超连续谱激光光源研究进展*

杨未强，宋 锐，韩 凯，侯 静

(1. 国防科技大学 前沿交叉学科学院， 湖南 长沙 410073；2. 国防科技大学 脉冲功率激光技术国家重点实验室， 湖南 长沙 410073)

超连续谱光源，被形象地称为白光激光，是一种新型激光器，同时具有普通光源(自发辐射光)的宽光谱特性和单色激光光源的方向性、高空间相干性、高亮度等特征。超连续谱的产生通常是指窄带激光入射到非线性介质后，入射激光在多种非线性效应(如调制不稳定性、自相位调制、交叉相位调制、四波混频、孤子自频移和受激拉曼散射等)和色散的综合影响下，光谱得到极大展宽的现象[1]。

1970年，美国Alfano等首次报道了超连续谱的产生[2-3]，利用皮秒激光泵浦固体非线性介质(BK7光学玻璃)，获得了光谱范围覆盖400～700 nm的超连续谱光源。早期超连续谱的产生主要集中在固体[1-4]、气体[5-7]和液体[8]等非线性介质中，不仅需要极高峰值功率的入射激光，而且由此获得的超连续谱光束质量较差，应用也受限。光纤可以很好地将激光约束在光纤纤芯中，增加激光与物质相互作用的非线性效应，降低超连续谱产生对激光功率的要求，提升输出光的光束质量，是超连续谱产生的理想介质。早在1976年，就有光纤中产生超连续谱的报道[9]，但是由于缺乏高功率脉冲光纤激光器和更有效的高非线性光纤，超连续谱激光光源研究进展缓慢。光子晶体光纤(Photonic Crystal Fiber, PCF)的发明和脉冲光纤激光器的性能提升，极大地促进了超连续谱的飞速发展[1]。PCF具有非线性系数高、色散灵活可调等优良特性，非常适合超连续谱的产生。1996年第一根PCF成功制备[10]，2000年贝尔实验室Ranka等首次报道了基于PCF的超连续谱激光实验研究[11]，获得了光谱覆盖400～1500 nm的高光束质量超连续谱光源，自此开启了超连续谱光源研究的新春天，该领域成为新的研究热点[1]。

经多年发展，超连续谱的产生已有多种解决方案，在泵浦选择上有连续波激光、纳秒激光、皮秒激光、飞秒激光等，产生超连续谱的非线性介质有PCF、普通光纤、增益光纤、软玻璃光纤等，超连续谱激光的光谱范围可以轻易覆盖可见至近红外波段，还可延伸至紫外、中红外波段，甚至远红外波段。超连续谱光源也获得了诸多实际应用，如光纤通信、精密时间及频率测量、光学相干层析成像和非线性光谱学等[12-16]。本文重点介绍以光纤为非线性介质的超连续谱研究进展情况。

1 可见光波段增强的超连续谱光源产生

可见光波段增强的超连续谱通常简称为可见光超连续谱，该类型光源在生物医疗成像领域有着重要应用，如光学相干层析成像、荧光共焦显微成像、相干反斯托克斯拉曼散射显微成像等。脉冲激光泵浦PCF是产生可见光超连续谱的常用方案，通常有三种增加可见光成分的基本方法：一是，通过PCF的物理结构参数，灵活改变光纤的色散特性，从而满足可见光产生所需的匹配条件；二是，通过改变PCF的掺杂材料，调整光纤的色散和非线性特性，促进可见光产生；三是，采用多波长泵浦PCF，充分利用自相位调制、四波混频等非线性效应产生可见光成分。也可综合使用几种基本方法来产生可见光超连续谱。

采用高空气比的PCF[17]、拉锥PCF[18]或级联PCF[19]都属于改变PCF结构参数提升可见光成分的方法。改变结构参数以及改变PCF的掺杂材料，都是为了调整光纤的群速度色散和非线性系数，使光谱在演化过程中更容易满足群速度匹配条件，以及获得更高效的非线性效应，从而有利于短波长光谱成分的产生。2008年，英国巴斯大学Stone等对比分析了不同结构PCF对可见光超连续谱产生的影响[17]。实验中使用的PCF参数和试验结果如图1所示。图1(a)为常规单模无截止(Endless Single Mode, ESM)光纤，图1(b)为高空气孔占空比光纤，两种光纤的纤芯尺寸均为4.7 μm，空气孔占空比分别为0.43和0.77。图1(c)为不同光纤的群折射率曲线，图中直线为不同输出功率下超连续谱的长波边界和短波边界的连线，图1(c)中的插图为超连续谱的短波边界。使用高空气孔占空比的PCF明显拓展了超连续谱向可见光展宽的程度，和常规的单模无截止PCF相比，高空气孔占空比PCF在长波长区域的群折射率曲线更为陡峭，更容易实现与短波长区域的群速度匹配，有利于光谱的蓝移。

