沙地的碳酸盐含量与粒度的关系并不仅仅只有随粒度变细而增大这一种，大部分沙地样品碳酸盐含量随粒度的变化还表现出其它复杂关系，风成砂和经历过强烈成壤作用改造的沙地样品中的碳酸盐含量与粒度的关系皆表现为随粒度变细而减小。沉积物中碳酸盐含量随粒径变细而增高是否普遍规律还需要更多的样品来检验。

大部分沙地样品和道路表土样品不同粒级组分的碳酸盐δ13C值变化范围较小（＜1.8‰）；大部分沙地样品和近一半道路表土样品的碳酸盐δ13C值表现出随粒度变细而趋于偏正的特征，但变化幅度很小。松嫩沙地和科尔沁沙地碳酸盐含量的地区差异性极不明显，且各粒级组分碳酸盐含量的变化幅度大大超过了松嫩沙地与科尔沁沙地的碳酸盐差异值，不能作为区分松嫩沙地和科尔沁沙地风尘源区的示踪指标。科尔沁沙地和松嫩沙地碳酸盐δ13C组成存在明显差异，且不同粒级组分碳酸盐δ13C值差别较小，是一个比碳酸盐含量更好的风尘源区示踪指标。

碳酸盐含量及其碳同位素组成由中国科学院地球环境研究所的孙有斌研究员完成，张红和谢雨希参加了部分野外取样工作，在此一并表示感谢！

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Distributional Characteristics of Carbonate and Carbon Isotopic Compositions in Different Grain-Size Surface Soils Fractions and Their Implications for Dust Provenance

XIE Yuan－yun，MENG Jie，GUO Ling－fen，WANG Yan－ru，HE Kui
（Key Laboratory of Remote Sensing Monitoring of Geographic Environment for Heilongjiang Province，Harbin Normal University，Harbin 150025，China）

Sandland samples have be collected from Horqin sandland and Dumeng sandland in Songnen Plain，at one time，samples also are collected from city road loose bare soils.Then carbonate volume and carbon isotopic compositions of these samples are measured，respectively.The results show that carbonate volume of most samples raise with decreasing grain size，but relations between carbonate volume and grain size are not only a relation that carbonate volume becomes high with decreasing grain size，but also have other much complex relations.It is believed that the carbonate volume of eolian sand and sandy land samples undergoing transform of violent pedogenesis decreases with decreasing size of sample particles.The varied scopes of carbon isotopic compositions of different grain size fractions of most samples in Dumeng sandland and road loose bare soils and all samples in Horqin sandland are fairly minor，and express the characteristics of increase with decreasing grain size，but the varied changes are very slight.The carbonate volumes aren′t a good dust source region tracer indicator of distinguishing between Dumeng sandland and Horqin sandland because of not very obvious regional differences of carbonate volumes between Dumeng sandland and Horqin sandland，and of variations of carbonate volumes in different grain size fractions that is much higher than the different value of carbonate volumes between Dumeng sandland and Horqin sandland.However，there exist the obvious differences between carbon isotopic compositions in Dumeng sandland and Horqin sandland，and the differences ofδ13C compositions in different grain size fractions are very slight，indicating that carbonate carbon isotopic compositions in dust fallouts is a better tracing index indicating eolian dust provenance than carbonate contents.

carbonate；carbonate carbon isotopic compositions；different size fractions；eolian dust provenance tracing

P531

A

1672－0504（2012）06－0090－06

2012－06－02；

2012－09－13

国家自然科学

（41072259）

谢远云（1971－），男，教授，主要从事第四纪地质研究。E－mail：xyy0451＠163.com