大气中放射性气溶胶的监测和评价

周 程 张起虹 蒋云平 王利华 孙恋君

（江苏省辐射环境监测管理站 南京 210019）

发生核事件会向环境释放裂变产物和活化产物，它们大多是中等半衰期的气态或易挥发性的放射性同位素，前者如惰性气体Kr、Xe，后者如I、Cs、Te等。大气中的这些放射性物质易被大气悬浮物(固体微粒或雾粒)捕集而形成放射性气溶胶，粒径为 0.01–100 μm。

在远离事件发生点的地区，或核事件放射性释放量较小时，这些裂变产物的空气含量极低，气溶胶样品的HPGe γ能谱中有大量的天然放射性核素γ峰，从中找出核事件释放核素极弱的γ峰，是个难度较大的问题。排除种种干扰，正确识别裂变产物的特征信号，为判断核事件的性质和类型提供可靠依据，是放射性监测研究的重要课题[1]。

文就大气放射性气溶胶的采样、测量、质量保证和后期评价等环节进行探讨，以期对核事故应急响应中放射性气溶胶的监测和评价工作提供有益的参考。

1 采样方法[2]

微粒态空气样品的采集有沉降灰、飞机擦拭、碘盒和空气采样器等方法，大流量空气采样方法是目前的通用方法。

1.1 采样点位布设

所有点位设置原则为：(1) 地形开阔，半径50 m内无高大建筑物，以免阻碍气溶胶的扩散、沉降和采样；(2) 半径50 m内无主要交通公路经过，无大、中型晒谷场和公共活动场所，以免扬尘影响采样；(3) 半径500 m内无高大烟囱和产生粉尘的加工厂，以降低烟尘或粉尘所含放射性核素影响。

1.2 采样仪器布设与采样

用微孔滤膜采样器采集放射性气溶胶，其由滤膜(纸)夹具、流量调节装置和抽气泵组成。采样口高出基础面 1.5 m。采样器布设点于空气流通、地面平整的位置，采样器处于垂直状态，加以固定，防止被大风刮倒。采样设备还包括流量计、温度计、湿度计、气压表，气压表，均水平放置于阴凉通风的室内，温、湿度表置于距地面1.5 m左右百叶箱内。

在核应急监测期间气溶胶采样需连续24 h，流量在500 m3/h以上。采样装置可通过反馈信号增大功率，以确保采样流量的稳定，减小采样体积的不确定度。采样滤膜做透光检查，寻找因针孔、颗粒物、缺陷或严重折皱等引起的缺陷，并予剔除。

1.3 采样体积

用式(1)将采样总体积V(m3)换算为标准状态下的体积，

其中，Qi为气压Pi、温度ti条件下的流量(m3/min)。采样时的气象条件并非标准状态，须用式(2)修正流量Qi，

式中，Qnb为标准状态下的流量(m3/min)，P和Pi分别为标准状态下和采样时的大气压(Pa)，T和Ti分别为标准状态下和采样时的绝对温度(K)，Pbi为在Ti时饱和水蒸气压力(Pa)。

2 测量方法[4]

2.1 测量装置

气溶胶样品置于10 cm厚铅室内的HPGe γ谱仪上测量，用能谱分析软件解谱，得到γ样品中的放射性核素组成及其活度，对有关参数进行修正，计算放射性核素的空气浓度。

HPGe γ能谱系统的能量分辨率高优于 2.2 keV@l 332.5 keV, 稳定性为24 h内的峰位漂移小于2道(l 332.5 keV射线的全吸收峰在4 000道附近)，全谱探测能量大于1 800 keV。

2.2 测量技术要求

2.2.1 测量时间的选择

采样量为14 520 m3的气溶胶样品(连续采样24 h)采样后直接测得的全谱(30–1 822.1 keV)计数率随时间的变化如图1所示。样品的全谱计数率近似按函数y=256.8x–0.6021衰减，3、6、24 h后，计数率为开始测量时的32%、25%、8.8%，并逐渐趋于稳定。考虑到应急监测工作中监测数据需求的紧迫性，气溶胶样品采样后宜放置3 h后开始测量，以降低天然放射性核素对样品的干扰，提高“对象”核素的探测下限。这些干扰核素通常为短寿命氡钍子体核素，如208Tl、214Pb、214Bi、2212Bi、212Pb 等，它们的半衰期为几分钟至数小时。测量时间则应尽可能长，以减小统计不确定度。

图1 气溶胶样品全谱计数率随时间的变化趋势Fig.1 Changes with time in full spectrum count rates of the aerosol samples.

2.2.2 标准物质的制备

对γ能谱测量系统的刻度中，标准源是具有一定厚度、一定几何形状、密度又不是很大的测量样品。气溶胶样品也须按照标准源的制备步骤进行处理，以保证测量方法的一致性。标准物质覆盖的能量范围符合国际监测系统要求的60–1 800 keV[5]。

表1为放射性气溶胶样品核事件监测中的常用标准源。

2.2.3 剔除干扰核素的影响[1]

气溶胶样品的γ能谱中，核事件释放“信号”核素的放射性较弱，而天然放射性核素的干扰较强。判别样品中是否存在“信号”核素,须根据“信号”核素的不同分支能量进行判别。放射性气溶胶样品核事件监测中常见干扰核素见表2。

2.2.4 探测限

对气溶胶样品中的放射性核素的活度须大于仪器的最小探测活度(Minimum Detectable Activity，MDA)，方能识别。我国采用探测下限(LLD)或定量探测下限计算可探测活度。LLD或MDA除与计算方法有关，还与仪器刻度的几何位置、探测器本底、分辨率、谱收集时间等因素有关。因此LLD或MDA是分析低水平特征放射性核素慎重考虑的指标。国外对气溶胶样品的放射性监测，要求γ谱仪系统对131I、140Ba 的探测下限为 10–30 μBq/m3[3]。

表2 核事件γ能谱分析中的主要干扰核素[6]Table 2 Interfering nuclides in gamma spectrum analysis for nuclear accident monitoring with aerosol samples.

