基于光化学指示剂法研究华北平原臭氧生成敏感性及气象因素影响：以2021 年为例

刘冬晖，海尚飞，张玮航，高 阳，周 杨，赵园红，荆 琦，刘晓瑜，盛立芳*

1. 中国海洋大学海洋与大气学院，山东 青岛 266100

2. 中国气象局地球系统数值预报中心，北京 100081

3. 中国海洋大学，海洋环境科学与生态教育部重点实验室，深海圈层与地球系统前沿科学中心，山东 青岛 266100

作为一种高反应性和强氧化性的痕量气体，臭氧对大气环境与人体健康有着不利影响[1]. 近年来，我国城市地区大气臭氧污染问题逐渐突出，在发达城市地区臭氧浓度甚至出现快速上升和蔓延的态势[2-3].地表臭氧由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)通过光化学反应生成，臭氧浓度的积累与其前体物排放、光化学反应速率和气象条件等因素密切相关[4].研究表明，臭氧生成与其前体物浓度存在复杂的非线性关联[5]. 由于不同城市、地区臭氧前体物排放存在差异，所以影响臭氧生成速率的重要前体物具有显著的地域性特点[6]. 因此，判断区域臭氧污染的光化学特性，确定臭氧生成敏感性(OFS)的变化规律及影响因素，是开展臭氧精细化防治的重要前提.

目前诊断确定臭氧生成敏感性的主流方法有基于源排放的敏感性试验法和基于前体物浓度的指标计算方法. 基于前体物浓度数据的计算指标有光化学指示剂[7]、EKMA 曲线[7-9]、最大增量反应活性值[10-12]等，前体物浓度数据可以通过现场观测或由数值模式计算得到. 基于现场观测的方案由于采样周期较短、采样范围较小，难以实现对较大时空范围内臭氧生成敏感性的划分[13]. 数值模式的敏感性试验通过模拟不同排放情景，以臭氧浓度变化大小作为判断前体物敏感性贡献的依据[14]. 随着数值模式的不断完善和排放清单的更新迭代，时间序列长、空间范围广、分布连续的模式数据产品为研究大范围地区臭氧生成敏感性时空分布特征提供了数据保障与技术支撑[4]. 自1995 年Sillman 提出将H2O2/HNO3(质量浓度的比值)作为判断臭氧生成机制的指示剂以来，VOCs/NOx、HCHO/NO2、H2O2/NOx等指示剂也相继被应用到臭氧敏感性研究中[15-16]. 许多学者已经利用大范围的数值模式结果在我国中东部地区臭氧敏感性研究方面取得了一系列发现[15-17].

研究表明，发达城市地区的臭氧生成多受VOCs控制，而郊区、农村的臭氧以NOx-VOCs 协同控制或NOx控制为主[5,18-19]. 由于气象条件和前体物排放的差异，气象因素、人为源排放因素及二者的交互作用对近地面臭氧浓度的影响呈现出时间异质性，因此，即便是同一地区的臭氧生成敏感性也存在明显的日际变化特征[20]. 尤其在短期臭氧污染事件中，气象条件被认为是重要的诱发因素[15]. 不利的天气状况可能使臭氧敏感性发生改变，从而影响现有减排措施的效果.

本研究以WRF-Chem 模式结果数据为基础，使用指示剂方法分析华北平原城市群中臭氧敏感性的整体分布特征，探讨不同天气影响臭氧敏感性的关键气象因子，以增强对气象影响臭氧光化学的认识，为臭氧污染精准防控提供理论参考.

1 数据与方法

1.1 WRF-Chem 模式设计

本研究使用3.9.1 版本的区域气象-大气化学在线耦合模式(WRF-Chem)模拟臭氧前体物浓度变化及臭氧生成敏感性时空变化特征. 使用的主要参数化方案包括Noah 陆面过程方案[21]、MM5 Monin-Obukhov近地面层方案[22]、Morrison 微物理过程方案[23]、Grell-3D积云参数化方案[24]、YSU 边界层方案以及RRTMG 长波[25]和短波辐射方案[26]. 大气化学模块采用MOSAIC气溶胶化学方案和SAPRC-99 气相化学机制.

