黄河金三角地区城市O3 污染的时空格局演变特征

靳 宁，王亚俊，李 丹，何 亮，王 成，李艳林

1. 山西能源学院资源与环境工程系，山西 晋中 030600

2. 中国环境科学研究院水生态环境研究所，北京 100012

3. 中国环境科学研究院，国家黄河流域生态保护和高质量发展联合研究中心，北京 100012

4. 国家气象中心，北京 100081

近年来随着中国城镇化进程的加快，城市人口的迅速增加导致能源消耗量持续增长，由此引发了诸多生态环境问题[1-2]. 中国作为世界上最大的发展中国家和增长较快的经济体之一，城市大气污染问题日益受到公众关注. O3和细颗粒物已成为影响城市环境空气质量的重要因素[3]. 2013 年国家实施大气环境保护措施以来，多数城市的PM2.5浓度呈现下降趋势，但O3浓度呈现明显的上升趋势. 这一现象在经济发达、人口密集的京津冀和长三角地区更为明显，当地的O3已超过PM2.5成为影响城市空气质量的首要污染物[4-5]. 继2020 年9 月中国向国际社会做出“碳达峰、碳中和”承诺后，党的二十大报告进一步指出“深入推进环境污染防治，持续深入打好蓝天、碧水、净土保卫战，基本消除重污染天气”. 因此，科学揭示O3浓度时空变化特征及污染状况，对于O3污染的有效防控具有重要的现实意义.

国内外针对O3的研究目前主要集中在以下几个方面：①研究内容上，主要关注O3浓度时空分布及演变规律，O3浓度化学组分特征及来源解析，O3浓度与气象、地形及社会经济活动之间的关系，O3浓度对人类健康的影响，PM2.5和O3污染协同控制等方面[6-10].②研究尺度上，涵盖了国家、省级、区域和城市等不同尺度[11-13]. ③研究区域上，国内O3的研究多集中在经济发达的京津冀、长三角、珠三角地区，对中西部地区的研究相对较少[14-17]. ④所用数据来源上，涉及地面、卫星遥感、无人机以及探空仪观测等方式[18].已有研究采用地面O3浓度监测数据在全球、国家、区域、省域及城市尺度开展O3时间和空间格局研究[19-21]. O3地面平台的观测设备易于维护和标定，能够进行长时间序列的定点观测，数据的稳定性和连续性较好，可以从小时、日、月、季和年等时间尺度揭示O3变化特征[6,22]. 受限于地面O3监测站点的数量，难以充分反映O3的空间变化特征[13]. 利用卫星遥感数据估算区域尺度O3浓度，可以有效弥补地面监测站点空间分布不足的缺陷[23]，揭示O3生成敏感区以及O3浓度的时空变化特征等[24-25].

目前国内外对中国区域O3污染的研究主要集中在经济较发达的地区. 2019 年习近平总书记明确提出将黄河流域生态保护和高质量发展上升为重大国家战略. 黄河金三角地区位于山西省、陕西省和河南省交界地带，受地形因素、气象条件、煤炭燃烧、工业污染及机动车尾气排放等多方面因素影响，该地区长期以来空气污染较严重，属于国家大气污染重点控制区域. O3污染主要来源于本地生成和外地传输，并受气压、能见度、温度等气象因素的影响[26]. 如王星等[27]利用地理探测器和后向轨迹模型定量分析自然因素及人为因素对关中地区O3造成的影响. 卢盛栋等[28]分析了太原南部城区O3浓度及其影响因子的变化特征. 宋晓伟等[29]采用潜在源贡献函数法对O3污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径进行了研究. 已有研究多集中在探索O3浓度在时间和空间上的变化，以及O3浓度与气象因子的简单关联，较少涉及地理及社会经济要素等对O3浓度分布的影响，以及对O3污染过程的统计分析. 因此，为了实现黄河金三角地区城市化高质量发展与生态文明建设的双重目标，迫切需要揭示该地区O3浓度的时空演变规律，厘清城市化和O3浓度变化之间的关系，提出针对性的防控措施. 明确黄河金三角地区污染过程的特点和分类，对于跨区域联合防治空气污染，降低O3污染的危害具有重要现实意义.