(a) 单模无截止光纤(a) ESM fibe (b) 高空气孔占空比光纤(b) HNL fibe

(c) 群折射率曲线(c) Group index curves图1 不同结构PCF的群速度曲线和超连续谱产生结果Fig.1 Group index curves and supercontinuum generation for different structure of PCF

光纤中掺杂化合物可以提高PCF的非线性，如PCF中掺杂GeO2可以增强拉曼响应和克尔效应[20-21]，但掺杂使光纤的零色散波长红移，为有效产生可见光超连续谱，通常需要拉锥或特殊结构设计(如Y形芯)改变光纤参数。多波长泵浦方案中，可通过非线性晶体倍频产生多波长泵浦源，或者通过PCF四波混频获得多波长泵浦源后再级联另一种PCF产生可见光超连续谱[22]。

在遥感成像、遥感探测等领域，期望获得更高功率的超连续谱光源。为获得较高的非线性系数，用于产生超连续谱的PCF模场面积通常较小。而作为超连续谱产生的泵浦激光，为获得高功率需要选用较大模场面积的增益光纤。高功率超连续谱产生过程中选用的增益光纤与PCF的模场面积相差数倍甚至一个数量级以上。因此，为实现高功率超连续谱光源，不仅需要攻克高光束质量的脉冲光纤激光器、高性能光子晶体光纤设计与制作等关键技术，还需要解决大模场光纤与PCF的低损耗熔接问题，目前常采用的技术方案有光纤拉锥、PCF选择性空气孔塌缩、增加过渡光纤等[23]。当前，基于单芯PCF的可见光超连续谱输出功率已突破百瓦量级。2018年，中国工程物理研究院Zhao等基于单芯PCF实现了输出功率为215 W的可见光超连续谱光源，实验结构和输出光谱如图2所示[24]。实验采用功率为 556 W的皮秒脉冲光纤激光器泵浦一段纤芯直径为4.8 μm 的PCF，获得了输出功率为215 W的超连续谱，光谱覆盖480～2000 nm，首次报道了光谱覆盖500 nm以下可见光，输出功率超过200 W的超连续谱光源。

(a) 实验结构(a) Experimental setup

(b) 超连续谱输出光谱(b) Spectra of output supercontinuum图2 215 W的可见光超连续谱Fig.2 215 W visible supercontinuum

单芯PCF的模场面积较小，进一步提升功率的难度较大。从理论上讲，采用多芯PCF在大功率可见光超连续谱产生方面具有较大潜力，多芯PCF的有效模场面积大，容易实现与泵浦激光的模场匹配，可承受更高的功率，而且结构设计灵活，可获得有利于可见光超连续谱产生的色散特性。近年来，基于多芯PCF的可见光超连续谱输出功率得到了不断提升[25-28]。2017 年，国防科技大学Qi等以七芯PCF为非线性介质，获得了输出功率为80.7 W、光谱覆盖350～2400 nm的可见光超连续谱，实验结果如图3(a)所示，超连续谱在整个可见光波段的谱功率密度均大于 50 mW/nm[29]。图3(b)为实验中所使用的七芯PCF截面图，其空气孔直径、间距和占空比分别为3.33 μm、3.91 μm和0.85。

(a) 输出光谱(a) Output spectrum

(b) 七芯PCF截面图(b) Cross-section of seven-core PCF图3 基于七芯PCF的可见光超连续谱演化图Fig.3 Visible supercontinuum spectra evolution for a seven-core PCF

2 近红外波段超连续谱光源产生

近红外波段超连续谱光源是指输出光谱的主要成分处于0.8～2.5 μm之间的超连续谱。当前，产生近红外波段超连续谱的方式主要有以下三种：一是使用脉冲光纤激光器泵浦PCF或普通光纤；二是在脉冲光纤放大器中直接产生近红外超连续谱；三是用随机光纤激光器产生近红外超连续谱。