采用美国国家环境预报中心(NCEP) 第2 版气候预报系统(CFSv2)[27]0.5°×0.5°空间分辨率的6 h 预报数据作为气象场的初始条件和边界条件. 人为源排放清单来源于2017 年中国多分辨率排放清单模型(MEIC-2017)，水平分辨率为0.25°×0.25°. 生物源清单由WRF-Chem 中嵌入的2.04 版本陆地生态系统气体估算模型(MEGAN v2.04)在线计算得到[28].

WRF-Chem 模式模拟的范围包含中国大陆大部分地区. 模拟区域垂直分为35 层，采用地形追随坐标. 模拟区域的水平方向采用网格分辨率为36 km 的单层嵌套模式. 已有学者采用36 km 分辨率的单层嵌套模式研究华北平原空气污染，并获得了很好的模拟效果[29-30].

1.2 观测资料和模拟评估方法

1.2.1 观测资料

空气质量观测数据来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台，包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO 的小时浓度，时间范围为2021年4 月1 日-9 月30 日.

气象观测数据来自美国国家气候数据中心(NCDC，https://www.ncei.noaa.gov)，气象要素包括气温、气压、露点、风向风速、云量和降水量，时间范围为2021 年4 月1 日-9 月30 日.

VOCs 浓度数据是由青岛森天环境科技有限公司提供的连云港超级站(119.19°E、34.59°N) 观测数据. 该站点位于连云港市生态环境局，站点周围以居民住宅区及商业办公区为主，属于典型的城市站点.观测时间从2021 年1 月至12 月，监测物种包括30类烷烃、12 类烯烃、1 类炔烃、30 类卤代烃、25 类芳香烃以及17 类含氧类VOCs(共计115 种VOCs).

1.2.2 模拟评估方法

为定量描述WRF-Chem 模式结果的准确性，采用表1 所示统计指标评估模式模拟的气象条件及化学物质浓度. 其中，R表征模拟值与观测值之间变化趋势的吻合程度，其值越接近1，表明模拟效果越好；平均偏差(MB)、平均归一化偏差(MNB)、平均分数偏差(MFB)和平均分数误差(MFE)是4 个没有量纲的统计量，其值越接近0，表明模拟效果越好；MSE和RMSE 能够较好地反映模拟数据相对于真实数据的偏离程度，其值越小，表明模拟效果越好.

1.3 天气类型划分方法

参照气象业务中判断晴天、阴天、雨天的方式，基于WRF-Chem 模式模拟的低云、中云、高云云量数据和累计降水量数据，将天气类型划分为晴天、阴天、雨天三类. 其中，当总云覆盖率小于0.3 且日累计降水量为0 时，该日判断为晴天；当总云覆盖率大于0.3 且日累计降水量为0 时，该日判断为阴天；当低云覆盖率大于0.8 且日累计降水量大于10 mm 时，该日判断为雨天. 以每日单个格点为一个样本，共确定74 187 个样本，其中，晴天的样本数为44 317 个，阴天的样本数为16 091 个，雨天的样本数为13 779 个.

1.4 臭氧敏感性分区方案

本研究采用光化学指示剂方法研究臭氧生成敏感性的时空变化特征. 基于WRF-Chem 模式计算得到的VOCs/NOx、HCHO/NO2和H2O2/HNO3作为判别臭氧生成机制的依据，对比验证三类指示剂的识别结果，得到VOCs 与NOx控制区域划分.

