合肥市颗粒物和气象条件对大气能见度的影响研究

赵旭辉,张付海,王含月,朱 余

安徽省生态环境监测中心,安徽 合肥 230071

大气能见度一般指视力正常的人能从天空背景中看到目标物的最大水平距离,是表征大气透明度和环境质量的重要指标之一,也是反映公众对大气环境质量感知情况的最直接指标[1]。大气能见度不仅能反映环境空气质量状况,而且与人们的日常生活息息相关[2]。例如,在过去50年中,洛杉矶、伦敦、北京等城市都遭受了空气污染事件的影响,导致能见度降低,影响交通运输,甚至引发重大交通事故,造成一定的生命和财产损失[3-5]。因此,国内外研究学者相继开展了一系列大气能见度变化趋势及其影响因素研究工作,希望能为提高城市大气能见度、改善城市大气环境质量提供科学依据。

众多研究表明,气象条件变化是引发能见度下降的外部原因,而大气环境污染是造成城市大气能见度下降的根本原因[4,6-7]。在气象条件变化方面,CHEN等[8]研究发现,当相对湿度大于90%时,能见度降低主要受相对湿度的影响,颗粒物可通过吸湿性增长来增加消光系数,从而降低大气折射率;毛卓成等[9]发现,风速和温度等气象参数是通过稀释大气污染物或改变大气稳定度来间接影响大气能见度的,影响程度相对较小。在大气环境污染方面,环境空气中的高浓度大气颗粒物可以通过消光作用显著降低大气能见度[10];MOLNR等[11]的研究表明,粒径小于1.0 μm的超细颗粒物对太阳辐射的散射贡献率高达82%,吸收贡献率占7%。此外,有研究发现,颗粒物中的化学组分有机碳(OC)、元素碳(EC)等]是影响大气颗粒物消光作用的主要因素,颗粒物的化学组分结构同样会显著影响能见度[12]。例如,洪盛茂等[13]通过对散射系数和黑碳(BC)浓度等进行研究,发现霾天和非霾天的消光特性(散射系数和吸收系数)均呈早晚双峰特征,能见度则呈双谷特征。综上,颗粒物的吸湿特征、化学组分、粒径分布、BC浓度、散射系数等因素均会影响大气能见度,因而亟需对此开展系统分析[14]。

近年来,我国大气污染类型逐渐转为以PM2.5和O3污染为主要特征的复合型污染,表征颗粒物污染的PM2.5和PM10等指标显著降低[15],大气环境质量持续改善,但低能见度事件仍然频发、多发且时常发生在颗粒物指标相对较低的非污染时段,导致公众对环境质量改善程度的感知偶尔与颗粒物浓度监测结果存在一定的矛盾。以合肥市为例,合肥市地处江淮之间,是长三角城市群的副中心城市,近年来环境空气质量改善显著(2021年合肥市PM2.5浓度同比2015年下降49.2%),但低能见度污染事件仍偶有发生,能见度改善程度相比部分北方城市[16-17]和周边城市[2]存在一定的差距。此外,目前仍缺乏针对江淮地区气象因素、颗粒物组分及消光特性等因素对能见度影响的具体研究[18]。因此,本文选取2019—2021年合肥市气象参数、颗粒物浓度、颗粒物化学组分、颗粒物散射系数、颗粒物粒径谱等逐小时观测数据,系统分析造成合肥市能见度改善相对较慢的具体原因,以期为江淮地区实现大气能见度改善和精准污染防治等提供科学依据。

1 研究方法

1.1 监测方法

1.2 分析方法

运用SPSS软件,通过Spearman相关性分析法对大气能见度的影响因子进行分析,利用相关系数(r)衡量两个变量之间的相关程度。相关研究显示,环境气象因子与大气能见度呈良好的幂函数关系[14,19]。通过分别建立幂函数拟合方程,获得影响大气能见度的主要因子。R2是指拟合优度,表示回归方程对观测值的拟合程度[19]。

消光系数是光波在大气中传输的过程中,由环境中的气体、液滴和颗粒物对光辐射产生的吸收、散射等作用造成的能量衰减,包括分子吸收、分子散射、气溶胶吸收和气溶胶散射[20],计算方法如公式(1)所示[21]：