使用脉冲光纤激光器泵浦PCF产生近红外超连续谱[30-31]的实验方案与可见光超连续谱产生时的相同，但比可见光产生的限制条件少，不需要满足可见光产生时的群速度匹配。脉冲激光泵浦普通光纤也可以产生近红外超连续谱[32-33]，普通光纤的零色散点在1.3 μm左右，使用常见的1 μm波段脉冲激光作为泵浦源时，泵浦光处于正常色散区，拉曼效应和自相位调制会促使激光频率红移，产生近红外超连续谱。在大功率超连续谱产生方面，PCF也实现了数百瓦的超连续谱输出。2018年，中国工程物理研究院攻克了千瓦级皮秒脉冲光纤激光器、PCF高效耦合等技术难题，实现了全光纤结构、输出功率为563 W的超连续谱光源[34]。

在光纤放大器中直接产生超连续谱时，放大器的增益过程与非线性效应、色散效应共同作用促使光谱展宽，光谱展宽后处于增益范围内的新光谱成分会得到放大，从而又促进了非线性效应。该方案中，可以使用较大模场面积的增益光纤作为非线性介质，在大功率超连续谱产生方面极具潜力，掺镱光纤放大器[35-36](Ytterbium-Doped Fiber Amplifer, YDFA)、铒/镱共掺光纤放大器[37]和掺铥光纤放大器[38-42](Thulium-Doped Fiber Amplifier, TDFA)中均有超连续谱产生[1]。2013年，国防科技大学Song等基于掺镱光纤放大器实现了177 W的近红外超连续谱输出，掺镱光纤的纤芯直径为30 μm，输出超连续谱的10 dB光谱宽度为740 nm，输出结果如图4所示[43]。2019年，复旦大学Yao等基于掺铥光纤放大器实现了142 W的超连续谱输出，掺铥光纤的纤芯直径为25 μm，输出超连续谱的10 dB光谱宽度为615 nm，输出结果如图5所示[44]。

图4 基于YDFA的177 W超连续谱Fig.4 177 W supercontinuum in YDFA

图5 基于TDFA的142 W超连续谱Fig.5 142 W supercontinuum in TDFA

随机光纤激光器是一种新型的光纤激光器[45-48]，可利用光纤中的瑞利散射提供随机分布反馈，从而代替传统激光器的谐振腔结构，还可以利用被动光纤中的受激拉曼散射提供增益，具有结构简单、时域稳定等优点。2010年，英国阿斯顿大学Turitsyn等运用了一种开腔结构的随机激光器，利用光纤中的瑞利散射和拉曼效应实现激光反馈和增益放大，首次提出随机分布反馈光纤激光器概念[45]。近年来，随机光纤激光器发展迅速，在理论和实验研究上均取得了较大进展，在大功率光纤激光器研制方面，随机光纤激光器的输出功率已突破3000 W[49]。当前，利用随机光纤激光器产生超连续谱的研究尚处于起步阶段，但该方案作为一种高鲁棒性、高性价比的实现方案，具有很大的商业潜力。2016年，上海交通大学Tang等将随机光纤激光器作为泵浦源，研究了硫化物光纤中超连续谱的产生[50]。2017年，电子科技大学Ma等首次报道了随机光纤激光器中直接产生超连续谱的实验研究[51]，实验结构如图6所示。随机光纤激光器采用半开腔结构，中心工作波长为1365 nm的拉曼激光器为泵浦源，半开腔中光纤光栅的中心工作波长为1461 nm，被动光纤的长度约为16 km。当泵浦功率为3.177 W时，得到了20 dB宽度为250 nm的超连续谱输出，结果如图7所示。基于该方法，课题组还进一步优化了实验结果[52]。

图6 随机光纤激光器直接产生超连续谱的实验结构Fig.6 Experimental setup of supercontinuum generation seeded by random fiber laser