对VOCs/NOx、HCHO/NO2和H2O2/HNO3三类光化学指示剂阈值取值的统计结果如表2 所示.HCHO/NO2光化学指示剂的阈值划分标准较为统一，且在中国东部地区有较为广泛的运用[37-39]. H2O2/HNO3指示剂阈值取值在不同地区存在显著差异，在早期研究中，学者常以0.2 作为H2O2/HNO3指示剂划分VOCs控制区与NOx控制区的过渡阈值(小于0.2 判定为VOCs 控制区，反之为NOx控制区)[31-32,40]；Zhang 等[33]在北美地区对这一指标进行全年模拟检验后，将其由0.2 修改为2.4；尽管Liu 等[16]经研究试验后进一步指出1.6 的阈值更适用于中国华东及华北平原地区，但仍与牛元等[35]在邯郸市的研究发现有所不同.HCHO/NO2与H2O2/HNO3光化学指示剂均使用臭氧生成过程中关键反应组分来替代臭氧前体物. 考虑到臭氧生成过程的复杂非线性特点，仅用单个反应组分指代全部的臭氧前体物必然存在一定局限性. 为此，基于VOCs/NOx判别臭氧生成敏感性近年来也得到广泛应用[8,36].

表2 VOCs/NOx、HCHO/NO2 和H2O2/HNO3 三类光化学指示剂阈值取值统计Table 2 Threshold statistics of VOCs/NOx, HCHO/NO2 and H2O2/HNO3 photochemical indicators

综上，本研究选用VOCs/NOx和HCHO/NO2光化学指示剂作为臭氧生成敏感性的判别依据. 当HCHO/NO2值＜1 时，认为网格处于VOCs 控制区；当HCHO/NO2值 为1～2 时， 处 于 协 同 控 制 区；当HCHO/NO2值＞2 时，处于NOx控制区. 当VOCs/NOx值＜4 时，网格处于VOCs 控制区；当VOCs/NOx值为4～8 时，处于协同控制区；当VOCs/NOx值＞8 时，处于NOx控制区. 同时对适用于本研究的H2O2/HNO3的取值范围进行探析. 在判断研究区月尺度和日尺度的臭氧生成敏感性时，采用一致的区分方案.

2 结果与分析

2.1 WRF-Chem 模式结果评估

将WRF-Chem 模式模拟的2 m 气温、2 m 相对湿度和10 m 风速与华北平原4 个主要城市(北京市、承德市、衡水市、连云港市)的观测数据进行比较，结果如图1 所示. WRF-Chem 模式很好地再现了2 m 气温和2 m 相对湿度的日变化特征，二者日均模拟值与观测值的相关系数(R) 分别高于0.9 和0.8，且均通过0.01 水平上的显著性检验. 对于风速，WRF-Chem模式模拟结果表现出与观测结果较为一致的变化趋势(R均高于0.5). 但在4-6 月期间，承德市风速模拟值出现高估，这可能归因于复杂的地形条件、分析数据的不确定性以及模式的参数化方案[41-44].

图1 2021 年4-9 月华北平原4 个城市气象要素的观测值与模拟值的时间序列Fig.1 Time series of observed and simulated meteorological elements in four cities in NCP from April to September in 2021

臭氧浓度日最大8 小时滑动平均(MDA8)模拟值的时空分布与观测值的比较结果如图2 所示. 从臭氧MDA8 的日均变化〔见图2(c)〕来看，臭氧MDA8模拟值的变化趋势整体上与站点观测结果保持一致(R=0.778). 臭氧MDA8 模拟值空间分布特征与站点观测结果基本相似，高值区集中分布于北京市、天津市、河北省南部、河南省北部、山东省西部、山西省东部地区. 计算臭氧MDA8 的模拟评估指标-MFB 与MFE，结果分别为-3.95% 和11.42%，符合Boylan 和Russell 提出的MFB＜±60%和MFE＜75%的评估标准[45].

图2 华北平原地区臭氧MDA8 观测值与模拟值的时空分布Fig.2 Spatial-temporal distribution of observed and simulated O3-MDA8 over NCP

为计算臭氧生成的敏感性，首先评估在连云港超级站位置WRF-Chem 模式模拟的臭氧前体物浓度.受站点检测物种范围的限制，参与评估的臭氧前体物包含二氧化氮(NO2)、乙烯(ETHE)、异戊二烯(ISOP)、烷烃(ALK3)、芳香烃(ARO1)、酮类(MEK) 和烯烃(OLE1)，NO2与各VOCs 浓度的模拟结果见表3. 结果表明，本研究WRF-Chem 模式模拟的VOCs 物种浓度结果较好，乙烯等VOCs 浓度的平均偏差与平均归一化偏差远小于国外文献报道值[46-47]，其他各类VOCs 浓度的模拟误差均处于合理范围内，对ETHE、ISOP、ARO1、MEK 和OLE1 的浓度有轻微高估，而对ALK3 浓度存在轻微的低估. 对于臭氧及其前体物浓度模拟的不确定性不仅来源于气象要素的模拟误差，更与排放清单密切相关，如人为活动水平、排放因子的不确定及VOCs 的活性缺失等[47-51].

