提高光学薄膜激光损伤阈值的途径

占美琼

(上海第二工业大学理学院，上海 201209)

0 引言

随着各种高功率激光系统输出功率的不断提高，光学薄膜在激光应用和发展中发挥越来越重要的作用[1-2]。作为激光系统中的重要组成部分，光学薄膜相对于其它元件具有较低的抗激光损伤阈值，是激光系统中非常重要而又最易损伤的薄弱环节。它一旦遭到破坏，不但会使光束质量降低，阻碍系统的最优化性能发挥，严重时还会产生连锁反应，导致其他光学元件的损伤，最终导致整个激光系统无法工作。长期以来，高功率激光对光学薄膜的损伤一直是限制激光向高功率、高能量方向发展的“瓶颈”之一，也是影响高功率激光薄膜使用寿命的主要因素之一[3]。同时，超强超快激光的发展，对光学薄膜的激光损伤阈值提出了更高的要求。多年以来，人们开展了很多提高不同波段光学薄膜的激光损伤阈值的研究。下面对相关研究结果作简要介绍。

1 提高光学薄膜激光损伤阈值的途径

1.1 激光预处理

以低于薄膜损伤阈值的激光辐照光学薄膜可使其损伤阈值提高，称之为“激光预处理”[4]。早在80年代，这方面的研究工作就已经开展了，而且研究发现通过基频激光预处理提高薄膜损伤阈值的效果非常明显。Arenberg 等人研究得出，1064 nm波长上的激光预处理使薄膜损伤阈值提高40 %，但波长到了532 nm，薄膜损伤阈值没有明显影响[5]。

90年代初期美国LLNL实验室也开展了激光预处理的研究。M.R.Kozlowski等分别用1064 nm，532 nm，355 nm激光预处理电子束蒸发沉积的SiO2和HfO2薄膜和一些高反膜，发现SiO2薄膜经激光预处理后损伤阈值增加一倍，而 HfO2薄膜的损伤阈值在处理前后没有明显改变[6]。他们在研究 HfO2/SiO2、ZrO2/SiO2、TiO2/SiO2高反膜的激光预处理中发现，经1064 nm激光预处理后高反膜的损伤阈值都提高一倍以上，其中HfO2/SiO2高反膜损伤阈值提高最大。但是到了355 nm高反膜经激光预处理后，损伤阈值没有明显提高。法国的H.Bercegol也报道一个类似的结果[7]：激光预处理没有提高355 nm HfO2/SiO2高反膜的损伤阈值。刘宝安等研究发现激光退火对于 DKDP晶体的损伤阈值有显著的提升作用，基频、倍频、三倍频的提升效果分别达到1.4倍，1.9倍和2.7倍，是改善DKDP晶体抗光伤能力的有效途径[8]。

总之，在激光预处理的研究中，对基频激光预处理的报道很多，而且预处理提高薄膜损伤阈值的效果都很明显。紫外波段激光预处理355 nm氧化物高反膜的效果不明显，但是预处理248 nm氟化物高反膜的效果也较好。例如，N.Kaiser等报道电子束蒸发制备248 nm LaF3/MgF2高反膜经激光预处理后，损伤阈值提高一倍以上，但是采用舟蒸发制备的248 nm LaF3/MgF2高反膜，激光预处理后，其损伤阈值没有明显的提高[9]。

关于激光预处理的增强机理也有多种不同的观点。研究者大都认为：以低于薄膜损伤阈值的激光辐射可以去除或消融薄膜表面的杂质、缺陷或吸附水分，是对膜层中缺陷的一种预破坏。通过低能量密度激光的辐照使缺陷发生微观的破坏，当在更高能量密度的激光辐照下缺陷就不会向灾难性破坏的方向发展。王永忠等人在调研前人研究的基础上分析其增强机理是：首先，薄膜内部的缺陷在激光照射下，通过电子离化雪崩和多光子引起价电子跃迁等方式激发产生大量自由电子；然后，缺陷内部自由载流子吸收；最后，加热后高密度的缺陷产生聚结，并使覆盖它的薄膜产生破裂导致损伤。[10]

1.2 加镀保护膜层

在薄膜表面上加镀一层λ/2整数倍的低折射率SiO2薄膜既不影响膜层的反射率，也不影响膜层的电场分布[11]，而且可以有效地提高薄膜的抗损伤能力。这可能是由于保护膜层的存在改善了薄膜的表面形态[12]，减少了由表面缺陷所引起的损伤。同时SiO2本身具有低吸收和高的抗激光能力，使损伤不易发生，并且它的存在使得膜层内的杂质在相同能量激光辐照下更难于冲出膜层表面形成损伤。

前人的研究结果表明，1064 nm和248 nm的高反射薄膜加镀保护层可以提高损伤阈值[13]。例如，1064 nm SiO2保护层可以使Ti2O5/SiO2组成的高反膜的损伤阈值提高1.6倍。SiO2和MgF2保护膜可以使248 nm Sc2O3/MgF2高反膜阈值分别提高2倍和2.5倍[14]。F.Rainer 等也报道了248 nm Sc2O3/MgF2高反膜加SiO2和MgF2保护层后损伤阈值提高[15]，见图1。这些都表明了保护层可以提高薄膜的损伤阈值。

图1 248nm Sc2O3/MgF2高反膜有无保护层的损伤阈值Fig.1 LIDT of Sc2O3/MgF2 HR coatings with overcoat and without overcoat

但是对355 nm的高反射薄膜，文献[16-20]报道加保护层能否提高损伤阈值取决于具体的制备工艺，这有待进一步研究。

此外，除了最常用的SiO2保护膜以及MgF2保护膜，1994年Shin J.M.等报道Al2O3保护膜使ZrO2/SiO2高反膜的损伤阈值从12 J/cm2提高到20 J/cm2（1064nm, 15 ns）[21]。