本文以黄河金三角地区为研究对象，融合地面站点监测以及卫星遥感反演的O3浓度数据，采用地统计分析和空间数据分析等方法，从年、季、月尺度开展O3浓度以及污染等级的时间和空间变化特征分析，揭示黄河金三角地区O3空间格局的总体波动. 研究成果将为黄河金三角地区城市群O3污染的区域联防联控提供有针对性的防治措施，也为黄河流域生态保护和高质量发展提供科学依据.

1 研究区概况及研究方法

1.1 研究区域概况

黄河金三角地区的地理位置为33°31′N～36°57′N、108°58′E～112°34′E，包含3 个省(山西省、陕西省、河南省)的4 个地级市(临汾市、运城市、渭南市、三门峡市)，共计47 个区县(见图1). 黄河金三角地区位于我国中西部地区的交界地带，在全国起到承东启西、贯通南北的作用. 据《2021 年中国统计年鉴》显示，该区域面积为58 010 km2，总人口为1 531.46 万，地区生产总值7 632.35 亿元，分别占全国的0.604%、1.084%和0.667%.

图1 黄河金三角地区地理位置Fig.1 Location of the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

1.2 数据来源

自2013 年起，全国空气质量自动监测站点的实时监测数据陆续对外发布. 考虑到不同站点观测数据的起始年份不一致，为了便于对比分析，该研究统一将O3浓度数据的起止时段设置为2015 年1 月1 日-2023 年2 月28 日，数据的时间分辨率为日. 逐日O3浓度数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台，包括临汾、运城、渭南和三门峡4 个地面站点. 此外，为了进一步分析O3的空间自相关性，收集了2022 年黄河金三角地区卫星遥感反演的逐月O3浓度格点数据(http://tapdata.org.cn). 同时收集了黄河金三角地区各区县2022 年GDP 数据以及逐月NPP (National Polar-orbiting Partnership)/VIIRS(Visible Infrared Imaging Radiometer Suite)夜间灯光数据(空间分辨率为1 km)，用于分析该地区O3浓度空间分布与城市经济水平和能源消耗之间的关系.

1.3 O3 污染等级划分

依据HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》，基于日最大8 小时滑动平均值将环境空气污染物O3标准浓度限值分别设置为100、160、215、265 和800 μg/m3.

1.4 数据处理方法

1.4.1 趋势分析

趋势分析通过对O3浓度数据时间序列数据进行一元线性回归，计算得到反映O3浓度变化的斜率. 斜率为正值代表O3浓度的变化呈增加趋势，斜率为负值则代表减小趋势. 对每个区县的O3浓度数据进行趋势分析后，绘制黄河金三角地区O3浓度变化趋势的空间分布图，揭示O3浓度增加或减小的区域.

1.4.2 污染过程统计

在对O3浓度数据进行时间和空间分析的基础上，采用热点分析识别具有统计显著性的O3浓度区域.利用ArcGIS 软件中的热点分析功能计算Z得分值.具有显著统计学意义的正Z得分值，Z得分值越高，O3浓度高值(热点)的聚集就越紧密；相反，具有统计学意义的负Z得分值越低，表明O3浓度低值的聚集越为紧密.

2 结果与讨论

2.1 黄河金三角地区O3 浓度的时间变化特征

2.1.1 年际变化特征

2015-2022 年黄河金三角地区4 个地市(临汾市、运城市、渭南市、三门峡市)O3年均浓度呈现两种变化趋势，2017 年临汾市和运城市的O3浓度(年均值均为120 μg/m3)明显高于渭南市和三门峡市(分别为100 和99 μg/m3). 2015-2022 年O3平均浓度表现为运城市(105 μg/m3)＞临汾市(103 μg/m3)＞三门峡市(97 μg/m3)＞渭南市(95 μg/m3). 临汾市和运城市的O3浓度变化具有一致的特征，均表现为2015-2017年O3浓度迅速上升，到2017 年达到最大值，之后O3浓度呈现逐年下降趋势，O3在该区域得到了较为明显的控制. 渭南市和三门峡市的O3浓度则呈现缓慢增加的趋势(见图2). 这与污染源的排放及分布状况、年际间气象条件的变化以及大气对O3等污染物的扩散能力等密切相关.