σext=σsp+σap+σsg+σag

(1)

式中：σext为大气消光系数,Mm-1;σsp为颗粒物散射系数,Mm-1,由浊度仪直接测得;σsg为干洁大气散射系数,一般取值13 Mm-1[22];σag为气态污染物吸收系数,Mm-1,一般仅考虑NO2吸收;σap为颗粒物吸收系数,Mm-1,一般通过经验公式计算得到[23],具体见公式(2)。

σap=a×C+2.23

(2)

式中：a为比吸收系数,取8.28 m2/g;C为BC质量浓度,μg/m3。

(3)

式中：n代表粒径级数,本文共采用46个粒径级数,对应的粒径范围为0.523～12.846 μm;Di代表第i个粒级对应的粒径值;Ni代表第i个粒级对应的颗粒物数浓度,个/cm3。

2 结果与讨论

2.1 能见度总体概况

2019—2021年,合肥市年平均能见度分别为13.4、14.3、14.2 km,总体呈上升趋势。从能见度的季节变化特征来看(本研究以3—5月为春季、6—8月为夏季、9—11月为秋季、12月—翌年2月为冬季),合肥市能见度在季节上的变化呈现夏高冬低的特征,其中夏季能见度比冬季高42.7%～121.1%(表1)。这与CHANG等[25]发现的在1973—2017年,冬季均是北京市能见度最低的季节的研究结论一致。其原因可能是合肥市冬季低温、高湿、小风的气象条件有利于颗粒物的累积,颗粒物消光作用显著,从而导致能见度明显低于其他季节。此外,相关性分析表明,合肥市各个季节的能见度均与相对湿度相关程度最高。从春季到夏季,能见度与颗粒物浓度的相关程度略有降低,但与平均温度、风速的相关程度明显增强(表2)。这可能是由于风速较小时,污染物容易累积且相对湿度较大,导致能见度降低;而天气晴朗时,强对流天气往往对应着风速较大且相对湿度较低,使得污染物快速扩散,能见度明显提高[26]。进入秋冬季,PM2.5浓度以及相对湿度成为影响合肥市能见度的直接因素。从能见度的日变化特征来看,2019—2021年合肥市能见度日变化呈单峰形。其中：能见度最低值一般出现在06：00—07：00(低于10.0 km),对应的相对湿度高达90%,PM2.5浓度峰值达到了42 μg/m3;其后,随着气温的升高,相对湿度逐渐减小,能见度逐渐提高,一般在15：00—17：00出现能见度高值(超过18.0 km);之后,随着相对湿度和PM2.5浓度的升高,能见度逐渐降低(图1)。

图1 2019—2021年合肥市能见度、相对湿度、PM2.5浓度日变化

表1 2019—2021年合肥市不同季节能见度和颗粒物质量浓度统计

表2 2019—2021年合肥市能见度与影响参数的相关性

此外,与2019年相比,2020年和2021年合肥市平均能见度分别提高了6.7%和6.0%,低能见度(小于10 km)天气的出现频率分别降低了3.7、1.9个百分点。与此同时,相比2019年,2020年合肥市PM10、PM2.5、PM1.0浓度分别下降了17.6%、18.2%、19.0%,2021年分别下降了7.4%、27.3%、14.3%。能见度的改善速度显著滞后于颗粒物浓度的降低速度,可能是因为造成低能见度事件的原因较为复杂。例如,研究表明,环境空气中的水汽本身具有吸光作用,高湿条件会增强水汽的吸光性,从而直接影响能见度[27]。同时,大气颗粒物吸收水汽后,粒径会增大,导致颗粒物的消光特性增强,进而降低能见度[27]。PM2.5浓度下降幅度明显高于能见度改善程度,表明能见度与颗粒物浓度之间不是线性相关。因此,合肥市能见度变化可能受气象参数和颗粒物浓度等多种因素的共同影响。

