基于色散调制的硒化砷条型波导的超连续谱产生

宋茂壮，杨振，张政，王荣平

（宁波大学 高等技术研究院红外材料与器件实验室，宁波 315211）

0 引言

随着互联网技术的飞速发展和信息流量的不断增长［1］，当前网络通信迫切需要低成本、大带宽、高容量、高速、高密度的数据传输。片上集成光子器件［2］具有成本低、体积小、抗干扰能力强等优势，在光通信、成像和气体检测传感等领域［3-6］得到应用。同时，片上集成光子器件还可与金属-氧化物-半导体（Complementary Metal Oxide Semiconductor，CMOS）平台兼容［7］，用于制作纳米级光子器件，提高器件的稳定性和可靠性，减小整个光学系统的占地面积和功耗成本，为通信网络和数据互联的发展提供技术支撑。

目前在硅基平台上已经实现了大量线性光子器件，同时硅具有高的非线性折射率，因此也被用于一些非线性应用中，但是随着信息社会不断发展，为了增加信号处理速度，需要增大功率激发更高效的非线性效应，此时由于硅的双光子吸收（Tow-Photon Absorption，TPA）和自由载流子吸收（Free Carrier Absorption，FCA）问题会在高功率泵浦下更加严重，限制了硅基材料的非线性发展［8，9］。为了解决这一问题，研究者开展了其他非线性器件材料的研究。其中硫系材料具有超宽的透过光谱范围、较高的非线性、较低的吸收及组分灵活可调等特点，能打破片上光源发展受限的局面，从而成为研究热点。这种材料具有许多独特的特性，包括低非线性吸收、低的双光子吸收、无自由载流子吸收和超快响应时间［10-13］。目前，基于硫系材料的片上光源主要通过利用超短脉冲抽运硫系光波导产生超连续光谱（Supercontinuum， SC）来实现。

当光脉冲通过具有高度非线性的波导传播时，它们的时间和光谱演化不仅受到多种非线性效应的影响，还受到波导的色散特性的影响。所有的非线性过程都能产生新的频率，当脉冲强度足够时，频谱将变得非常宽，可以超过100 THz 的频率范围［14］，这种光谱极大展宽的现象被称为超连续谱。超连续谱的产生依赖于各种非线性效应及色散的相互作用，包括自相位调制（Self-Phase Modulation，SPM）、交叉相位调制（Cross-Phase Modulation，CPM）、孤子自频移（Soliton Self-Frequency Shift，SSFS）、级联拉曼散射（Raman Scattering）和四波混频（Four-Wave Mixing，FWM）等，它需要一个具有合适群速度色散（Group-Velocity Dispersion， GVD）的光波导以及一个靠近泵浦源中心波长附近的零色散点（Zero-Dispersion Wavelength，ZDW）。泵浦波长的选择在加宽超连续谱产生方面起着关键作用［15］。在大多数实验中，使用在反常色散区域中接近零色散点波长的泵浦脉冲来实现光谱加宽。当泵浦波长处于反常色散区时，光谱展宽的主要原因是孤子裂变或调制不稳定性［16］。近年来，用于产生近中红外超连续谱的泵浦光源主要是光参量振荡器（Optical Parametric Oscillators，OPO）和全固态激光器（Diode Pumped solid state Laser，DPL）［17-19］，这些激光器的优点，包括峰值功率高、脉冲宽度短以及光束质量极佳，都有助于高质量的超连续谱输出。但是，从实际角度看，这些系统结构复杂、占地面积大、价格昂贵，严重限制了其小型化和集成化的潜力。相比较而言，光纤激光器由于其高亮度、结构紧凑、良好的稳定性、较好的光束质量以及较低的成本而成为一种很有潜力的替代方案。

