巢湖近湖面大气温室气体（GHGs）浓度时空分布特征

摘要：为了解近湖面大气温室气体（GHGs：CO2、CH4和N2O）浓度的时空变化特征及影响因素，分别于2017年2月、4月、8月和11月采集巢湖15个样点的近湖面大气和表层水体，测定大气GHGs浓度和水样的理化参数。结果显示：①观测期间巢湖近湖面大气GHGs浓度均已超过2017年全球本底平均浓度，应引起有关部门的足够重视。②近湖面大气GHGs浓度时空变化特征表现为：时间上，整个湖区冬季大气GHGs浓度显著高于其它季节；空间上，大气GHGs浓度在不同湖区的差异不显著，这可能是受到风向和湖泊周边土地利用类型的共同影响所致。③通过相关性分析发现近湖面大气GHGs浓度时空分布格局与所测水体相关指标并不存在强相关性，说明湖泊GHGs内源生产对近湖面大气GHGs的贡献很小；结合区域风向数据分析发现陆源（城市、农田）GHGs的大气输送是影响巢湖近湖面大气GHGs时空分布格局的主要因素。

关键词：巢湖；大气温室气体；时空变异；风向

中图分类号：X831 文献标志码：A 文章编号：1001-2443（2024）03-0246-09

CO2、CH4和N2O是大气对流层中受人类活动影响较显著的3种温室气体（GHGs），在大气中含量不足0.04%，但对全球气候变化的贡献率超过80%［1］，因此人类活动导致大气中GHGs浓度的增加引起了各方面的广泛关注［2］。据报道，2020年大气CO2、CH4和N2O的平均浓度分别为413.2×10-6、1889×10-9和333.2×10-9 L L-1，比工业化前（1750年前）分别增加了49%、162%和23%［3］。大气中GHGs浓度是其源和汇平衡的结果。GHGs来源通常可分为人为源和自然源两大类。化石燃料和生物质燃烧是大气GHGs最主要的人为源，人类活动如水泥生产和土地利用变化、畜牧和垃圾填埋以及己二酸和硝酸生产分别对CO2、CH4和N2O贡献很大。大气CO2的自然源有生物呼吸和海洋释放；CH4的自然源有天然湿地、水体和白蚁；N2O的主要自然源是不同类型生态系统（森林、草原、农田、湿地、内陆水体）土壤中氮的硝化和反硝化过程［2，4］。GHGs的汇则主要包括植物的光合吸收、土壤和海洋的吸收以及大气层中的光化学氧化［5］。由于人类活动强度、经济发展状况和生态环境等的不同，大气中GHGs浓度在全球范围存在较大差异。因此，准确掌握不同地区大气GHGs浓度及源汇变化情况是科学制定GHGs减排政策的基础。

目前，国内外对森林、草原、农田、湿地、河湖等多种生态系统GHGs排放通量作了大量的研究［6-16］，但对大气GHGs浓度时空变化的监测研究相对较少。国内现有的大气GHGs浓度的监测研究主要集中在大气本底站［17-19］和相关城市近地表［5，20-24］，对不同生态系统近地面大气GHGs浓度的报道较少，仅见孔少飞等［25］分析了天津近海大气中GHGs浓度的季节变化特征，姜亦飞等［26］研究了永兴岛大气CH4浓度的变化特征和影响因素，李莹等［27］报道了五台山大气CO2本底浓度的时空动态，对湖泊近湖面大气GHGs的相关研究较少。

湖泊是内陆水体的重要组成部分，尽管其面积仅占陆地表面积的3.7%［28］，却是大气GHGs重要的源和汇，影响区域及全球GHGs的收支平衡［29］。巢湖位于长江水系下游，是中国的第五大淡水湖。近年来，随着长三角一体化发展战略的实施，区域经济的迅速发展导致工农业废水和生活废水排放入湖，加重了巢湖的污染程度，水体富营养化严重［30］，势必对GHGs的生产与排放产生重要的影响。目前，已有研究对巢湖水体GHGs排放通量进行观测［31-33］，对近湖面大气GHGs浓度实测分析未见报道，导致对该区域GHGs浓度时空变异特征认识存在不足。为此本研究于2017年在巢湖对近湖面大气CO2、CH4、N2O浓度进行观测，分析其浓度时空变异特征及影响因素，以期评估湖泊对大气GHGs的影响和作用，为应对气候变化和碳达峰碳中和行动方案制定提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