表3 NO2 和VOCs 浓度模拟评估结果Table 3 Evaluation results of NO2 and VOCs concentration simulated by the model

2.2 O3-NOx-VOCs 敏感性的空间变化特征

受气象条件与前体物排放月际变化的影响，华北平原臭氧生成敏感性控制区会发生明显的周期性变化. 为更好地反映臭氧污染高发季敏感性控制区的空间分布特征，本研究利用VOCs/NOx、HCHO/NO2和H2O2/HNO3三种光化学指示剂划分臭氧敏感性分区，得到2021 年4-9 月的月际OFS 分区结果(见图3、图4、图5).

图3 基于VOCs/NOx 指示剂的华北平原2021 年4-9 月臭氧生成敏感性区划结果Fig.3 Region classification of OFS in NCP from April to September in 2021 based on VOCs/NOx indicators

图4 基于HCHO/NO2 指示剂的华北平原2021 年4-9 月臭氧生成敏感性区划结果Fig.4 Region classification of OFS in NCP from April to September in 2021 based on HCHO/NO2 indicators

图5 基于H2O2/HNO3 指示剂的华北平原2021 年4-9 月臭氧生成敏感性区划结果Fig.5 Region classification of OFS in NCP from April to September in 2021 based on H2O2/HNO3 indicators

根据VOCs/NOx光化学指示剂的分析结果(见图3)，4-9 月，OFS 控制区分布范围存在显著的月份差异. 4-7 月，VOCs 控制区与协同控制区范围逐渐缩小，而NOx控制区逐步扩大. 7 月，VOCs 控制区缩至最小，主要分布在唐山市-北京市-天津市、石家庄市-邢台市、潍坊市-淄博市-济南市等工业发达地带. NOx控制区则由西北向东南延伸至燕山山脉附近. 7-9 月，VOCs 控制区与协同控制区逐步扩大，北京市、天津市、河北省东南侧、河南省北侧及山东省大部分地区重新变为VOCs 控制区. 如图4 所示，HCHO/NO2光化学指示剂结果与VOCs/NOx指示剂结果基本相似，即4-9 月，VOCs 控制区均呈现先缩小后扩大的趋势，且工业中心地带的城市臭氧表现出对VOCs 更为敏感的特征. 观察H2O2/HNO3光化学指示剂结果(见图5)发现，当H2O2/HNO3过渡区范围设为0.8～1.6 时，该指示剂能识别出与前两种指示剂方法较为一致的OFS 空间分布特征.

为进一步说明华北平原高臭氧污染时段内OFS控制区的总体特征，按表4 所示标准将其分为五类高频控制区(Z_V、Z_N、Z_VT、Z_NT、Z_VTN)，对2021 年4-9 月逐日的OFS 控制区划分结果进行统计. VOCs/NOx、HCHO/NO2和H2O2/HNO3三种光化学指示剂方法得到的高频控制区的空间分布如图6所示.

图6 华北平原五类高频控制区的空间分布Fig.6 Spatial distribution of five types of high-frequency control areas in NCP

表4 五类高频控制区的判别标准及区域占比Table 4 The identification criteria and regional proportion of five types of high-frequency control areas