近年来，基于硫系玻璃的非线性光波导器件在近红外波段的SC 方面得到大力发展。2008 年，EGGLETON B J 团队成功制备As2S3脊型波导并首次进行波导色散调控，使得泵浦波长处于反常色散区域，其色散值为+29 ps/nm/km，计算得到其非线性系数约为10 W-1·m-1，以此为基础采用中心波长为1.55 μm、脉宽为610 fs、峰值功率为68 W 的光源对其泵浦，得到30 dB 带宽的SC 光谱输出范围为750 nm［20］。2010 年，澳大利亚国立大学GAI X 等首次在Ge11.5As24Se64.5硫系玻璃上制备了纳米线波导，获得了最高的非线性系数γ为136/W-1·m-1，产生的SC 光谱范围为1.2～1.7 μm［21］。2016 年，美国科罗拉大学MOLLY R 等利用电子束光刻制备了Ge28Sb12Se60波导，表征了其在1.55 μm 处非线性损耗约为0.014 cm/GW，同时采用脉宽为170 fs、重频为17.8 MHz、峰值功率为109 W 的脉冲泵浦该波导获得SC 光谱范围为1.43～1.85 μm［22］。2020 年南开大学SHANG H 等在Ge25Sb10S65波导上得到了0.85～2.2 μm 的SC 光谱输出，并将其作为光源监测了CCl4的浓度［23］。

本文拟采用常见的1.55 μm 激光泵浦As2Se3平面波导来获得 SC 输出，硒基材料的透过范围基本覆盖整个中红外窗口，而As2Se3的透过谱最远可以达到15 μm 左右，是产生中红外超连续谱的优良材料。As2Se3块玻璃材料在电信波段表现出较强的正常色散，零色散点在7.5 μm 附近，为实现高效的频谱展宽，泵浦波长必须在GVD 或接近零GVD 运行，因此零色散波长必须尽可能移动到C 波段区域附近，由于As2Se3波导具有很强的约束性，可以通过设计波导结构来调整波导色散以抵消材料色散，使得1.55 μm 附近的GVD 为零。

1 实验

1.1 波导制备

近年来，薄膜制备工艺也在不断优化，目前薄膜制备主要方式有溶胶凝胶法、化学气相沉积、热蒸发、磁控溅射以及脉冲激光沉积等。这些方法各有优势和不足，需根据材料性质选择相对应的制备手段。本研究使用的As2Se3材料有较低的熔融温度，因此采用热蒸发的方法来制备该薄膜。

热蒸发的工作原理是在真空腔内，利用电阻或电子束加热源将蒸发舟内的块状玻璃材料逐渐熔化并汽化成分子或原子形式，然后沉积在沉底基片上，整个过程可以通过调节蒸发源的温度以及衬底和蒸发源之间的距离来调整蒸发速率。不能单方面考虑薄膜沉积速率，因为较快的蒸发速率会使得薄膜表面颗粒物增加，而且组分很不均匀，所以需要探索最合适的蒸发速率以获得质量较好的薄膜。同时为了减少薄膜的散射损耗，需要将薄膜在150 ℃条件下退火5 h。随后使用电子束光刻和电感耦合等离子体的刻蚀方法得到所需波导。整个波导的制备流程如图1 所示。

图1 As2Se3波导制备流程Fig. 1 Fabrication process for As2Se3 waveguides

1.2 超连续实验

由于实验室1.55 μm 波长脉冲光源脉宽只有580 fs 左右，因此用于波导非线性测量的泵浦光源参数确定。波导长度均为10 mm，泵浦功率由30 W 到70 W。测试设备如图2 所示。从脉冲激光源输入的光通过偏振控制器选择TE 模式，由于要保持输入的泵浦激光的脉冲宽度一致，因此在测试过程中将泵浦激光的功率调至最大，然后通过功率衰减器调节输入波导前的功率大小，接着通过调节三维调节架来使得透镜光纤对准波导的端面，将脉冲光耦合到波导中，输入到波导中的不同功率大小可由功率计记录，最后光在波导中作用产生的SC 结果通过另一根透镜光纤耦合到光谱仪（Yokogawa，AQ6375）中。通过光谱仪（Yokogawa，AQ6375）测得该光源的中心波长为1 550.3 nm，半高全宽为11.5 nm；通过自相关仪（Femtochrome，FR-103XL）测量获得该光源的自相关轨迹，经计算得到其脉冲宽度为579 fs，脉冲重复频率为50 MHz。全程测试所用的光纤是美国康宁公司的 SMF-28e 单模透镜石英光纤。由于单模石英光纤在高功率输入时也存在一定的非线性效应，为了尽可能地减小光纤中非线性效应带来的影响，测试中所用输入输出端光纤长度控制在40 cm 左右。