图2 黄河金三角地区四地市2015-2022 年O3 年均浓度变化趋势Fig.2 Average O3 concentrations from 2015 to 2022 for four cities in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

2.1.2 季节性变化特征

黄河金三角地区O3浓度总体呈现夏季(146 μg/m3)＞春季(113 μg/m3)＞秋季(83 μg/m3)＞冬季(59 μg/m3)的变化特征. 春季、夏季、秋季和冬季的O3浓度增加速率分别为2.8、2.3、2.6、2.0 μg/(m3·a). 整体上，春季和夏季O3浓度较高，秋冬和冬季O3浓度较低(见图3).黄河金三角地区O3浓度的变化与工业污染、机动车排放以及当地特殊的地形和气候条件密切相关[30-31].黄河金三角地区春季和夏季光照强，气温升高使得光化学反应活跃，致使O3浓度增加. 秋季和冬季太阳辐射与气温均不利于O3的光化学反应发生，且该地区冬季处于供暖期，容易产生雾霾，空气能见度低，紫外线辐射减少，因此O3浓度相比于夏季明显降低.

图3 黄河金三角地区O3 浓度季节性变化特征Fig.3 Seasonal variation of O3 concentrations in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

2.1.3 月变化特征

黄河金三角地区1-12 月四地市O3月均浓度变化趋势基本一致，整体上呈现5-9 月O3浓度值偏高，其余月份O3浓度值偏低的变化特征. 临汾市、运城市、渭南市和三门峡市O3浓度均在6 月最高(分别为172、161、147 和153 μg/m3)，12 月为最低(分别为39、50、38 和43 μg/m3). 2015-2022 年黄河金三角地区四地市的O3月均值呈现先增加后减小的变化特征，每年5-8 月的O3浓度较高，1 月、11 月和12月的O3浓度较低(见图4). 总体上，1 月、11 月和12月O3浓度月内波动幅度较小，数据分布较为集中；5-8 月O3浓度月内波动幅度较大，数据分布较为分散. 年际间，O3浓度高值所在月份的数据波动较大，O3浓度低值所在月份的数据波动较小.

图4 黄河金三角地区四地市O3 浓度月均变化特征Fig.4 Variations of monthly O3 concentrations for four cities in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

以2017 年为例，4 个地市1-12 月O3浓度的变化特征类似(见图5). O3浓度高值主要出现在5-9 月，其中运城市和三门峡市O3浓度最大值出现在上旬(分别为275、243 μg/m3)，临汾市和渭南市O3浓度最大值出现在中旬(分别为329、266 μg/m3).

图5 2017 年黄河金三角地区四地市O3 浓度时间变化趋势Fig.5 Temporal variation of O3 concentrations in four cities in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area in 2017

2.2 黄河金三角地区O3 浓度的空间变化特征

2022 年黄河金三角地区O3浓度变化趋势的空间分布如图6 所示. O3浓度最大值和平均值具有一致的变化特征，高值区域主要分布在沿东北到西南方向，低值区域分布在西北和东南部. O3浓度最小值的空间分布特征同最大值和平均值相反，高值区主要分布在沿东北到西南方向的两侧，低值区主要分布在沿东北到西南方向. 2015-2022 年黄河金三角地区O3浓度整体上呈现增加趋势，变化程度较大的区域位于临汾市东部和运城市中东部地区. 与已有关于京津冀、长三角城市群年均O3浓度的研究[14-16]相比，黄河金三角地区O3浓度明显偏低.

