海南万泉河、文昌／文教河河口溶解态铝的分布及季节差异＊

任景玲，姜 喆，张桂玲，张国玲，刘素美，许东峰

（1．中国海洋大学化学化工学院，山东青岛266100；2．国家海洋局第二海洋研究所，浙江杭州310012）

海南万泉河、文昌／文教河河口溶解态铝的分布及季节差异＊

任景玲1，姜 喆1，张桂玲1，张国玲1，刘素美1，许东峰2

（1．中国海洋大学化学化工学院，山东青岛266100；2．国家海洋局第二海洋研究所，浙江杭州310012）

本文讨论了2006年12月冬季和2007年8月夏季海南省万泉河、文昌／文教河河流及河口溶解态铝的含量、分布及季节差异。结果发现，万泉河冬、夏两季河流及河口溶解态铝的平均含量分别为（156±127）和（157±97）nmol／L，季节差异不明显。文昌／文教河冬、夏两季河流及河口溶解态铝的平均含量分别为（242±156）和（222±66）nmol／L，冬季溶解态铝的平均含量略高于夏季。万泉河溶解态铝在河海混合初期表现为清除行为，而后表现为保守混合行为，而文昌／文教河则表现出明显的非保守混合行为，在中等盐度区域存在明显外源输入，原因可能是八门湾底沉积物再悬浮过程中释放的影响。部分河流上游采样点由于受到人为活动引起的污水排放的影响，溶解态铝含量明显增加。万泉河、文昌／文教河溶解态铝的平均含量明显低于我国其他及世界主要河流。

溶解态铝；分布及季节性差异；万泉河；文昌／文教河

铝在地壳中的丰度约为8．05%［1］，含量仅次于氧和硅。铝结合硅、氧元素以硅铝酸盐的形式存在于矿物、岩石土壤中，广泛分布在地壳表面，成为新生代风化碎屑主要的“源”［2］。大陆岩石风化过程中由于铝硅酸盐的溶解度较低、停留时间较短，天然水体中铝的平均含量为50μg／L，属于痕量元素［3－4］。河口是陆源物质向海洋输送的主要通道，在河口区淡、咸水剧烈混合的过程中，铝可能会受物理稀释作用的影响，表现出保守混合的行为；也可能由于底沉积物再悬浮而表现出溶出行为；而对于有机质丰富、悬沙含量高的河口，也可能会出现铝的清除行为［5－10］。此外水体中铝的生态学效应有很重要的意义，近年来酸雨增加了土壤的酸性和铝向表层水的迁移，引起铝浓度增加，造成水中鱼类及水生生物死亡，树木、植物枯萎，农作物减产［11－13］。

目前中国河流河口地区铝的研究主要集中在中国北方温带大河流域及河口地区，包括鸭绿江流域及河口［10，14］，双台子河河口、滦河河口、椒江河口［10］，胶州湾［15］，黄河口［16］，长江流域及河口［2］，珠江流域及河口［17］等，对处于热带地区海南省河流溶解铝的研究尚未见报道。本文讨论了2006年12月、2007年8月2个航次海南重要山溪性河流万泉河、文昌／文教河河流及河口溶解态铝的分布特点及季节性差异，初步探讨海南岛岩石风化、沉积物类型、红树林间隙水对水体中铝含量的影响，以期丰富对我国溶解态铝在不同流域生物地球化学行为的认识。

1 调查水域与研究方法

1．1 调查水域

万泉河、文昌／文教河位于热带北缘的海南省东岸，属热带岛屿型季风气候，干湿季明显，全年84%的降水集中在5～10月，因此两条河流都具有径流充沛、夏涨冬枯的特征［18］。沿岸潮流性质属于不正规的半日潮和不正规的全日潮流型［19］。表1给出了万泉河、文昌／文教河流域面积、河流长度、降雨量、输沙量、径流量等相关参数，由表可见万泉河径流量远远大于文昌／文教河。据2007年海南省环境状况公报显示，万泉河的水质均达到或优于Ⅱ类标准，而文昌河／文教河水质均达到或优于Ⅲ类标准。

表1 万泉河、文昌河／文教河流域基本水文参数Table 1 Hydrographic parameters for Wanquan River and Wenchang／Wenjiao River