图7 随机光纤激光器中产生超连续谱的输出光谱Fig.7 Supercontinuum spectra based on random fiber laser

3 中红外波段超连续谱光源产生

中红外波段超连续谱并没有严格的定义，也有文献将2～2.5 μm波段的超连续谱称作中红外超连续谱。通常情况下，在军事领域将3～5 μm波段称为中红外波段。本文所指的中红外超连续谱是长波边超过3 μm的超连续谱光源。由于中红外波段的超连续谱光源处于大气传输窗口，涵盖众多分子的特征谱线[53]，在生物医学、环境监测和国防安全等领域有广阔的应用前景[54-55]，是当前超连续谱研究热点之一。普通石英(SiO2)光纤对于3 μm以上的光具有较大的传输损耗，中红外超连续谱的产生主要使用软玻璃光纤，常见的软玻璃光纤材料有：氟化物玻璃、亚碲酸盐玻璃和硫系玻璃[1]，不同光纤传输损耗曲线如图8所示[56]。中红外超连续谱产生的技术难点在于以下几个方面：一是高性能软玻璃光纤的制造；二是适合超连续谱产生的泵浦光源研制；三是软玻璃光纤的端面处理与低损耗连接。与石英光纤相比，软玻璃光纤呈现易碎、易断的脆弱物理特性，且材料的熔点较低，例如ZBLAN材料的熔点为455 ℃[57]，而石英材料的熔点高达1434 ℃，因此软玻璃难以实现和普通光纤的低损耗连接。

图8 不同材料光纤的传输损耗曲线Fig.8 Transmission loss curves of fibers with different materials

氟化物光纤拉制技术成熟，且材料的自聚焦阈值高于亚碲酸盐和硫系玻璃[56]，更适合高功率中红外超连续谱的产生；但由于传输损耗的限制，以氟化物光纤为非线性介质的中红外超连续谱长波边难以突破5 μm。用于产生中红外超连续谱的氟化物光纤主要有两类：ZBLAN光纤和InF3光纤。

2006年，美国威斯康星大学麦迪逊分校Hagen等首次提出了1.55 μm脉冲激光泵浦ZBLAN光纤产生中红外超连续谱的研究[58]，获得了光谱覆盖1.8～3.4 μm、输出功率为5 mW的超连续谱。2009年，美国密西根大学Xia等以ZBLAN为非线性光纤，首次获得了平均功率超过10 W的中红外超连续谱，输出光谱覆盖0.8～4 μm[59]。早期的研究中，中红外超连续谱产生的泵浦源主要为1.55 μm脉冲光纤激光器。近年来掺铥光纤激光器取得了快速的发展，与1.55 μm相比，2 μm波段更易获得高功率输出，且2 μm波长离中红外波段更近，因此基于2 μm脉冲光纤激光器提升中红外超连续谱的输出功率和长波长的功率比例成为新的尝试。2014年，国防科技大学Yang等以2 μm波段脉冲光纤激光器及放大器为泵浦源，以ZBLAN光纤为非线性介质，实现了平均功率为13 W、光谱覆盖1.9～4.3 μm的中红外超连续谱，实验方案及结果如图9 所示[60]。随后，北京工业大学Liu等采用类似方案，获得了功率为21.8 W、光谱范围为1.9～3.8 μm的中红外超连续谱[61]。2017年，国防科技大学Yin等进一步改进实验方案，实现了全光纤结构、输出光谱超平坦的15.2 W、1.9～4.2 μm中红外超连续谱[62]。

(a) 实验结构(a) Experimental setup

(b) 输出光谱(b) Output spectra图9 基于2 μm MOPA系统的高功率中红外超连续谱Fig.9 High power mid-infrared supercontinuum generation pumped by a 2 μm MOPA system

由于传输损耗的限制，基于ZBLAN光纤的超连续谱长波边限制在4.5 μm左右，InF3光纤与ZBLAN光纤具有相似的物理特性，但在4～5 μm波段的传输损耗较低。随着InF3光纤制造和处理技术的成熟，近年来以InF3为非线性介质产生中红外超连续谱的输出性能不断得到提升[63-66]。2018年，国防科技大学突破了石英光纤与InF3光纤的低损耗熔接技术(2 μm波长处的熔接损耗低至0.07 dB)，利用宽谱掺铥光纤放大器输出的2～2.5 μm宽谱激光泵浦InF3光纤，实现了平均功率为1.35 W、光谱覆盖范围为1.5～5.2 μm以及平均功率为4.06 W、光谱覆盖范围为1.9～5.1 μm的光谱平坦型中红外超连续谱[66]。