图6 黄河金三角地区历年O3 浓度的最小值、平均值、最大值和变化趋势(线性倾向率)的空间分布Fig.6 Spatial distribution of the minimum, average, maximum, and changes of annual average O3 concentrations in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

采用空间自相关分析方法对黄河金三角地区各县区的O3浓度进行空间自相关检验. 黄河金三角地区2022 年逐月的O3浓度热点分析结果表明，O3浓度空间局部相关性呈现周期性的变化规律. 西北部地区1 月和12 月热点显著区占多数，2-4 月和10-11 月冷点显著区占多数，其余月份不显著区占多数.1 月和12 月中部冷点显著区占多数，7-11 月临汾市东部和运城市中东部地区热点显著区占比依次为28.4%、16.9%、33.6%、27.3% 和16.9%. 3-10 月南部为冷点显著区，其余月份不显著区占多数(见图7).黄河金三角地区O3浓度的空间相关性变化特征与该地区的产业结构、能源结构、自然地理条件等均密切相关[29,32].

图7 黄河金三角地区2022 年1-12 月O3 浓度热点分析Fig.7 Hotspot analysis of O3 concentrations in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area from January to December in 2022

O3浓度与NPP/VIIRS 和GDP 的LISA 聚集结果表明，聚类地区的置信度均达到95% 以上，表明聚集结果具有可信度(见图8). 整体上，NPP/VIIRS 低聚集类型主要分布在研究区域北部的永和县、大宁县和隰县，空间上呈现块状分布，这3 个县的GDP、NPP/VIIRS 值和O3浓度均较低；永和县、大宁县和隰县的NPP/VIIRS-O3呈现低-低聚集模式，NPP/VIIRS值和O3浓度均较低；NPP/VIIRS-O3呈现高-低聚集的为尧都区和安泽县，这2 个地区NPP/VIIRS 值均较高，O3浓度均较低. GDP-O3呈现低-低聚集的为永和县、大宁县和隰县，这3 个县的GDP 和O3浓度均较低；GDP-O3呈现高-高聚集的为富平县、万荣县和平陆县，这3 个县的GDP 和O3浓度均较高；卢氏县的GDP-O3呈现低-高的聚集模式，表明卢氏县的GDP低而O3浓度高.

图8 黄河金三角地区O3 浓度与NPP/VIIRS 及GDP 的LISA 双变量聚集结果Fig.8 The LISA bivariate aggregation results for O3 concentration, NPP/VIIRS and GDP in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

2.3 黄河金三角地区O3 污染的时间变化特征

2.3.1 O3污染等级的年变化

基于HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》统计黄河金三角地区4 个地市2015-2022 年O3污染等级的变化情况，结果显示黄河金三角地区每年都有不同程度的污染日数，各污染等级天数平均值表现为优良(199 d)＞轻度污染(123 d)＞中度污染(46 d)＞重度污染(7 d)＞严重污染(0 d)，优良的天数占到54%以上(见表1). 黄河金三角地区4 个地市的污染等级具有一致的变化特征. 以运城市为例，2015-2022 年优良的天数介于154～300 d 之间(平均值为188 d)，轻度污染的天数介于63～170 d 之间(平均值为127 d)，中度污染的天数介于33～74 d 之间(平均值为53 d)，重度污染的天数介于0～23 d 之间(平均值为5 d)，严重污染的天数介于0～2 d 之间. 从逐年的变化趋势可知，黄河金三角地区轻度污染的天数呈增加趋势，优良和中度污染的天数呈减小趋势，其中中度污染天数下降趋势明显.

表1 2015-2022 年黄河金三角地区O3 污染天数Table 1 Statistical characteristics of numbers of O3 pollution days in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area from 2015 to 2022 d

2.3.2 O3污染等级的月尺度、季节尺度的变化特征

黄河金三角地区四地市O3污染的月变化具有一致的分布格局，整体上表现出金字塔的分布格局(见图9). 优良主要出现在1-3 月和10-12 月，轻度污染主要出现在4-5 月和7-9 月，中度污染主要出现在5-9 月，重度污染主要出现在6-7 月，严重污染主要出现在6-8 月，O3污染的高发期与太阳辐射强度、温度、边界层高度等有关. 各O3污染等级对应的天数表现为优良＞轻度污染＞中度污染＞重度污染＞严重污染，其中优良天数占到全年的50%以上. 以临汾市为例，优良天数最多的为12 月(31.0 d)，最少的为7 月(4.6 d)；轻度污染天数最多的为4 月(16.3 d)，最少的为12 月(0 d)；中度污染天数最多的为6 月(18.9 d)，最少的为1-2 月和11-12 月(均为0 d)；重度污染天数最多的为6 月(7.1 d)，最少的为1-4 月和10-12 月(0 d)；严重污染天数最多的为6 月(0.6 d).