万泉河上游分南北2支，分别发源于琼中县五指山和风门岭，2支流经琼中等市县至琼海市龙江合口咀合流，至博鳌港入海。万泉河河口属沙坝潟湖海岸，沉积物以粗砂、细砂为主。文昌河、文教河分别从八门湾东西两侧注入。八门湾潟湖的沉积物以黏土类和粉砂类为主，属潟湖港湾式海岸，泥沙主要来源于文昌和文教河的河流输沙。从文昌河沿八门湾南岸到清澜港，生长着大片红树林，因此形成了八门湾高盐、缺氧、有周期性潮汐变化的沼泽化河口环境［23］。

于2006－12－07～15日和2007－08－12～28日在海南万泉河、文昌／文教河河流及河口分别进行两次采样调查，采样站位见图1。万泉河、文昌／文教河河流及河口的观测是分开进行的，其中万泉河、文昌／文教河河流样品2个季节各分别采集1次，为使对河口的采样更具有代表性，2007年对万泉河和文昌／文教河河口各分别进行了2次观测，其中万泉河河口的采样时间分别为2007－08－13和26日，文昌／文教河口的采样时间分别为2007－08－15和25日。

1．2 研究方法

现场温度、盐度由便携式多功能水质测量仪（WTW MultiLine F／Sets，德国WTW公司）和CTD（Alec Electronics AAQ1183）测得。采样瓶均为聚乙烯瓶，使用前先用蒸馏水清洗，然后用1∶5的HCl浸泡一周后用Milli－Q水冲洗至中性，装入双层塑料袋包好备用。河流及上游支流样品的采集采用开车到达指定地点然后租用木船或于桥头采样的方式进行，利用木船采样时采样位置设在逆流船首的前方，带一次性塑料手套在水面下50～60cm处采集，桥头采样时利用清洗干净的采样桶采集。河口样品用Niskin采水器在木船逆流船首的前方采集，采水器在采样前先用酒精擦拭，再用蒸馏水冲洗干净。样品采集后尽快带回实验室于简易洁净工作台中用已处理过的0．45μm醋酸纤维滤膜过滤，所得的样品用高纯HCl酸化至pH＝2，室温避光保存。现场以Milli－Q水代替样品按相同的步骤处理作为现场空白。溶解态Al的含量用荧光镓（LMG）荧光分析法分析［24］，方法检出限为0．3 nmol／L，浓度为40nmol／L时精密度优于3%，为克服基质干扰，采用标准加入法分析样品。悬浮颗粒物（SPM）含量用过滤前后烘干滤膜的质量差值计算。

图1 海南万泉河、文昌／文教河采样站位图Fig．1 Sampling locations of Wanquan River，Wenchang／Wenjiao Rivers and their estuaries in Hainan Province，China．The rectangles in（a）are enlarged in（b）and（c）to make the sampling stations clearly

2 结果与讨论

2．1 万泉河、文昌／文教河河流及河口溶解态铝的含量及季节性差异

表2给出了万泉河、文昌／文教河在两次调查中的温度、盐度、悬浮颗粒物（SPM）、溶解态铝的平均含量。由表2可以看出，万泉河、文昌／文教河呈现相似的温盐变化规律，夏季水体呈现高温低盐的特征，而冬季则表现出低温高盐的特点。这主要是因为该地区干湿季明显，夏季太阳辐射强，降雨量较大，陆源输入淡水增多，使得河口水温较高，盐度较低，冬季则反之。

由表2可见，万泉河冬、夏两季河流、河口溶解态铝含量均无显著性差异（t检验，α＝0．01），季节差异不显著。但万泉河河流溶解态铝的含量显著高于河口，说明其上游受到人为活动扰动较为明显。文昌／文教河冬季河口溶解态铝浓度显著高于夏季，季节差异较明显。文昌／文教河河流冬季溶解态铝含量较低，而夏季观测期间溶解态铝含量显著高于冬季，除文教镇大坝上游样品（WW1站）异常高以外，其余两个站位溶解态铝的浓度与河口八门湾潟湖基本相同，这可能是由于文昌／文教河河流夏季样品采集期间流域发生强降雨造成的。由表1万泉河及文昌／文教河的水文数据对比可知，文昌河／文教河流域河水年均径流量较小，夏季丰沛的降雨会将流域积累的风化产物冲刷进入河流，从而使得河流溶解态铝的含量升高。此外，由于雨水对大气气溶胶颗粒的淋溶作用，其溶解态铝含量普遍较高，航次期间采得雨水中溶解态铝的含量为1．88 μmol／L。综合以上两点原因使得文昌／文教河河流夏季溶解态铝的浓度显著高于冬季。统计结果显示，文昌／文教河河口溶解态铝的含量显著地高于万泉河河口（t检验，α＝0．01），这可能是由于两条河流特殊的地理条件决定的，具体原因见下节讨论。