Z_V 控制区分布范围较小，基于VOCs/NOx、HCHO/NO2和H2O2/HNO3三种光化学指示剂所计算的平均区域占比仅为10.1%，主要分布在直辖市和地级市的中心城区及工业园区附近. 该类地区由于人为活动水平最高，机动车、工厂等排放有最多的NOx[52].大量NO2受OH 氧 化 生 成HNO3[5]. 但 缺 乏VOCs 氧化生成新的自由基，导致臭氧生成效率相对偏低，因此长期处于VOCs 控制[53]. Z_VT 控制区在华北平原的平均占比高达45.7%，臭氧污染严重的冀南、豫北、晋东和鲁西等大部分地区均处于Z_VT 控制区内. 该区域以Z_V 控制区为中心向外辐射，对应于人口分布较为密集的城镇村落地带，该类区域相比中心城区有较少的人为源前体物排放，相应地，天然源VOCs排放占比更高，从而导致OFS 受天然源VOCs 排放季节变化的影响增加[54-55]. 夏季大量天然源VOCs 排放会造成OFS 向NOx控制转变，因而在一段时期内会受NOx的影响更为显著[56]. Z_VTN、Z_NT 和Z_N控制区的平均区域占比分别为14.9%、19.2%和9.9%，其分布区域多为山地丘陵地带. 该地区人为活动较弱，区域内人为排放的NOx与VOCs 较少，但存在大量的天然源VOCs 排放，使得VOCs/NOx值常高于典型阈值[8,36]. 总体上，上述结果与已有研究基本一致，即我国农村或偏远地区多处于NOx控制区，而城市臭氧生成敏感性大多为VOCs 控制区或过渡区基本类似[18-19,55]. 但本研究使用的这种长时段下的高频控制区划分方法，可以弥补短期臭氧污染日下研究结果时间代表性的不足，找出臭氧污染高发季中局部地区特有的臭氧生成规律. 基于三种光化学指示剂方法计算得到的高频控制区表现出较为一致的空间分布特征，后续讨论将以VOCs/NOx结果为基础做进一步分析.

2.3 O3-NOx-VOCs 敏感性的时间变化特征

2021 年4-9 月五类高频控制区内OFS、VOCs浓度及NOx浓度的变化情况如图7 所示. 可以发现，Z_V 控制区的VOCs 环境浓度与NOx环境浓度均为最高，而Z_N 控制区的VOCs 环境浓度与NOx环境浓度最低. 从Z_V 控制区逐步过渡至Z_N 控制区，VOCs 浓度与NOx浓度不断降低，而VOCs/NOx值不断升高. Z_V、Z_N、Z_VT、Z_NT、Z_VTN 五类控制区内的OFS 平均值依次为2.55、4.28、7.08、11.39 和31.04. 产生这种现象的主要原因：从Z_V 控制区到Z_N 控制区，人为活动强度由强到弱，人为排放的VOCs 与NOx浓度不断降低，而VOCs 人为排放占总排放的比例远小于NOx占总排放的比例，因此，相比Z_V 控制区，Z_N 控制区的臭氧生成对NOx更为敏感(即VOCs/NOx值更高).

图7 2021 年4-9 月五类高频控制区内的VOCs/NOx 值时间序列Fig.7 Time series of VOCs/NOx value in five high-frequency control areas from April to September in 2021

从日变化趋势来看，Z_V 控制区VOCs/NOx值和NOx浓度的变化幅度均较小，VOCs 浓度的变化幅度较大，VOCs/NOx值长期低于过渡阈值4，臭氧生成主要受VOCs 控制. 在Z_VT 控制区中，VOCs/NOx值日变化波动增大，OFS 在4-5 月及9 月主要受VOCs 控制，6-8 月则处于协同控制. Z_VTN 控制区的OFS 表现为4 月、5 月受VOCs 控制，6 月至8 月中旬VOCs/NOx值升高，臭氧生成转变为NOx控制，8 月下旬至9 月又处于协同控制. Z_NT 控制区OFS的日变化趋势与Z_V、Z_N、Z_VT 三类分区高度相似，臭氧生成交替处于协同控制与NOx控制. Z_VTN控制区的OFS 则长期受到NOx控制.

此外，Z_V、Z_N、Z_VT、Z_NT 四类分区中VOCs/NOx值与VOCs 浓度的日变化趋势保持基本一致，与NOx浓度变化没有较大关联. 由此推测，OFS 的日变化受VOCs 浓度的影响更大，受NOx浓度的影响较弱. 以往研究[57]表明，VOCs 浓度的日变化受到局地气象条件的显著影响. 这意味着OFS 的日变化波动大概率也是由气象条件所造成.