巢湖位于安徽省中部（117°16′54″-117°51′46″E、31°25′28″-31°43′28″N），属于亚热带温润性季风气候，年平均气温约16.2 ℃，降水量1124 mm（1980—2010年）。湖岸线周长176 km，面积约770 km2，平均水深2.89 m，蓄水量2.07×109 m3。巢湖水域周围河网密布，沿湖共有河流约33条，其中较大的河流为杭埠河、白石天河、派河、南淝河、柘皋河、兆河等，裕溪河为唯一出湖河流［34］。

1.2 采样点设置

根据前人研究，巢湖水体总体呈轻度-中度富营养化水平，且不同湖区营养程度存在差异［35］。为研究不同营养程度湖区上空温室气体分布特征，本研究选取湖心15个采样点进行近湖面大气CO2、CH4和N2O浓度的监测。自巢湖东岸向西分别在东、中、西3个湖区各设置5个采样点（图1）。

1.3 样品采集

样品采集时间分别为2017年 2月（冬季）、2017年4月（春季）、2017年8月（夏季）和2017年11月的中旬（秋季），每次连续两天进行样品采集。采样期间天气晴朗，采样船行至指定地点，于甲板上用注射器采集距湖面2 m处空气，迅速注入50 mL采样袋。每个样点采集2～3个重复样，结束后带回实验室分析GHGs浓度。用棕色500 mL的聚乙烯瓶采集表层水样，用于测定总氮（TN）、总磷（TP）、叶绿素a（Chl. a）、溶解性有机碳（DOC）等理化指标，水样于4℃低温避光保存。现场应用便携式水质仪（HQ40d，Hach）测定原位pH、溶解氧（DO），同时测定透明度（SSD）、水深（WD）、水温（WT）等环境参数。

1.4 样品测定方法

本研究测定的水质参数包括TN、TP、Chl. a和DOC，具体测试方法见文献［32］，测试工作主要在中国科学院南京地理与湖泊研究所完成，TN、TP和Chl. a的最低检测限分别为10 μg L-1，50 μg L-1和40μg L-1，水样DOC浓度测定的相对标准偏差小于1%。使用岛津气相色谱仪（GC-2014，日本）测定气体样品中的CH4、CO2和N2O浓度，GHGs标准气体由中国计量科学研究院提供。

1.5 数据分析

原始数据利用EXCEL进行处理，运用SPSS 19.0软件进行统计分析，Origin 2021软件进行制图。采用修正的卡尔森营养状态指数（TSIM）进行水体营养状况评价［36］。运用单因素方差分析（One-way ANOVA）中的LSD 多重比较分析不同季节、不同湖区近湖面各采样点大气GHGs浓度的差异（plt; 0.05时代表有显著性差异），对近湖面大气GHGs浓度与其它要素进行Pearson相关分析。

2 结果与分析

2.1 巢湖水质参数特征

齐天赐等［32］已对观测期内巢湖水质参数时空变化特征进行过详细描述，本文仅对观测期内巢湖水体营养水平进行评价。对照湖库富营养化评价方法及分级标准，无论是以单一因子（TP或Chl.a）还是综合营养状态指数（TSIM）为评判依据，巢湖水体均处于中度富营养化水平（表1）。以单一因子TP来看，巢湖不同湖区不同季节营养水平存在一定差异，中、西湖区的营养水平明显高于东湖区，这与多数人的研究结果一致［30，37］，而东湖区的Chl.a显著高于中、西湖区，这可能是采样期间西湖区风速大（平均风速2.88 m/s），藻类被吹至湖滨地带导致湖心表层水体Chl.a偏低。时间上，夏秋季节的营养水平显著高于冬春季节。从综合营养状态指数来看，不同湖区和不同季节巢湖水体营养水平差别并不明显（表1）。

