放射性工作场所气溶胶浓度与粒径分布*

拓 飞 徐翠华* 张 庆 李文红 周 强

在事故状态下，悬浮于空气中的一些放射性微粒会形成均匀分散体系，这种均匀分散体系自然沉降速度极低，形成放射性气溶胶。在对吸入放射性气溶胶所致呼吸道内照射剂量进行评价时，浓度与粒径分布是其中的重要参数。气溶胶浓度决定了吸入剂量，浓度越高，危害越大。当浓度到达一定程度时，粒径大小对于估算粒子在呼吸道的沉积及其剂量有显著影响，因为粒径与其在呼吸道内的沉着、滞留和廓清有密切关系。另一方面，在对不同地域、不同类型的放射性工作场所内照射危险度进行评价时，造成差异较大的主要原因之一是缺乏对场所中气溶胶的浓度、粒径分布等特性的了解，这些参数的差异导致内照射剂量的评价存在较大不确定度[1]。因而，对一些典型放射性工作场所进行气溶胶浓度、粒径分布监测，可以为估算内照射剂量提供基线参考数据。通过实测先确定吸入粒径大小的分布，再根据已有数据对一些情况下粒径大小的分布做符合实际的假定[2-4]，这样可以减小内照射剂量评价中的误差。我国有研究人员已对铜矿巷道[1]、高氡民居[5]、核潜艇以及蚊香燃烧等[6-9]不同场所和环境的气溶胶浓度与粒径分布进行了测量和分析。本文选取了5类放射性工作场所进行浓度和全粒径的测量研究，给出了气溶胶个数浓度、质量浓度、计数中位粒径和质量中位径的分布。

1 材料与方法

1.1 采样装置

使用美国TSI(Trust Science Innovation Incorporated)公司生产的3321型空气动力学粒径谱仪(aerodynamic particle sizer spectrometer,APS)进行气溶胶浓度和粒径的测量，其可检测范围为0.5～20 μm，所配备的软件可实时显示浓度、粒径并具有自动记录功能[10]。详细采样原理和计算公式已在文献[11]中有详细叙述。仪器采用11个不同大小粒径的标准粒子进行了标定，所用标准均可溯源至美国标准技术研究院(national institute of standards and technology，NIST)，在使用过程定期采用Duke公司(美国)提供的DRI-CALTM10 μm标准微粒子球进行准确度验证。

1.2 测量步骤

测量前将仪器平放于场所中央距地面1.5 m的位置，并保证后方和侧面都留出足够的空间。连接电源及通讯线，将RS232串口线一端与计算机相连，一端连接在APS背后标注“SERIAL PORT”端口；打开AIM软件。检查仪器面板上的LED状态指示灯“POWER”、“LASER”和“PUMP”都处于点亮状态；当开始采集时，检查并确保“PARTICLE”灯处于闪烁状态，“HI CONC”灯处于未点亮状态，即粒子浓度未超出仪器测量范围值，未进行浓度过高报警。通过程序设置来实现自动连续测量，视不同情况一般将步长设为5～60 min，采集12 h以上。预采样5 min后，正式开始测量。

1.3 调查测量场所

调查的测量场所共分为5组：某核电站乏燃料暂存池、γ能谱分析室、放射性丙级操作室、放射性去污洗消室、放射性内污染测量室。以上场所开展现场测量期间，温度范围为14～19 ℃，相对湿度从40%～70%变化，气压为615～625 mmHg。为了进行比较，测量了核电站周边普通居室、办公室(晴天和阴天分别测量)作为对照，详细信息见表1。

2 结果

2.1 个数浓度和质量浓度

在正常生产和工作条件下，于上午9时至次日9时之间连续测量了某核电站乏燃料暂存区的气溶胶浓度和粒径，采样时仪器置于暂存池与人员操作平台之间距地面1.5 m处。同样，在日常工作条件下，选择工作日的上午至次日上午期间对γ能谱分析室、放射性丙级操作室、放射性去污洗消室、放射性内污染测量室等场所进行了测量，结果见表2。生活场所室内气溶胶个数浓度和质量浓度的测量结果列于表3。

2.2 计数中位径和质量中位径

因为放射性气溶胶的粒径分布特性不仅可用活度中值空气动力学直径(AMAD)及相应的标准偏差描述，也可以根据具体情况用其他表征粒度分布性质的参数描述。本研究测量了所调查场所计数中位径和质量中位径的分布，详见表4和表5。