2.4 不同天气下OFS 变化的气象因子分析

按照2.3 节的方法判断华北地区每个网格的天气状况. 各类分区中晴天、阴天、雨天的统计结果如表5 所示. 为直观展现华北地区不同天气下OFS 的变化特点，绘制了Z_V、Z_VT、Z_VTN、Z_NT 四个控制区的VOCs/NOx值分布情况(见图8)，但是没有考虑Z_N 控制区(因为Z_N 控制区主要分布在人为活动水平较弱的高原山地，地区臭氧污染水平较低，研究意义不大). 由图8 可见，四类高频控制区内VOCs/NOx值的最小值差异不大，但其平均值、四分位数和最大值都存在雨天＞阴天＞晴天的现象. 因而，OFS 在阴雨天更容易发生由VOCs 控制区向协同控制区以及协同控制区向NOx控制区的转变.

图8 不同天气下四类高频控制区内的平均VOCs/NOx 值Fig.8 Average VOCs/NOx value in four high-frequency control areas under different weather conditions

表5 五类高频控制区内的三种天气类型的样本量Table 5 Samples of three weather types within five highfrequency control areas

为进一步探究不同天气状态下影响OFS 的关键气象因子及其作用效果，分别计算四类分区中日均VOCs/NOx值与温度、气压、风速、相对湿度及降水量5 种气象因子的皮尔逊相关系数(见表6). 结果显示，Z_V、Z_VT、Z_VTN 和Z_NT 四类分区中，VOCs/NOx值的日变化与温度、相对湿度和降水量均呈正相关，与气压和风速均呈负相关，以上都通过0.01 水平上的显著性检验.

表6 五种气象因子与VOCs/NOx 值的相关性Table 6 Pearson correlation coefficient between five meteorological factors and VOCs/NOx value

温度与VOCs/NOx值的强烈正相关(R均大于0.79)可能归因于亚硝酸(HONO) 及O3等光解反应的加速[58-59]. 当环境温度升高时，往往太阳辐射较强，更强的短波辐射使得更多的前体物光解，进而导致环境中OH 自由基和HO2自由基浓度升高，提高大气氧化能力，使研究区域内臭氧生成速率对NOx的敏感性进一步升高[60].

相对湿度的增加使研究区内的臭氧生成趋向于NOx控制. 这一方面归因于VOCs 与NOx在水汽中的溶解度差异，较高的相对湿度利于NO2向硝酸盐的转化[61]，降低NO2环境浓度，进而减缓臭氧的化学生成；另一方面，水汽的增加会导致OH 自由基浓度的增加，进而提高臭氧生成速率对NOx的敏感性[62]. 降水量对VOCs/NOx值的影响与相对湿度类似，而降水量的增加会引起H2O2的沉降，减少OH 自由基的生成，因此，相比于相对湿度，降水量与VOCs/NOx值的相关系数有所偏低.

气压与VOCs/NOx值的相关系数为负，局地气压相对较高，通常伴有下沉气流，对应了当地晴朗天气.而气压较低时，则更多地对应了阴雨天气，高湿多雨的气象条件使得大气环境更利于产生OH 自由基而非NOx.

风速与VOCs/NOx值表现为负相关关系. 随着风速的增加，华北地区的臭氧生成速率变得对VOCs 更为敏感，推测这与前体物的本地贡献与传输贡献有关. 风速大，意味着前体物浓度的本地贡献减弱，而区域传输作用增强. 基于北京市臭氧来源解析的研究发现，VOCs 的本地源排放贡献率(51.1%～75.8%) 高于NOx的本地源排放贡献率(39.7%～46.4%)，相比VOCs浓度，NOx浓度更易受非本地排放的输送影响[58]. 因而，区域传输的NOx通量也相应更大，相对较低的VOCs 浓度一定程度上抑制了臭氧的生成，使其表现为对VOCs 更为敏感.