2.2 能见度的影响因素

2.2.1 气象因素对能见度的影响

通过对能见度与气象因素进行相关性分析发现,合肥市能见度与相对湿度呈显著负相关(r=-0.699,P<0.01),且能见度与相对湿度的相关程度(绝对值)比与颗粒物浓度的相关程度高15.5%～219.2%,表明相对湿度是直接影响合肥市能见度的主要因素之一。相对温度可能主要通过影响颗粒物的吸湿增长改变其消光特性,进而影响大气能见度[16]。由幂函数拟合方程可知,相对湿度与能见度拟合方程的回归参数大于其他参数,表明能见度对相对湿度的敏感性相对较高(表3)。此外,合肥市能见度与平均温度、风速呈现一定程度的正相关关系(0.283≤r≤0.496,P<0.01),且能见度与平均温度的相关程度比与平均风速的相关程度高75.3%。对比各参数拟合方程可知：风速的R2值明显低于温度和相对湿度,表明能见度与温度、相对湿度的方程拟合程度更好;相对湿度的回归参数分别是平均温度、风速的107倍、42倍,说明平均温度、风速对能见度的影响程度较小,两者可能通过改变大气污染状况间接影响大气能见度(表3)。

表3 2019—2021年合肥市能见度与颗粒物浓度、气象参数的拟合方程及相关性统计

2.2.2 颗粒物浓度对能见度的影响

为更好地反映PM2.5浓度与能见度的关系,按照不同的相对湿度范围(≤40%、>40%～50%、>50%～60%、>60%～70%、>70%～80%、>80%～90%和>90%)对能见度和PM2.5浓度进行统计分析。

由图2可以看出,相对湿度大于80%的点大多数分布在左下方(能见度小于15 km)。另外,随着相对湿度的增加,拟合曲线向能见度低于10 km的方向移动,说明高相对湿度明显降低了能见度。当相对湿度范围在>60%～70%时,能见度与PM2.5浓度的相关性最好。此时,以10 km能见度来确定PM2.5浓度阈值,结果为66 μg/m3,即：当PM2.5浓度低于66 μg/m3时,降低PM2.5浓度能显著提高大气能见度;反之,对能见度的改善效果不明显。王继康等[14]研究发现,相对湿度在40%～90%时,南京和武汉能见度与PM2.5浓度的相关性较大,相关系数在0.800左右,略低于北京,高于广州。本研究所得PM2.5浓度阈值低于DENG等[28]关于广州能见度的研究结果(120 μg/m3),可能是因为本研究中的能见度整体水平高于广州(11.0 km),拟合曲线相比广州呈现向上移动趋势,导致能见度与PM2.5浓度拟合方程的斜率有所提高,从而降低了PM2.5浓度阈值。

图2 2019—2021年合肥市不同相对湿度(RH)下的能见度与PM2.5浓度的关系

然而当相对湿度增加到一定范围时,随着相对湿度的增加,合肥市能见度依然在下降,但PM2.5浓度展现出的变化趋势却不是单调协同,即两者之间的相关系数在下降,颗粒物在高湿度情况下对能见度的影响有所增强,尤其是在颗粒物低浓度范围(表4)。出现该情况的主要原因可能是当空气中的水分含量达到一定范围时,大气中的颗粒物的质量浓度、粒径以及复折射指数等会因为颗粒物中的可溶性组分发生吸湿潮解而出现改变,进而使颗粒物的消光能力显著增强,间接导致大气能见度降低[2,17]。

表4 2019—2021年合肥市不同相对湿度下的能见度与PM2.5浓度的拟合关系方程及相关性统计结果

进一步研究颗粒物浓度对能见度的影响,结果表明,合肥市能见度与颗粒物浓度呈显著负相关关系(-0.605≤r≤-0.219,P<0.01),且能见度与颗粒物浓度的相关程度低于与相对湿度的相关程度,说明颗粒物浓度对合肥市能见度有一定的影响。经拟合,当颗粒物浓度处于较低范围内时,合肥市能见度变化显著。当PM2.5浓度范围为5～15 μg/m3时,能见度的范围为17～35 km(表3)。因此,颗粒物浓度在较低水平(<50 μg/m3)时,颗粒物浓度的变化会对能见度产生显著影响。由能见度与颗粒物浓度的拟合方程可知,能见度与PM2.5浓度拟合方程的R2较高,且回归参数比PM10、PM1.0分别高276.0%、129.6%,表明PM2.5对能见度的影响程度高于PM10和PM1.0。研究显示：在大气污染问题较为严重的地区,如京津冀、长三角、汾渭平原等,能见度与PM2.5浓度的相关系数超过了0.750[14];珠三角地区的相关系数(0.700左右)略低于其他地区[14]。整体上看,我国大部分地区的能见度与PM2.5浓度的相关性较高。