2.2 近湖面大气CO2浓度的时空变化特征

巢湖近湖面大气CO2浓度的变化范围397.41×10-6～581.77×10-6 L/L，其平均值为477.66×10-6 L/L（表2）。从湖区来看，营养水平较高的西湖区大气CO2浓度略高于东、中湖区，差异并不显著（pgt;0.05），但在不同季节湖区间大气CO2浓度差异明显。从图2可以看出冬、春季西湖区大气CO2浓度高于东、中湖区，而夏、秋季西湖区大气CO2浓度则低于东、中湖区，这可能是由于营养水平高的西湖区在夏秋藻类生长旺季藻类光合作用强而吸收大气CO2所致。从总体上来看，春季大气CO2浓度（435.87×10-6 L/L）显著低于其它三个季节（plt;0.05），夏、秋季节差别不大，冬季略高（表2），但在不同湖区差异明显。东湖区夏季大气CO2浓度显著高于其它三个季节（plt;0.05），中湖区秋、冬季显著高于春、夏季（plt;0.05），而西湖区不同季节大气CO2浓度差异不显著（图2）。

2.3 近湖面大气CH4浓度的时空变化特征

巢湖近湖面大气CH4浓度的变化范围1.69×10-6～2.33×10-6 L/L，其平均值为1.90×10-6 L/L（表2）。从湖区来看，营养水平较低的东湖区大气CH4浓度略低于中、西湖区，差异并不显著（pgt;0.05），但在不同季节表现有所不同。从图3可以看出夏季和冬季湖区间近湖面大气CH4浓度没有明显差异（pgt;0.05），而春季和秋季中、西湖区近湖面大气CH4浓度则显著高于东湖区（plt;0.05），这可能是由于营养水平较高的中、西湖区CH4排放量大有关。从总体上来看，不同季节大气CH4浓度差异显著（plt;0.05），表现为冬季（2.07×10-6 L/L）gt;夏季（1.94×10-6 L/L）gt;春季（1.87×10-6 L/L）gt;秋季（1.73×10-6 L/L）（表2），且在不同湖区大气CH4浓度季节变化趋势保持一致（图3）。

2.4 近湖面大气N2O浓度的时空变化特征

观测期内，巢湖近湖面大气N2O浓度的变化范围296.67×10-9～393.52×10-9L/L，其平均值为337.71×10-9 L/L（表2）。从湖区来看，不同湖区间近湖面大气N2O浓度没有明显差异（pgt;0.05），除夏季外，其它三个季节不同湖区间近湖面大气N2O浓度差异均不显著。从图4可以看出夏季中湖区近湖面大气N2O浓度最高，均值为364.62×10-9 L/L，西湖区最低，均值为315.87×10-9 L/L。从时间上来看，冬、春季近湖面大气N2O浓度显著高于夏、秋季（plt;0.05；表2），但不同湖区的季节变化趋势表现不一致。东、西湖区近湖面大气N2O浓度均为春季最高，但东湖区秋季最低，西湖区夏季最低；中湖区则夏季最高，冬季次之，春、秋季最低（图4）。

2.5 近湖面大气GHGs浓度与湖泊水体理化指标的关系

大气GHGs浓度的变化受下垫面源汇特征、气流运动等多种因素影响［5，20-21，23］，本研究分析了可能影响巢湖近湖面大气GHGs浓度的水环境参数指标（表3和4）。总体来说，近湖面大气CO2浓度与SSD和DOC呈显著负相关（plt;0.01），但影响不同季节和不同湖区近湖面大气CO2浓度时空分布的因素却不一致。春季近湖面大气CO2浓度的空间分布与pH、DO和WT呈显著负相关（plt;0.01），冬季与TP和TN呈显著正相关（plt;0.01），夏秋季节与所观测到的参数没有显著相关性（pgt;0.05）。近湖面大气CO2浓度时间变化的控制因素在不同湖区也存在差异，在东湖区其季节变化与WD呈显著正相关，与SSD和DOC呈显著负相关；在中湖区与DO呈显著正相关，与WT、SSD和DOC呈显著负相关（表4）。近湖面大气CH4浓度的空间分布除夏季无显著的影响因素外，在其它季节主要受pH和DO控制。此外，春季其空间分布还受TP、WT、SSD和DOC的影响，秋季还受WT影响，冬季受TP和WD的控制（表3）。近湖面大气CH4浓度时间变化在不同湖区的影响因素不一，在东湖区其季节变化与TP呈显著负相关，与pH和Chl. a呈显著正相关；在中湖区则与TP和WD呈显著负相关（表4）。对于N2O来说，其浓度的时空分布仅与SSD（东湖区）和DOC（西湖区）显著相关（表4）。