图9 黄河金三角地区O3 污染等级月尺度的变化特征Fig.9 Variation characteristics of monthly O3 pollution levels in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

黄河金三角地区O3中度污染主要出现在夏季，轻度污染主要出现在春季和夏季，优良主要出现在冬季，具有明显的周期性波动特征；重度污染零星出现在夏季，严重污染在各季节均很少出现(见图10). 秋季和冬季太阳辐射与气温均不利于O3光化学反应发生，而春季和夏季光照强，气温升高使得光化学反应活跃，增加了O3浓度. 污染等级天数上春季表现为轻度污染＞优良＞中度污染，夏季表现为轻度污染＞中度污染＞优良，秋季表现为优良＞轻度污染＞中度污染，冬季表现为优良＞轻度污染＞中度污染. 2015-2022年春季、夏季的优良和轻度污染天数均呈现减少趋势，中度污染天数呈现增加趋势；秋季优良天数呈现减少趋势，轻度污染和中度污染天数均呈现增加趋势；冬季优良天数呈现减少趋势，轻度污染天数呈现增加趋势，中度污染天数无任何变化，均为0 d. 2015-2022 年优良天数表现为冬季(85 d)＞秋季(63 d)＞春季(35 d)＞夏季(15 d)，轻度污染天数表现为春季(47 d)＞夏季(43 d)＞秋季(22 d)＞冬季(6 d)，中度污染天数表现为夏季(34 d)＞春季(11 d)＞秋季(5 d)＞冬季(0 d).

图10 黄河金三角地区O3 污染等级的季节性变化特征Fig.10 Variation in the number of days in various pollution classes for seasonal average O3 concentrations in the Yellow River Golden Triangle Demonstration Area

O3污染具有明显的过程性，污染过程的发生频率、持续时间、峰值浓度直接影响污染事件发生的概率和污染等级. 该研究没有涉及O3污染的持续时间、峰值浓度的分析，后期将统计该地区污染过程的特征，以期为明确该地区重污染过程的特点、分类和发生机制提供必要的依据.

3 结论

a) 2015-2022 年黄河金三角地区临汾市、运城市、渭南市和三门峡市O3浓度呈升高趋势. O3浓度总 体 呈 现 夏季(146 μg/m3)＞春 季(113 μg/m3)＞秋季(83 μg/m3)＞冬季(59 μg/m3) 的变化特征. 1-12 月四地市O3月均值整体呈现5-9 月O3浓度高，其余月份低的变化特征.

b) 空间分布上，黄河金三角地区2022 年O3浓度最大值和平均值的高值区域主要分布在沿东北到西南方向，低值区域分布在西北和东南部，O3浓度最小值的空间分布特征与此相反.

c) 黄河金三角地区O3浓度空间局部相关性呈现出周期性的变化规律，1 月和12 月西北部地区热点显著区占多数，中部地区冷点显著区占多数；2-4 月和10-11 月西北部地区冷点显著区占多数，3-10月南部为冷点显著区. NPP/VIIRS-O3聚集区主要分布在该地区北部的5 个区县，GDP-O3聚集区零散分布在该地区的7 个区县.

d) 黄河金三角地区4 个城市2015-2022 年不同污染等级天数表现为优良＞轻度污染＞中度污染＞重度污染＞严重污染，优良占到54% 以上并呈减小趋势. 优良出现的天数表现为冬季(85 d)＞秋季(63 d)＞春季(35 d)＞夏季(15 d)；轻度污染出现的天数表现为春季(47 d)＞夏季(43 d)＞秋季(22 d)＞冬季(6 d)；中度污染出现的天数表现为夏季(34 d)＞春季(11 d)＞秋季(5 d)＞冬季(0 d).