综合上述分析可知,当相对湿度的范围为>60%～70%时,合肥市能见度与PM2.5浓度的相关性最好(r=-0.873,P<0.01),且当PM2.5浓度低于66 μg/m3时,降低PM2.5浓度能显著提高大气能见度。

2.3 能见度与颗粒物特性的关系

2.3.1 颗粒物组分对能见度的影响

颗粒物浓度对能见度的影响仅次于相对湿度。在不同相对湿度下,颗粒物的组成成分不同,导致影响颗粒物吸湿增长的因子也不同[29]。水平能见度低于10 km是气象学上界定雾霾天气的重要标准之一。一般将能见度划分为3个等级,即：Ⅰ级为能见度不小于10 km,Ⅱ级为能见度介于5～10 km,Ⅲ级为能见度小于5 km[30]。

表5 2019—2021年合肥市不同能见度等级下的PM2.5主要组分浓度和相关系数

2.3.2 颗粒物浓度对消光特性的影响

大气中的颗粒物对可见光产生散射和吸收所形成的消光效应是导致能见度降低的主要原因,而颗粒物的消光特性则表征了颗粒物对可见光的削弱作用[34]。上文研究结果表明,相对湿度在>60%～70%时,合肥市能见度与PM2.5浓度的相关性最好。因此,以相对湿度等于60%为界,分别分析不同PM2.5浓度下的颗粒物的散射、吸收系数的变化特征。总体上,在PM2.5浓度不断吸湿增长的情况下,颗粒物散射、吸收系数显著升高,促进了大气能见度的降低(图3)。当相对湿度不超过60%,且PM2.5浓度在150 μg/m3以下时,颗粒物散射系数的变化幅度和吸收系数基本持平;当PM2.5浓度超过150 μg/m3时,颗粒物散射系数的峰值和谷值分别为1 305 Mm-1和145 Mm-1,即颗粒物散射系数的波动范围较大,而此时颗粒物吸收系数的变化范围在31.1～55.5 Mm-1之间,表明PM2.5浓度较高时,颗粒物散射系数对PM2.5浓度变化相对敏感[图3(a)]。当相对湿度超过60%时,不同PM2.5浓度下的颗粒物散射系数的涨幅始终高于吸收系数,高出22.2～46.1个百分点。与相对湿度不超过60%相比,相对湿度大于60%时的颗粒物散射、吸收系数的变化幅度均较低,可能是因为低湿环境下的颗粒物的散射、吸收系数受PM2.5浓度变化影响显著[图3(b)]。综上,在低湿、较高PM2.5浓度环境条件下,颗粒物浓度会对颗粒物散射系数产生显著影响,可能是因为合肥市颗粒物浓度与散射系数、吸收系数呈非线性正相关,尤其是PM2.5浓度与颗粒物散射系数的相关系数超过了0.500;低PM2.5浓度环境条件下,颗粒物浓度对颗粒物散射、吸收系数的影响程度基本持平。

图3 2019—2021年合肥市不同相对湿度下的PM2.5浓度和消光特性变化

2.3.3 颗粒物粒径对能见度的影响

不同颗粒物粒径分布对合肥市能见度影响程度的研究结果表明,各粒径颗粒物数量的显著增加会降低大气能见度,这与MEJIA等[35]、YAN等[36]、GNAUK等[37]、LI等[38]发现大气能见度与颗粒物数浓度存在明显的负相关关系的研究结果一致。当颗粒物平均粒径小于0.68 μm时,合肥市平均能见度大于10 km;当颗粒物平均粒径范围在0.68～1.25 μm时,大气能见度在10 km上下波动,对应的能见度标准偏差为3.3 km;当颗粒物平均粒径范围为1.25～2.00 μm时,能见度峰值达12.6 km,谷值为3.4 km,波动范围较大,表明此时其他影响因素对能见度的影响程度可能相对较大(图4)。综合上述分析可知,平均粒径小于1.00 μm的颗粒物对合肥市大气能见度的影响较大。