3 讨论

观测期间，巢湖近湖面大气CO2、CH4和N2O平均浓度分别为477.66×10-6、1.90×10-6和337.71×10-9，均高于同时期全球大气GHGs平均浓度（表5）。与同时期我国不同地区主要GHGs本底浓度相比（表5），巢湖近湖面大气CO2浓度远超过我国4个大气本底站，N2O浓度略高于大气本底站，这与蔡寅潮等［20］、侯翠翠等［21］、韦芬芬等［23］和嵇晓燕等［38］分别对乌鲁木齐市、新乡市、苏南地区和太湖流域大气CO2和N2O浓度观测结果均高于同时期国内大气本底站的情况类似，这可能是由于不同地区人类活动强度存在差异所致。

本研究中，巢湖近湖面大气CO2、CH4和N2O平均浓度在不同湖区间的差异不显著（表2），虽然不同湖区水质存在一定差异［30］，但这种差异对近湖面大气GHGs浓度影响甚微。然而，同一季节不同湖区近湖面大气GHGs浓度却存在一定差异（图2-4）。冬、春季西湖区近湖面大气CO2浓度高于东、中湖区，而夏季其空间分布特征则相反，这可能是由于夏季西湖区藻类光合生长对CO2的吸收强于东、中湖区，而冬、春季湖区间大气GHGs浓度的差异则主要受人类活动影响。从图5可以看出，冬、春季合肥和巢湖的主导风向分别为西北风和东风，西湖区和东、中湖区近湖面大气CO2主要源于合肥市和巢湖市人类活动的排放，但由于合肥市人口、城市经济发展程度明显优于巢湖市，其CO2排放强度势必高于巢湖市。

春、秋季东湖区近湖面大气CH4浓度明显低于中、西湖区，受春、秋季主导风向的影响。春、秋季节巢湖市和合肥市分别盛行东风和西北风，因此巢湖市对东湖区近湖面大气CH4浓度贡献大，合肥市对中、西湖区近湖面大气CH4浓度贡献大，而城市规模不同造成的垃圾填埋、污水处理等陆源CH4排放的差异是造成不同湖区近湖面大气CH4浓度不同的主要原因。

对于N2O来说，不同湖区近湖面大气中的含量仅在夏季出现显著差异，中湖区近湖面大气N2O浓度显著高于东、西湖区，这是因为巢湖南部土地利用类型以农田为主，受夏季主导风向南风的影响，中湖区近湖面大气N2O主要来自于农田排放，而农田N2O排放对东、西巢湖近湖面大气N2O浓度贡献较小。

不同季节巢湖近湖面大气GHGs平均浓度存在一定的差异（表2），且不同类型GHGs的季节变异特征不一。冬季近湖面大气GHGs平均浓度显著高于其它季节，与有关大气GHGs浓度的研究结果较为一致［5，23，26］，这可能是因为合肥市和巢湖市人口集中，冬季能源消耗量大，人类活动导致GHGs排放源水平较高，在主导风向作用下大气传输所致。夏季近湖面大气CO2和CH4浓度高，N2O浓度较低的原因可能在于湖泊藻类水华的影响。夏季巢湖常处于蓝藻暴发期，2017年也不例外［40-42］，藻类大量增殖导致水体透明度的下降，光不能有效穿透水层，从而影响沉水植物的光合作用［43］。聚集的蓝藻在温度持续偏高时容易腐烂分解释放大量CO2，同时造成水体溶解氧浓度下降，促进产甲烷作用和反硝化作用的发生，释放大量的CH4［44］，当水体溶解氧浓度过低时，N2O的生产将会受到抑制，被还原生成N2［45］，使得湖泊水体成为N2O的汇，造成大气中N2O浓度的降低。秋季近湖面大气CH4和N2O浓度最低，这可能是与秋季平均风速较低（图5），从城市大气输送的CH4和N2O浓度较低有关。