(续表 2)

我国国家标准中气溶胶样品比活度探测下限按式(3)计算[7]：

式中，是气溶胶样品中待测核素活度(Bq/m3)；K是α、β判断概率的对应值，当α=0.05、1–β=0.95时，2.83K=4.66；η、εp(Eγ)是待测核素某 γ射线的发射概率和全能峰探测效率；t是测量时间(s)；M是取样体积(m3)；Nb是待测核素的该γ射线的全能峰本底。因此，降低本底计数率、延长测量时间、增大采样体积、减小天然核素的干扰，可降低最低探测浓度。

2.3 不确定度分析

经过对气溶胶样品进行分析得到了样品中各核素在空气中的浓度。测量结果的不确定度主要来源是：采样时气体的流量、γ谱仪的探测效率、计数的统计涨落、级联符合相加效应、被测核素半衰期以及发射几率等。

气溶胶样品测量核素结果的合成相对不确定度U计算为：

3 分析和评价[8]

空气中的放射性核素被公众吸入后会造成内照射。公众吸入有效剂量为：

式中，e(g)j,inh为同一期间内g年龄组吸入单位摄入量放射性核素j后的待积有效剂量；Ij,inh为同一期间内吸入放射性核素j的摄入量。

表 3所示为公众成员吸入131I、134Cs或137Cs放射性核素的不同待积有效剂量e(g)j,inh。参照ICRP-30号出版物(ICRP, 1975)，设呼吸速率为 20 L/min，全年吸入空气量Ij,inh为1.05×104m3，按照年所受的最大剂量限制1 mSv推导出大气气溶胶中131I、134Cs或137Cs的浓度水平(表 4)。131I、134Cs和137Cs的空气浓度导出水平分别为 1.32–59.5、1.36–18.3、0.87–26.5 Bq/m3。

表3 公众成员吸入单位摄入量所致的待积有效剂量e(g)/(Sv·Bq–1)Table 3 The effective dose of the public due to inhalation unit intake.

表4 空气中人工放射性核素的限制浓度水平 (Bq/m3)Table 4 The restrictive concentration level of artificial radioactive nuclide in air (Bq/m3).

4 结语

在核事故应急情况下，放射性气溶胶的监测工作的速度至关重要，如何在有限的时间里提供准确可靠的监测数据，为应急决策提供技术支持。实验室的测量体系(分析人员、方法、设备)中有许多值得探讨和改进的问题，本文针对放射性气溶胶监测工作的几个重要技术环节进行了介绍和探讨，目的在于探索并形成一套成熟的监测技术方法，保障快速响应的核事故应急监测工作。

1 徐翠华, 张庆, 周强, 等. 低水平特征放射性核素的识别和干扰因素剔除[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2003,23(5): 378–381 XU Cuihua, ZHANG Qing, ZHOU Qiang,et al.Identification of low level characteristic radionuclides and elimination of the interfering facors[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2003, 23(5): 378–381

2 中华人民共和国环境保护行业标准. HJ/T 61-2001[S].辐射环境监测技术规范, 2001: 12–22 The People’s Republic of China Environmental Protection Industry Standard. HJ/T 61-2001[S]. Technical criteria for radiation environment monitoring, 2001: 12–22

3 Karhu P. Radionuclide monitoring as part of the verification regimefor the comprehensive nuclear-test-ban treaty. Radiochemistry, 2001, 43(5): 455–457

4 中华人民共和国卫生行业标准. WS/T 184-1999. 空气中放射性核素的γ能谱分析方法, 1999: 1–6 The People’s Republic of China Health Industry Standard.WS/T 184-1999. Gamma spectrometry method of analyzing radionuclides in air. 1999: 1–6

5 张京, 徐翠华, 付杰. 大流量气溶胶样品分析中的γ能谱效率刻度. 中华放射医学与防护杂志. 2007, 27(4):398–399 ZHANG Jing, XU Cuihua, FU Jie. γ-spectrum calibration techniques in aerosol samples collected with high flux air sampler. Chin J Radiol Med Prot, 2007, 27(4): 398–399

6 Yoshihara K, Kudo H, Sekine T. Periodic Table with Nuclides and Reference.Springer-Verlag Berlin and Heidelberg GmbH & Co.K, 1985: 124–218

7 中华人民共和国国家标准. GB 11713-89. 用半导体 γ谱仪分析低比活度γ放射性样品的标准方法, 1989: 4–8 The People’s Republic of China National Standards. GB 11713-89. Standard methods of analyzing low specific gamma radioactivity samples by semiconductor gamma spectrometers, 1989: 4–8

8 中华人民共和国国家标准. GB 18871-2002. 电离辐射防护与辐射源安全基本标准, 2002: 36–53 The People’s Republic of China National Standards. GB 18871-2002. Basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources,2002: 36–53