图4 2019—2021年合肥市不同颗粒物平均粒径下的能见度分布

张涛[39]研究发现,0.50～1.00 μm粒径的粒子对大气消光系数的影响最大,贡献率高达64.9%,而粒径大于1.00 μm的粒子的贡献率为35.1%。因此,本研究分析了不同PM1.0数浓度占比下的大气能见度变化特征(图5)。合肥市PM1.0数浓度占比主要分布在50%～100%,对应的平均能见度均大于10 km,但能见度的标准偏差范围为6.1～9.0 km,表明其他影响因素可能也对大气能见度存在影响。与PM1.0数浓度占比分布在50%～60%和80%～100%时的平均能见度相比,PM1.0数浓度占比分布在60%～80%时的平均能见度高14.4%～35.4%,标准偏差低5.5%～31.5%,能见度波动范围较小。当PM1.0数浓度占比大于80%时,大气散射作用增强,能见度下降;当PM1.0数浓度占比小于60%时,平均风速为2.5 m/s,不利于污染物的扩散,可能导致能见度降低。研究表明,当能见度较低时,杭州[40]、青岛[41]、北京[42]的PM1.0数浓度占比范围分别为48%～54%、30%～40%、60%～66%,说明北京大气能见度受小粒径颗粒物影响的程度高于杭州和青岛。综上所述,为有效提高合肥市大气能见度,应优先减少大气环境中的小粒径颗粒物,尤其是粒径小于1.0 μm的颗粒物的浓度占比。

图5 2019—2021年合肥市不同PM1.0数浓度占比下的大气能见度分布

3 结论

1)2019—2021年,合肥市年平均能见度分别为13.4、14.3、14.2 km,总体上呈现逐年上升的变化特征,并且在季节变化上呈现为夏高冬低,在日变化上呈现为午后最高、夜间最低。能见度的改善速度显著滞后于颗粒物浓度的降低速度,可能是因为造成低能见度事件的原因较为复杂,能见度与颗粒物浓度呈现显著的非线性相关关系。

2)合肥市能见度与相对湿度呈显著负相关(r=-0.699,P<0.01),且能见度与相对湿度的相关程度比与颗粒物浓度的相关程度高15.5%～219.2%,因此,相对湿度是直接影响合肥市能见度的主要因素之一,可能主要通过影响颗粒物的吸湿增长改变其消光特征。合肥市能见度与平均温度、风速呈现一定程度的正相关关系(0.283≤r≤0.496,P<0.01),且能见度与平均温度的相关程度比与平均风速的相关程度高75.3%。因此,温度和风速对合肥市能见度的间接影响作用相对较小。

3)合肥市能见度与颗粒物浓度呈显著负相关关系(-0.605≤r≤-0.219,P<0.01),尤其是颗粒物浓度在较低水平(<50 μg/m3)的变化会对能见度产生显著影响。当相对湿度范围在>60%～70%时,能见度与PM2.5浓度的相关性最好(r=-0.873),且PM2.5浓度的阈值达到了66 μg/m3;当相对湿度超过70%时,随着相对湿度的增加,能见度与PM2.5浓度之间的相关系数逐渐下降(-0.854≤r≤-0.567)。

4)能见度与颗粒物特性的研究结果表明,能见度与水溶性离子的相关程度高于与碳质组分的相关程度;当能见度处于较低水平时,能见度与PM2.5主要组分的浓度的相关性明显减弱,其他因素对能见度的作用逐渐凸显。在较高PM2.5浓度环境条件下,颗粒物散射系数的显著变化是导致能见度降低的主要原因。小粒径颗粒物对合肥市大气能见度的影响程度相对较高,应优先大幅度降低PM1.0浓度。