基于四类高频控制区提取的不同天气类型样本数据，探究各分区中不同天气下影响OFS 变化的关键气象因子. VOCs/NOx值与温度、相对湿度及降水量的散点图分布结果(见图9)显示：2021 年4-9 月，温度或相对湿度的升高均有利于VOCs/NOx值的增加，但在不同天气状态下其作用效果并不相同. 在晴天时，由于相对湿度普遍不高，因而温度对OFS 的影响更大，当相对湿度处于40%～80% 之间时，高温会明显导致VOCs/NOx值的升高；在阴天时，随着相对湿度的增加，VOCs/NOx值随温度升高而增大的幅度也由此变大. 因此，同时满足高温高湿的条件将更利于臭氧敏感性由VOCs 控制向NOx控制转变. 雨天时相对湿度普遍较高，当相对湿度足够大(接近100%)时，即使不满足高温的条件，VOCs/NOx值依旧能升到较高水平. 但当雨量较大时，反而会使VOCs/NOx值降低，这可能与降水对污染物清除作用有关[63].

此研究结果还存在一定的局限性. 首先，该研究中划分天气状况的气象数据均为WRF-Chem 模式模拟结果，与实际的天气状况存在一定偏差；其次，由于尚未更新人为源排放清单数据，本研究所使用的仍为2017 年的人为源排放清单数据，这可能导致部分地区VOCs/NOx值的高估或低估，进而造成OFS 判别的误差. 因此，不同天气下OFS 的气象因子影响还有待进一步研究.

结合我国现有的天气预报预测工作，本研究可为未来的减排控制提供以下建议：当臭氧联防联控区出现连续高温的晴天时或出现高温高湿的阴雨天时，臭氧对NOx的敏感性会有所增强，因而要采取措施加强对NOx排放的控制，以抑制臭氧浓度的进一步升高；而当臭氧联防联控区预计出现凉爽天气或连续雨天时，臭氧将表现出对VOCs 敏感性增强的趋势，应尽量减少人为VOCs 排放.

该研究还存在一定的局限性. 首先，该研究中的大气臭氧数据均来源于固定监测站点，与个体实际的大气臭氧暴露存在一定偏差；其次，由于目前中国尚无统一的统计生命价值的权威数据，笔者基于文献数据来推算各省份统计生命价值数值，这可能导致对健康经济损失的低估或高估，未来还需要探索中国的统计生命价值标准；最后，由于采用的暴露-反应关系是从已有研究中得到的，将其直接用于我国大气臭氧的 COPD 疾病负担评估可能会低估大气臭氧暴露相关的 COPD 健康经济损失. 综上，大气臭氧暴露导致的 COPD 的健康经济损失还有待进一步研究.

3 结论

a) 华北平原臭氧生成敏感性(OFS)在空间上存在明显的月际变化. VOCs 控制区与协同控制区的面积在4-7 月缩小，在7-9 月扩大，NOx控制区面积变化相反. 唐山市-北京市-天津市、石家庄市-邢台市、潍坊市-淄博市-济南市等中心城市地带长期处于VOCs 控制区. 从中心城区到近郊城镇再到远郊乡村，臭氧生成由主要受VOCs 控制转变为受VOCs和NOx共同控制，再逐渐过渡到主要受NOx控制.

b) 华北平原大部分地区，VOCs/NOx值的日变化趋势基本一致，变化幅度的差异使得臭氧生成的敏感性有所不同. VOCs/NOx值的日变化规律与VOCs 浓度变化相似，反映出OFS 受VOCs 浓度的影响更大，而受NOx浓度的影响较弱.

c) 在华北平原大部分地区，阴雨天更容易发生OFS 由VOCs 控制区向协同控制区及协同控制区向NOx控制区的转变. 晴天时，温度对OFS 的影响更大，当相对湿度处于40%～80% 之间时，高温明显导致VOCs/NOx值的升高. 阴天时，同时满足高温高湿的条件将更利于OFS 由VOCs 控制向NOx控制转变.雨天时，如果相对湿度足够大(接近100%)，即使不满足高温的条件，VOCs/NOx值也能达到较高水平；但当降雨量较大时，VOCs/NOx值则出现降低.