1.3 缓冲层

与保护膜层不同，缓冲层是加在基底和要镀的膜层之间，其作用类似过渡层。合适的缓冲层可以提高膜层的激光损伤阈值。谭天亚等研究在LBO晶体上做基频和二倍频增透膜[22]，采用SiO2、MgF2作为缓冲层。对比没有加缓冲层的增透膜，发现基底与膜系之间缓冲层的插入没有影响整个薄膜器件的光学性质。在LBO晶体上预镀SiO2或MgF2缓冲层改善了薄膜的抗激光损伤性能，与没有缓冲层的膜系相比，激光损伤阈值分别提高了23.1 %和25.8 %。

1.4 驻波场、温度场设计

高功率激光与光学薄膜相互作用时，不仅反射光束之间发生干涉，反射光与入射光相遇时也要发生干涉。这种反射光与入射光干涉的结果是在薄膜内部形成驻波场。在薄膜内的不同区域，驻波场的强度存在很大的差别，不同膜系薄膜的驻波场分布也是千差万别。

修正光学薄膜驻波场的主要目的是：一是优化薄膜内驻波场分布，使驻波场强的最大值远离薄膜吸收系数最大的区域；二是改变膜系结构，降低驻波场的峰值。1985年C.K.Carniglia报道355 nm Sc2O3/SiO2高反膜通过加MgF2来修正驻波场，使高反膜的损伤阈值平均提高40 %[16]。O.Arnon等证实可以通过改进薄膜内的驻波场，降低薄膜损耗，提高薄膜损伤阈值[23]。

孔明东提出了一种计算机算法用于改善光学多层膜的驻波场分布，削弱电场对薄膜的损伤[24]，其改变膜层内驻波场分布的方法主要是在膜层中增加非规整膜层对。他从光学薄膜的特征矩阵出发，计算出增加非规整膜层前后的电场。该算法可以按任意要求改善膜层内电场分布，可以使高折射率材料膜层内和界面处的场强平方相对值明显减少，最终提高薄膜的损伤阈值。

范正修认为光学薄膜中驻波场的研究，可以直观地解释薄膜内局部场强损耗的特性。通过优化设计，可使得局部损耗降低到可以容许的范围。但是，对于高功率激光薄膜，最终导致薄膜损伤或失效的是其局部升温，这就必须考虑薄膜内部的温度场分布[25]。于是在薄膜光学设计以及驻波场设计的基础上，范正修提出了薄膜温度场设计思想[25-27]。他认为薄膜内的温度场分布，是由以下三个关联的过程形成的：薄膜光吸收引起激光的能量沉积；光能转化为热能引起温度升高；热传导过程形成薄膜内的温度场。该理论的关键是以薄膜中的局部温度作为评价标准来调整薄膜的厚度、折射率、消光系数以及导热系数等参数，从而达到特定的设计要求。通过二维温度场计算，优化薄膜各项参数，使膜层内的温度场相对于各膜层的温度对抗能力达到一种合理的分布，降低温度场的峰值，从而提高薄膜损伤阈值。通常在保证光学性能的同时，修正后峰值温度场至少降低50 %。

1.5 离子后处理

离子后处理已经广泛应用于多种材料的表面改性，是采用特定的能量离子轰击材料表面，从而使表面性质得到改善[28]。这主要是由于材料所展现的多种表面物理和化学性质在很大程度上取决于表面层的性质。如果离子束轰击能有效地改变表面层的性质，那么材料表面就会表现出改性的效果，而且在表面层以下仍然保持原有材料的性质。

张东平等在文献中报道了离子后处理可以显著减少薄膜的微缺陷[29]，从而使ZrO2薄膜的激光损伤阈值提高45 % （1064 nm, 12 ns）。他们研究发现未经离子处理的样品损伤阈值为15.9 J/cm2，而处理后的样品的损伤阈值为23.1 J/cm2，见图2。显然，经离子处理后薄膜的激光损伤阈值有较大的提高。

采用离子后处理技术来提高光学薄膜抗激光损伤阈值的研究还不多。开展这方面的工作还需要不断摸索，比如离子源类型、具体参数的选择、薄膜沉积工艺、不同薄膜处理的效果等。

图2 离子处理前后薄膜的损伤阈值Fig.2 LIDT of coatings of before and after ion post-treatment

除了上述方法，还有基底的亚表面处理等。2004年日本报道镀膜前先将基底亚表面进行离子刻蚀处理，再采用SiO2/Al2O3/MgF2组合制备的三倍频增透膜的损伤阈值达9.2 J/cm2(0.3 ns)[30]。沈健等对比了熔石英基底经离子束刻蚀前后，发现SiO2增透膜的激光损伤阈值提高40 %以上（355 nm)。最高激光损伤阈值已达到26.3 J/cm2（355 nm, 7 ns），接近国外报道的结果。KDP晶体的微纳米表层缺陷会限制晶体内部的热传导，使入射激光能量积聚在缺陷附近的很小范围，消除直径较大的微孔缺陷会有助于提高KDP晶体的激光损伤阈值[31]。

2 结论

光学薄膜作为激光系统中最常用的光学元件之一，提高其激光损伤阈值的重要性不言而喻。几十年来，各国围绕提高光学薄膜的损伤阈值问题开展了很多研究工作，也取得了大量的研究成果，但是随着科技的发展，对光学薄膜的抗激光损伤能力的要求越来越高，研究者还需要不断提高其损伤阈值。

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