表2 万泉河、文昌／文教河河流、河口温盐特征、SPM与溶解态铝的含量Table 2 Temperature，salinity，concentrations of dissolved aluminum and SPM in the Wanquan River，Wenchang／Wenjiao River and their estuaries

2．2 万泉河、文昌／文教河河流及河口溶解态Al的分布

图2给出了万泉河、文昌／文教河溶解态铝的分布，其中河流部分（图左侧）以溶解态铝含量随距河流、河口分界点距离作图，河口部分（图右侧）则以溶解态铝含量随盐度变化作图。其中河流、河口分界点的选取以盐度低于检测限来确定，具体位置分别为万泉河河口的BB4站、文昌／文教河入湾口的WW6站和WW2站（如站位图所示）。为讨论溶解态Al在河口区河海混合过程中的行为，取万泉河、文昌／文教河河流冬、夏季溶解态铝的平均浓度为河流端员，取万泉河河口外的BB1站和文昌／文教河河口外50米等深线处的CC05－1站为海水端员，将河流端员和海水端员溶解态Al的含量相连作为理论稀释线。

图2 万泉河（左）、文昌／文教河（右）河流及河口溶解态铝的分布（单位：nmol／L）Fig．2 The distributions of dissolved aluminum in Wanquan River（left），Wenchang／Wenjiao River（right）and their estuaries

由图2可见，万泉河上游溶解态铝的浓度波动范围较大（74～418nmol／L），平均浓度为（209±105）nmol／L（珚x±1s）。在万泉河河海混合初期（盐度＜1），溶解态铝呈现明显的清除行为；而在盐度大于1的河口区，溶解态铝的含量基本不发生变化，表现为保守混合。万泉河河口溶解态铝在河海混合中的行为与康威河河口、罗纳河河口、扎伊尔河河口、苏格兰潟湖的溶解态铝化学行为相似［25］。文昌／文教河上游溶解态铝的浓度范围为53～418nmol／L（除WW1站），平均浓度为（149±70）nmol／L±1s）。在八门湾潟湖河口地区，溶解态铝浓度值大部分位于理论稀释线上方，表现为非保守混合行为，表明有明显的外源输入。

2．3 影响溶解态铝分布的主要因素

2．3．1 流域风化条件及人为活动对溶解态铝含量的影响 河流及河口中溶解态铝主要来自流域岩石风化、土壤侵蚀以及沉积物再悬浮过程中的释放，但同时也会受到人类活动的影响，例如采矿、冶金、纺织用的染料、水处理净化等。万泉河和文昌／文教河均位于海南东部近岸，流域的岩石、土壤组成差异不大，但两条河流流域的水文特点差异较大（见表1），万泉河的径流量和输沙量远远大于文昌／文教河，因此万泉河流域岩石风化产物较快地被河水迁走稀释，不宜在水体中积累，而文昌／文教河径流量远远小于万泉河，且河口处水深浅至1～5m［22］，因此风化产物极易在河流中积累。从河口沉积物类型来看，万泉河河口属沙坝潟湖海岸，沉积物以粗砂、细砂为主［26］，不易向水体中释放形成溶解态铝；而文昌／文教河河口是潟湖港湾式海岸，沉积物以黏土类和粉砂类为主［26］，兼之八门湾潟湖水体高盐高温的特点，易引起铝向水体中释放。据现场采样发现，万泉河河水非常清澈，而文昌／文教河受人为活动的扰动相对较为严重，流域内有许多养殖区，生活及养殖排污的排放使得河水浑浊、呈黄色。据2007年海南省环境状况公报［27］显示，文昌河／文教河水质均达到或优于Ⅲ类标准，万泉河的水质均达到或优于Ⅱ类标准。综合以上因素，总体上文昌／文教河河口溶解态铝含量高于万泉河河口（见表2）。

图3 万泉河（a）和文昌／文教河（b）溶解态铝和硅酸盐的关系Fig．3 Aluminum－silicate relationship in the Wanquan and Wenchang／Wenjiao rivers and their estuaries in August 2007