图2 As2Se3波导超连续谱输出测试设备Fig. 2 Experimental setup for measuring SC generation in the As2Se3 waveguide

2 结果

2.1 色散调制

研究将采用条型波导结构，采用SiO2作为下包层，As2Se3为传输层，上包层为空气。图3 是As2Se3的折射率色散曲线，可以用Sellmeier 方程［24］拟合，即

图3 As2Se3折射率色散曲线Fig. 3 Refractive index dispersion curve of As2Se3

超连续谱的展宽主要依赖于非线性特性和色散两个光学参数，其中结构的色散D定义为

式中，c是真空中的光速，Re(neff)是有效折射率neff的实部。由于在计算中考虑到了Sellmeier 方程，所以结果中包含了材料色散和波导色散。

使用商业软件（COMSOL）进行优化，在图1 结构的基础上通过改变传输层宽度W和厚度H来调整色散。硫系材料的零色散点通常大于5 μm，通过改变波导的宽度和厚度来优化波导结构，以获得严格的约束模式，并将ZDW 移到更短的波长用以匹配1.55 μm 的泵浦激光波长。仿真结果如图4 所示，其中图4（a）、（b）分别是波导宽度W为500 nm 和厚度H为800 nm 时准TE 模和TM 模在1.55 μm 处的电场分布，很明显，准TE 模和准TM 模在波导中有很好的限制。

图4 色散仿真结果Fig. 4 Result for dispersion simulation

为了获得高非线性系数的波导，固定波导宽度为800 nm，分别计算了波导厚度从400 nm 到700 nm 的TE 模式和TM 模式的色散分布，如图4（c）、（d）所示，其中黑色虚线表示零色散波长的变化轨迹，黑色实线表示实验所用泵浦波长1.55 μm 的位置。从图4（c）可以看出，TE0模式中随着波导厚度的增加，ZDW 在1 500 nm 处基本没有变化，此时泵浦波长处于反常色散区域。图4（d）对于TM0模式来说，存在两个ZDW 且均随着厚度的增加往长波方向移动，第一个零色散点逐渐靠近泵浦波长。

计算不同宽度波导中色散分布情况，如图4（e）、（f）所示。图4（e）显示当固定波导厚度为500 nm，改变波导宽度从600 nm 到1 000 nm 时，TE 模式的ZDW 随着宽度的增加逐渐向泵浦波长靠近，在波导宽度为900 nm 左右时发生重合。而图4（f）中TM 模式ZDW 随波导宽度变化而变化的幅度不明显。从不同结构波导的色散调控结果可以看出，波导厚度在500 nm 以上时方便调节泵浦波长位于反常色散区域，同时为了获得相对较高的非线性系数，最终选择波导厚度为500 nm。

图5 给出厚度为500 nm 时不同宽度下波导中TE0和TM0模式所对应的有效折射率分布与波长的关系，从结果可以看出，调节波导的宽度和厚度处于亚微米尺寸以内时，所示波长范围内的TE0和TM0模式对应的有效折射率值基本都保持在2.0 以上，说明光在亚微米级别的As2Se3波导中传输时可以被很好地约束，同时也便于获得更高的非线性系数。

图5 不同宽度波导有效折射率Fig. 5 Effective refractive index distribution in waveguides with different width