亚碲酸盐玻璃是指含有TeO2的化合物玻璃，大多数亚碲酸盐玻璃的透光范围和氟化物玻璃相近，但其非线性系数要高于氟化物[1]。由于亚碲酸盐材料中的OH-1振动吸收损耗问题(主要位于3～4 μm波段)难以解决，亚碲酸盐光纤在中红外波段的损耗要远大于氟化物光纤，这是长期以来亚碲酸盐光纤没有得到商业化应用的主要原因之一。通过脱水技术创新，减少材料中的OH-1含量是提升亚碲酸盐光纤传输效率的关键，近年来的研究中，通过掺入卤族元素降低OH-1吸收，可将亚碲酸盐光纤的吸收峰降至10 dB/m左右[67-68]。2013年，美国NP Photonics公司采用独特的脱水技术，制造出超低OH-1含量的亚碲酸盐玻璃，成功拉制出在可见光到中红外波段(0.6～4.5 μm)传输损耗均小于0.5 dB/m的高质量光纤，并以2 μm脉冲激光作为泵浦源，实现了输出功率为1.2 W，光谱范围为1～5 μm的中红外超连续谱[69]。2018年，吉林大学Yao等研制了低损耗的亚碲酸盐光纤，并利用2 μm波段飞秒脉冲光纤激光器作为泵浦源，实现了平均功率为10.4 W、光谱覆盖范围为0.9～3.9 μm的中红外超连续谱，证实了亚碲酸盐光纤实现高功率中红外超连续谱的潜力[70]。实验结构和输出光谱如图10所示，图10(b)中标注的功率为1980 nm飞秒激光器的输出功率，当飞秒激光器的功率为15.9 W时，超连续谱输出功率为10.4 W。

(a) 实验结构(a) Experimental setup

(b) 输出光谱(b) Output spectra图10 基于亚碲酸盐光纤的高功率中红外超连续谱Fig.10 High power mid-infrared supercontinuum generation in a Tellurite fiber

硫系玻璃包括单组分的As2Se3、As2S3、GeS2玻璃及含As、Sb、Se、He和S等的多组分玻璃[1]。硫系材料的零色散波长均在4 μm以上，普通硫系光纤难以找到适合超连续谱产生的泵浦源，以可以灵活设计色散特性的硫系PCF为研究对象，开展了大量的理论研究[71-77]。在实验研究方面，由于硫系光纤的损伤阈值要低于氟化物光纤和亚碲酸盐光纤，基于硫系光纤难以实现高功率激光，目前报道的基于硫系光纤的中红外超连续谱输出功率均在瓦量级以下[78-82]。2012年，美国海军实验室Gattass等报道了以阶跃型折射率As2S3硫系光纤为非线性介质，全光纤中红外超连续谱光源产生的实验研究，实现了输出功率为565 mW、光谱覆盖1.9～4.8 μm的中红外超连续谱[1,80]，为当时报道的基于硫系玻璃光纤产生中红外超连续谱的最高功率。此后的研究中，在功率提升上并没有大的突破。近年来，基于硫系光纤的中红外超连续谱在光谱拓展上取得了较多进展[83-89]，已有众多长波长边界超过12 μm的超连续谱产生的实验研究。例如文献[88]中，输出中心波长为5 μm的飞秒激光泵浦一段22 cm长的硫化物光纤，实现了输出光谱范围为2～14 μm的超连续谱(-10 dB内的光谱范围为3.2～12.1 μm)，实验结果如图11所示。

图11 飞秒激光泵浦硫系光纤产生超连续谱的光谱Fig.11 Spectra of supercontinuum generation in a chalcogenide fiber pumped by a femtosecond laser

4 结论

以上是对超连续谱激光光源研究进展的总结。随着光纤激光器的快速发展，以及高性能非线性光纤设计制造技术的成熟，超连续谱光源也在近年来得到了快速发展。目前，可见光和近红外波段超连续谱技术已经比较成熟，已有商用产品，在生物医学、非线性光谱学、精密测量等领域获得了实际应用。中红外超连续谱光源的产生方面，由于软玻璃光纤的物理特性脆弱，中红外非线性光纤的设计、制作与处理难度相对较大，目前相关研究还处于科学实验阶段，但在输出功率和性能方面也得到了很大的进展。未来，超连续谱激光光源在性能指标提升、光谱拓展与调控等方面将会得到进一步的发展，超连续谱光源的应用范围也将越来越广泛。