3 讨论

在本次调查的场所中，放射性丙级操作室的气溶胶个数浓度最高，平均值为241.3 n/cm3，最小值为155.7 n/cm3，最大值为388.1 n/cm3。同样，其质量浓度也最高，但是最大值未超过国家标准对应10 μm粒径规定的浓度限值(0.15 mg/m3)[12]，最大和最小质量浓度分别为0.12 mg/m3、0.03 mg/m3，平均值为0.06 mg/m3。经分析，放射性丙级操作室作为样品预处理与制备室，承担着样品预处理工作，且其通风方式为窗户自然通风，在工作时打开通风机进行样品的研磨、过筛等操作会引起气溶胶浓度的增加，因此个数浓度和质量浓度最高。γ能谱分析室相对有较为洁净的环境，且一般与样品预处理和制装样操作间分开，故浓度最低,其平均个数浓度和质量浓度分别为6.9 n/cm3和1.01×10-3mg/m3。放射性去污洗消室、放射性内污染测量室和核电站乏燃料暂存池的气溶胶个数浓度和质量浓度介于最大和最小值之间。普通生活办公场所中，居室的质量浓度高于办公室，而办公室里晴天环境气溶胶的个数浓度最高。

表1 测量场所的调查信息

表2 工作场所个数浓度和质量浓度的分布

表3 生活场所个数浓度和质量浓度的分布

表4 工作场所计数中位径和质量中位径的分布

表5 生活场所计数中位径和质量中位径的分布

研究显示，测量场所的计数中位粒径均在0.7 μm左右。对质量中位径而言，乏燃料暂存池的最高，其均值为2.04 μm，其次是放射性丙级操作室为1.25 μm。γ能谱分析室、放射性去污洗消室的值均在1.0 μm左右，放射性内污染测量室的均值最低为0.84 μm。生活、办公场所中，生活居室的计数中位粒径约为0.7 μm，与放射性工作场所差别不大，雨天和晴天办公室环境的计数中位径较为一致。对于质量中位径而言，乏燃料暂存场所略低于居室，但雨天环境的质量中位径约为晴天的3倍。

综上所述，在放射性丙级操作场所气溶胶质量浓度持续很高，反应了气溶胶质量浓度与工作场所和人工活动情况关系密切；在空调(人工)通风的环境，受室内人为作业因素影响大，而受外界气象因素影响较小。调查结果表明，上述放射性工作场所中，计数中位径分布较为一致，除核电站乏燃料暂存池外，质量中位径约为1.0 μm。按照标准规定[13]，在这些粒径分布特征比较稳定的场所，在常规取样中可以只采浓度样品，对于粒径不定期分析即可。同时也看出，上述场所内存在粒径＞1.0 μm的粒子，有研究表明[2],粒径＞1.0 μm粒子在呼吸道中的沉积比率通常比数百纳米的粒子大得多。为了准确评价吸入放射性气溶胶所致的内照射剂量，对场所中粒径大于1 μm的气溶胶粒径和浓度分布等参数可再深入研究；季节和天气等因素对浓度和粒径的影响也有待进一步的分析。本调查所建立的基线数据资料，可为开展内照射剂量评价提供参考。

[1]李德红,卓维海,黄刚,等.某铜矿巷道内气溶胶浓度与粒径分布的测量和分析[J].中华放射医学与防护杂志,2008,28(5):462-465.

[2]卢正永.气溶胶科学引论[M].北京:原子能出版社,2000.

[3]付广智,何彬,张陈兵.肺支气管中239PuO2微粒沉积分布数值模拟[J].原子能科学技术,2007,41(6):659-662.

[4]王玉民,沈慧炯,庄心哲,等.二氧化钚(238PuO2、239PuO2)事故性扩散及其粒度特征和吸入危害[J].职业卫生与应急救援,2001,19(4):171-173.

[5]张磊,卓维海,郭秋菊.220Rn子体结合态放射性气溶胶粒径分布实验研究[J].原子能科学技术,2008,42(增刊):344-348.

[6]赵山银,王月兴,苏福强,等.潜艇内放射性气溶胶浓度及粒度分布的测定与评价[J].中华航海医学与高气压医学杂志,2001,8(1):22-24.

[7]王海霞,陈新华,李海洋.空气及蚊香燃烧产生的亚微米气溶胶的粒径谱[J].环境科学与技术,2007,30(10):34-39.

[8]吴禹,周向东.不同来源可吸入颗粒物粒径分布特征[J].环境与职业医学,2007,24(5):528-529.

[9]王蓓,刘建国,刘增东,等.利用APS分析大气气溶胶数浓度和质量浓度[J].中国科学院研究生院学报,2007,24(5):710-713.

[10]Peters TM, Leith D. Concentration measurement and counting efficiency of the aerodynamic particle sizer 3321[J]. Journal of Aerosol Science, 2003,34(5):627-634.

[11]拓飞,徐翠华.用TSI3321 APS分析大气气溶胶浓度和粒径分布[J].中国辐射卫生,2009,18(4):507-508.

[12]国家质量监督检疫总局.GB/T 18883-2002,室内空气质量标准[S].中华人民共和国国家标准.2002.

[13]国家环境保护局.HJ/T22-1998,气载放射性物质取样一般规定[S].北京:中国环境科学出版社.1998.