万泉河和文昌／文教河Al∶Si比值分别在3．8×10－4～0．015和1．2×10－3～0．019范围内变化，其平均值分别为（1．9±3．6）×10－3和（8．6±5．2）×10－3，文昌／文教河Al∶Si比值略高于万泉河。万泉河除上游2个站位Al∶Si比值明显偏高以外，其余河流、河口站位Al∶Si比值基本相似（～0．82×10－3），这说明万泉河流域溶解态铝的含量仅在上游2个站位明显受到人为活动的扰动，而其它站位溶解态铝的含量仅受河口混合过程影响。受人为活动影响显著的2个站位分别位于万泉河上游的石壁镇和丹村，其溶解态铝含量约为400nmol／L。这可能是由于万泉河上游橡胶厂排出的废水造成的，因为国内目前处理丁苯橡胶生产废水过程多采用γ－Al2O3作为载体［29］，或者以聚合氯化铝（PAC）为混凝剂［30］，因此橡胶厂排入万泉河的废水可能成为河流中溶解态铝的“源”。

2．3．2 红树林间隙水对文昌／文教河溶解态铝分布的影响 从文昌河到清澜港，大片红树林分布在八门湾南岸湿地区，潮差约为1．5m，落潮时自红树林区流出的溪流以红树林间隙水为主，其中含有较高浓度的营养盐及有机质［33］。为研究红树林间隙水对八门湾溶解态铝分布的影响，在红树林附近水域采集海水水样、并在红树林滩地通过挖洞渗水和采集柱状沉积物的方式制取间隙水，分析测定后对比水样和间隙水中溶解态铝的含量，结果如表3所示。

由表3可见，红树林区上覆海水中溶解态Al的平均含量为（192±48）nmol／L，冬季略高于夏季。而间隙水样品中溶解态铝含量波动较大，不同时间、地点采集的间隙水样品其溶解态铝的含量在283～1 137 nmol／L范围内波动，平均含量为（776±442）nmol／L，显著地高于上覆海水样品中溶解态铝的含量。随着底沉积物的再悬浮过程，间隙水中的溶解态铝会向上覆水体释放［34］，从而使得文昌／文教河在河口混合过程中溶解态Al表现为明显的溶出行为。由于缺少不同层次间隙水中溶解态铝的含量数据，仅以2007年8月红树林区上覆海水及间隙水溶解态Al的最小浓度梯度为例，初步估算红树林间隙水对八门湾溶解态Al的贡献。根据Fick’s第一扩散定律：

其中J为扩散通量，φ为表层沉积物的孔隙率，dC／dZ采用间隙水与上覆水间溶解态铝的浓度梯度计算（假设上覆水体采样深度为0．5m，间隙水深度（0．2m），Ds为沉积物中溶解态铝的分子扩散系数，当φ＞0．7时，Ds＝D0×φ2，当φ＜0．7时Ds＝D0×φ［35］，其中D0为25℃时水体中Al的分子扩散系数（（1．04±0．02）×10－5cm2／s）［36］。2007年红树林间隙水与上覆水溶解态Al的最小浓度梯度为0．31μmol·m－4，实验室分析红树林WWM1站表层沉积物孔隙率为0．81（宋国栋，个人通迅），由此计算得到红树林区间隙水向上覆水的扩散通量约为0．021μmol·m－2·s－1。已知清澜港红树林面积约为2万亩，主要分布在文昌河河口一带，假设受潮水涨落影响的红树林面积为其总面积的10%，则红树林区间隙水向上覆水体贡献的溶解态Al通量约为28μmol·s－1。根据文昌／文教河的总径流量（20．9m3·s－1）及其平均浓度（148nmol／L）可以估算河流向八门湾输送的溶解态Al通量，结果为3．1×103μmol·s（1。由此可见，红树林区间隙水是八门湾溶解Al的一个显著的来源。由于现场观测过程中并没有对不同层次的间隙水进行采样，且间隙水的采集站位相对偏少，上述对沉积物－水界面扩散通量的估算结果具有很大的误差，需要进一步的实验加以验证。

表3 八门湾红树林滩地附近海水及间隙水中溶解态铝的含量Table 3 Concentrations of dissolved aluminum in the seawater and pore water in the Mangrove of Bamen Bay