图6 为厚度为500 nm、宽度分别为800 nm 和900 nm 波导中TE 模式和TM 模式下色散和有效模场面积Aeff以及非线性系数γ随波长的变化关系，水平黑色虚线表示零色散点的位置，垂直黑色实线表示实验中所用泵浦波长的位置。从图6（a）、（b）可以得到，波导宽度为800 nm 和900 nm 时TE 模式与TM 模式对应的零色散波长分别为1 479.11 nm、1 559.81 nm 以及1 302.75 nm、1 315.52 nm，其泵浦波长1.55 μm 处对应的TE模式的色散值分别为200.76 ps/nm/km、-23.94 ps/nm/km， TE 模式的色散值分别为883.74 ps/nm/km、818.25 ps/nm/km。图6（c）、（d）可以看出两种模式下的有效模场面积都随着波长的增加逐渐增加，非线性系数则相反。宽度为800 nm 和900 nm 的波导两种模式对应的泵浦波长处的Aeff和γ如表1 所示。综合考虑了TE 模式和TM 模式在泵浦波长1.55 μm 处的色散值以及非线性系数后，确定接下来波导非线性效应测量实验都基于TE 模式进行分析。所选波导厚度均为500 nm，宽度分别为800 nm 和900 nm。

表1 As2Se3波导1.55 μm 处的Aeff和γTable 1 Aeff and γ of the As2Se3 waveguide at 1.55 μm

图6 不同宽度波导仿真结果Fig. 6 Result for simulation of waveguides with different width

2.2 波导表征

按照所设计的波导结构参数用电子束刻写制备了相应的硫系波导，利用扫描电子显微镜和光学显微镜观察了波导的形貌，如图7 所示。从图7（a）中可以看出，波导排列整齐，刻蚀后波导表面光滑。从图7（b）中可以看出，波导的宽度均匀，写场拼接处连续无错位、断连。图7（c）电子扫描显微镜下的波导形貌显示本研究采用制备工艺制备的波导形态良好，侧壁几乎垂直。波导中几乎完美的侧壁可以有效地限制模场中的光，减少散射造成的损失。

图7 波导形貌表征Fig. 7 Characterization of the waveguide morphology

通过截断法用1 550 nm 激光测试长度分别为1.1 cm、2.1 cm 和3.2 cm 的波导的损耗，所得到的损耗数据和波导长度的关系用线性函数拟合，结果如图8 所示。可以看到，波导损耗约为1.44 dB/cm，通常情况下，硫系波导的损耗在0.5～2.6 dB/cm 之间，本文制备的波导损耗在这个范围内。同时拟合曲线与纵轴的截距大小约为4.77，因此波导的耦合损耗大致为2.4 dB/端面。可以通过改进工艺中的细节，降低表面粗糙度，从而进一步降低波导传输损耗，使本实验制备的硫系波导更好地应用于超连续谱光源中。

图8 波导损耗测试结果Fig. 8 Measurement result of the waveguide loss

2.3 SC 输出

进一步模拟和实验测量了该波导的超连续光谱。超连续谱是在拉曼效应、自相位调制、交叉相位调制、四波混频和孤子裂变等非线性过程以及色散的共同作用下发生光谱展宽的现象。影响其光谱展宽程度的因素主要包括波导的色散、波导长度、泵浦功率以及泵浦光的脉冲宽度等。由于实验室1.55 μm 波长脉冲光源脉宽只有580 fs 左右，因此用于波导非线性测量的泵浦光源参数确定。波导长度均为10 mm，泵浦功率由30 W 到70 W。结合模拟和实验测量表征As2Se3波导中的超连续谱的产生情况，其中涉及的光波主要基于TE 模式。