此外，本研究中巢湖近湖面大气GHGs浓度的时空变异与水体理化参数和生物参数的相关性并不十分显著，说明本地自然源（湖泊水生植物的光合作用、呼吸作用和矿化作用等）对大气GHGs浓度分布的影响较小，远不及湖泊周边地区的外源大气输送。尽管巢湖水体排放的GHGs具有较强的时空变异性［31-33］，这些GHGs进入大气后，在风的作用下发生迁移扩散，不足以造成不同采样点近湖面大气GHGs浓度的显著差异。

4 结论

1）2017年，巢湖近湖面大气CO2、CH4和N2O平均浓度分别为477.66×10-6 L/L、1.90×10-6 L/L、337.71×10-9 L/L，高于同期全球平均水平。CH4和N2O平均浓度与青海瓦里关大气本底站比较接近，CO2平均浓度比全球平均水平和我国4个主要大气本底站分别高17.7%和15.2%，主要是受人类活动影响。

2）巢湖近湖面大气GHGs浓度具有明显季节变化特征，但不同类型GHGs的季节规律表现不一。冬季整个湖区3种GHGs平均浓度显著高于其它季节，此外CO2平均浓度的低值出现在春季，而CH4和N2O平均浓度的低值出现在秋季，这可能与风向和巢湖周边土地利用类型不同有关，其影响程度有待进一步探究。

3）巢湖近湖面大气GHGs浓度在不同湖区间差异不显著，但同一季节不同湖区间存在一定差异。通过分析发现，溶解氧、pH和水温对巢湖近湖面大气GHGs浓度分布存在一定的影响，而主导风向对其GHGs浓度时空分布的贡献更大，说明巢湖近湖面大气GHGs主要来自于陆地的大气输送。

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Temporal and Spatial Distribution Characteristics of Atmospheric Greenhouse Gas （GHGs） Concentrations near the Surface of Chaohu Lake

MIAO Yu-qing1，HONG Wei-lin1，SUN Yi-lin1，SUN Fang-hu1，MENG He-nan2，3，LUO Hao1

（1. Anhui Provincial Key Laboratory of Earth Surface Processes and Regional Response in the Yangtze-Huaihe River Basin， School of Geography and Tourism，Anhui Normal University，Wuhu 241002，China；2. Institute of Geographical Sciences，Hebei Academy of Sciences，Shijiazhuang 050000，China；3. Hebei Technology Innovation Center for Geographic Information Application，Shijiazhuang 050000，China）

Abstract：To explore the temporal and spatial variation characteristics and influencing factors of the concentrations of atmospheric greenhouse gases （GHGs： CO2，CH4，N2O） near the lake surface，air and surface water samples from 15 stations of Chaohu Lake in February，April，August and November 2017 were collected，and then GHGs concentrations and related physical and chemical parameters were analyzed. The results showed： 1） During the observation period，the atmospheric GHGs concentration near the lake surface of Chaohu Lake has exceeded the global background average value in 2017，which should be paid enough attention to by related departments. 2） The certain temporal and spatial variation of atmospheric GHGs concentration near the lake surface has been observed. In time，the atmospheric GHGs concentration in winter in the whole lake area was significantly higher than that in other seasons. Spatially，no significant difference in atmospheric GHGs concentration among different lake regions has been observed，which might be affected by the wind direction and the land use types around the lake. 3） Correlation analysis results showed that no robust relative parameters controlled the temporal and spatial pattern of atmospheric GHGs concentration near the lake surface，indicating that the endogenous production of lake GHGs had little contribution to atmospheric GHGs near the lake surface. Combined with the analysis of regional wind direction data，it was found that the atmospheric transport of terrestrial （urban and farmland） GHGs was the main factor affecting the temporal and spatial distribution pattern of atmospheric GHGs concentrations near the lake surface of Chaohu Lake.

Key words：Chaohu Lake; atmospheric greenhouse gas; spatio-temporal variation; wind direction

（责任编辑：巩 劼）