2．4 与世界其他河流的对比

表4给出了万泉河、文昌／文教河与我国其他主要河流（长江、黄河等）和世界重要河流河口地区（如罗纳河、康威河口等）溶解态铝的含量对比。由表4可见，我国河流／河口中溶解态铝的含量基本呈现北高南低的趋势，万泉河、文昌／文教河中溶解铝含量均低于我国其他河流的溶解态铝含量，这主要是由于南北方气候特点、岩石风化类型不同造成的。万泉河、文昌／文教河地处热带地区，降水丰富，岩石风化产物在水体中迅速被清除。万泉河、文昌／文教河溶解态铝含量也低于多数世界其他重要河流，与菲沙河的铝含量比较相近。虽然菲沙河所在的气候带与万泉河、文昌／文教河不同，但是菲沙河的雨量充沛，河水含沙量不大，输沙多为冲泻质的自然环境，与万泉河降水丰富、砂质土壤的自然环境相近［38］。

表4 万泉河、文昌／文教河溶解态铝含量与我国及世界其他主要河流的对比Table 4 Comparison of dissolved Al concentrations between Wanquan River，Wenchang／Wenjiao River and other Chinese and／or World riverine Systems

3 结论

本文研究了海南万泉河、文昌／文教河河流及河口冬、夏两季溶解态铝的分布、季节性差异及其主要影响因素，得到以下主要结论：

（1）万泉河河流及河口溶解态铝含量的季节差异不明显，而文昌／文教河河口冬季溶解态铝含量略高于夏季。万泉河河口溶解态铝含量明显低于文昌／文教河河口，两河口溶解态铝含量均明显低于我国其他主要河流和世界部分重要河流及河口。

（2）万泉河、文昌／文教河溶解态铝在河口河海混合过程中均表现为不保守混合的行为。万泉河河口溶解态铝在河海混合初期（盐度＜1）表现为清除行为，而后含量变化相对较小；而文昌／文教河河口溶解态铝则表现为溶出行为，这可能是由于红树林间隙水及底沉积物再悬浮过程中释放的影响。

（3）部分万泉河、文昌／文教河上游采样点由于受到人为活动、橡胶厂污水排放的影响，溶解态铝含量明显增加，应引起相关环保部门的重视。

致谢：感谢海南规划设计院王道儒老师和华东师范大学河口海岸重点实验室张经老师在航次执行过程中的帮助，感谢中国海洋大学海洋生物地球化学实验室全体同学们给予的热情帮助。

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The Distributions and Seasonal Variations of Dissolved Aluminum in Wanquan River，Wenchang／Wenjiao River and Their Estuaries in Hainan Province，China

REN Jing－Ling1，JIANG Zhe1，ZHANG Gui－Ling1，ZHANG Guo－Ling1，LIU Su－Mei1，XU Dong－Feng3
（College of Chemistry and Chemical Engineering，Ocean University of China，Qingdao 266100，China；2．Second Institute of Oceanography，Hangzhou 310012，China）

The distributions and seasonal variations of dissolved Al in Wanquan River（WQR），Wenchang／Wenjiao River（WWR）and their estuaries in December 2006and August 2007are presented in this paper．The average concentrations of dissolved Al in WQR and its estuary in winter and summer are（156±127）and（157±97）nmol／L，respectively，with no apparent seasonal variation．The average concentrations of dissolved Al in WWR and its estuary in winter and summer are（242±156）and（222±66）nmol／L，respectively，with relatively higher concentration in winter．Dissolved Al in the WQR and WWR estuaries all showed the non－conservative mixing behaviors．Dissolved Al was scavenged from water column at the initial mixing of river and seawater（salinity＜1）and kept relatively stable concentrations in the WQR estuary．However，there are obvious additional sources of dissolved aluminum during the mixing of river and seawater in the WWR estuary．Contributions of dissolved Al from pore water in the mangrove area were proposed to be the possible source in the WWR estuary．Some riverine samples with abnormally high concentrations of dissolved Al indicated the exist of anthropogenic effects in the drainage basins，which might come from the rubber plant’s effluent in the WQR and also from domestic and aquaculture sewages in the WWR．Comparison with other riverine results in China and world reveals that the concentrations of dissolved Al in WQR and WWR are still in pristine level．

dissolved Al；distribution and seasonal variation；Wanquan River；Wenchang／Wenjiao River

P734．2

A

1672－5174（2011）－283－08

科技部国际合作专项（2007DFB20380）；国家自然科学青年基金项目（40606028）资助

2011－03－08；

2011－06－08

任景玲（1973－），女，副教授，从事痕量元素的海洋生物地球化学研究。E－mail：renjingl＠ouc．edu．cn

责任编辑 徐 环