2.3.1 色散对超连续谱产生的影响

超连续谱的产生主要受到色散和各种非线性效应的共同影响，当泵浦波长处于反常色散区域，四波混频、光孤子非线性效应的转换效率会显著提高，更有利于光谱的展宽。图9（a）和（b）分别给出了宽度为800 nm 和900 nm 的As2Se3波导中模拟与实际测试产生的超连续谱。从图9（a）模拟结果可知，波导宽度为800 nm 时得到的输出光谱要比宽度为900 nm 时波导产生的输出光谱展宽得更明显，这主要是1.55 μm 的激光波长位于宽度为800 nm 波导的反常色散区域，在脉冲光的泵浦下，更有利于发生高阶孤子的裂变，同时也更容易发生高效的四波混频、拉曼效应和调制不稳定性等，在这些因素的共同作用下，更有助于波导中的超连续谱的展宽，图9（c）为宽度800 nm 波导光谱演变图。相反，1.55 μm 的激光波长位于宽度为900 nm 波导的正常色散区域，光谱只有微弱的展宽并且对称的现象，这里光谱的变化主要是自相位调制的作用，但是在正常色散区域泵浦，获得的输出光谱的相干性更好，因为在正常色散区没有调制不稳定性效应放大噪声。如果要想获得带宽更宽的超连续谱，则需要选择具有反常色散区域的波导尺寸。图9（d）为宽度900 nm 波导光谱演变图。由图9（b）实际测量结果可以得到类似的结论。

图9 不同宽度下波导的超连续谱输出结果Fig. 9 SC results of the waveguide with different width

2.3.2 泵浦光峰值功率对超连续谱产生的影响

模拟并测试了As2Se3波导在不同峰值功率的脉冲光泵浦下产生的超连续谱，结果如图10（a）和（b）所示。所用波导的宽度为800 nm。从图10（a）中可以看到随着输入到波导中的泵浦光峰值功率增加，超连续谱范围逐渐变宽，同时光谱也变的更加平坦。在理论模拟中继续增大泵浦光的功率，光谱会进一步展宽，但是结合实验制备和测量，峰值功率不可能一直增加，而且波导端面的解理好坏都会限制泵浦光的功率值大小。图10（b）为实际测量的输出结果，可知在峰值功率为70 W 时可以得到覆盖1.2～1.8 μm 的宽度约为600 nm 的超连续谱输出。另外图10（a）和（b）中峰值功率为30 W 和70 W 情况下的实际测量结果与模拟结果差别较小，但是峰值功率为50 W 时的实际测量结果与模拟有较大差距，分析其产生的主要原因是端面解理效果不佳导致实际输入到波导内的功率损失较大，从而没能更大效率地激发波导非线性，所以实验测量的超连续光谱长波和短波端与模拟的差别较大并不是光谱仪限制造成的。同时，因为每一次超连续光谱测量过程中，被测波导或多或少都会受到激光损伤，为了避免这种损伤的累积，图10（b）中不同泵浦功率下测量的光谱是在同一片上不同根波导中得到的，不同根波导的断面解理或形貌差异可能对结果有所影响。

图10 不同峰值功率下波导的超连续谱输出结果Fig. 10 SC results of the waveguide with different peak power

结合图10（c）～（e）的频率光谱演变可知，在泵浦功率较小时，光谱的展宽主要以SPM 作用为主。随着功率逐渐增大，TE 模式中的高阶孤子逐渐发生了分裂现象，此时SC 光谱的进一步展宽以孤子分裂作用为主。同时可以得到波导中发生孤子分裂的有效长度随着泵浦功率的增加而变短。

设计的As2Se3条型波导能在峰值功率为70 W 的激光泵浦下得到近600 nm 的谱展宽，与澳洲国立大学在Ge11.5As24Se64.5纳米线波导［21］和美国科罗拉大学在Ge28Sb12Se60波导［22］上得到的结果相比均有所突破。

3 结论

在本研究中通过色散调控设计了As2Se3波导的结构，使得其在1.55 μm 泵浦波长下拥有较小的反常色散值，并制备了高质量的As2Se3波导。利用脉冲宽度为579 fs、峰值功率为70 W 的脉冲在该波导中得到了覆盖1 200～1 800 nm 的SC 输出。结果表明，拥有高非线性且色散可调的As2Se3波导是实现片上超连续光源的良好候选材料。为了进一步拓宽SC 带宽，刺激长波长侧色散波和应用短脉冲作为泵浦将是关键。