大连市夏季典型点位臭氧激光雷达垂直监测结果分析

阎守政 刘畅 陈建宇 曹姗姗 范慧君 张明明

（辽宁省大连生态环境监测中心，辽宁大连 116023）

1 引言

近年来，各地加大大气污染治理力度，SO2，PM2.5等污染物浓度已经呈现下降趋势［1-4］，但臭氧污染浓度仍居高不下，臭氧污染形势严峻。2019年、2020 年全国337 个地级及以上城市平均臭氧浓度分别为148，138 μg/m3，以臭氧为首要污染物的超标天数分别占总天数的41.7%和37.1%［5-6］。与2016 年相比，2020 年大连市PM2.5浓度显著下降，由46 μg/m3下降至30 μg/m3，下降幅度达到34.8%，但臭氧浓度仅由147 μg/m3下降至144 μg/m3，基本持平。近地面臭氧作为一种二次污染物，其直接排放污染量较少，主要是通过自然排放和人为排放的挥发性有机物、氮氧化物等前体物，在太阳辐射作用下发生光化学过程反应生成［7］。此外，近地面臭氧浓度受污染输送及平流层臭氧的沉降等因素影响，因此开展垂直方向上臭氧观测对研究近地面臭氧浓度变化具有重要意义。

差分吸收臭氧激光雷达根据臭氧在不同波长的光谱吸收差异探测对流层臭氧分布垂直廓线，具有高精度、高时空分辨率、实时在线等优点，能够昼夜不间断监测对流层臭氧浓度时空分布，是研究对流层臭氧污染输送和生成的有力工具［8］。近年来国内多地利用臭氧激光雷达开展监测及研究工作，谷雨等［9］研究表明，北京上空5 km 以下臭氧浓度的垂直和斜程分布多呈现多峰型分布的特征，斜程方向上臭氧浓度的高低与下垫面及其臭氧的前体物有较大关系；孙思思等［10］研究表明，夏季高温静稳天气下，近地面臭氧生成和夜间高空残留的臭氧在湍流作用下混合、积累导致南京市臭氧污染过程；许欣祺等［11］研究分析了夜间边界层内气流变化，若日间边界层内出现下沉气流，会导致残留悬空臭氧沉降，进而与新生成的臭氧叠加，加剧地面臭氧污染。目前大连市相关研究开展较少。本文利用激光雷达对大连市2021 年7—8 月臭氧进行连续监测，探究夏季高空臭氧传输特征及典型臭氧污染过程中高空与近地表臭氧浓度的变化规律及影响程度。

2 监测点位与监测设备

大连市臭氧激光探测雷达的监测点位设在大连市傅家庄国控站点周边（121.252 9E，38.806 1N），站点周边主要是居民生活区，没有明显的工业源。

本研究采用怡孚和融O3Finder 型臭氧激光雷达进行观测，设备由激光发射系统、接受光学系统、信号探测与数据采集系统、控制及显示系统组成，该设备盲区低于100 m，低层臭氧数据与空气站设备测得臭氧浓度相关性达0.9 以上，可以较准确地反映近地表臭氧浓度变化过程。臭氧雷达的观测高度选取100～3 000 m，探测的垂直分辨率为7.5 m，时间分辨率为60 min，每天可获得22～23 组有效数据，同时获取傅家庄国控站点臭氧在线监测小时数据值及风向、风速、温度、湿度等气象参数。

3 结果与分析

3.1 臭氧污染垂直分布特征

大连市地处辽东半岛最南端，作为典型东北沿海城市，其臭氧污染高值往往是由局地光化学反应与高空臭氧团传输共同作用引起［12］，只存在单一源时，臭氧污染情况较少。夏季是臭氧污染高频出现的季节，观测期间2021 年7 月共计获得31 组臭氧廓线数据（日值），8 月共计获得22 组臭氧廓线数据（日值），通过数据分析可以得到大连市夏季7月、8 月臭氧浓度的垂直分布。

由臭氧的日均数据垂直廓线图（见图1）可知，在1 000～3 000 m 高度臭氧浓度随着高度降低逐渐增大，500～1 000 m 高度臭氧浓度整体较高，分布较均匀，表明夏季大连市高空臭氧团传输对城市臭氧贡献较大，传输高度在500～1 000 m 范围；500 m 高度以下臭氧浓度快速下降，臭氧高值主要以“尖峰”形式存在，这可能是局地光化学反应导致臭氧快速升高，臭氧前体物NOX或VOCs 排放后在近地面单一高度层聚集参与光化学反应［11，13］，臭氧高值相比其余高度层明显突出，形成“尖峰”特征。

图1 大连市2021 年7 月、8 月臭氧日均数据垂直廓线

由2021 年7 月4—5 日监测的差分吸收激光雷达反演的臭氧垂直分布图可知（见图2），4 日午间高空600～1 800 m 出现高浓度臭氧污染带，午后臭氧污染带以水平运动为主，600 m 高度上下臭氧差值存在明显界限，表明污染团向下沉降量较少，4日臭氧污染以近地面生成为主，臭氧高值为80～100 μg/m3；夜间臭氧污染团开始逐渐向近地面沉降，近地面至上空1 200 m 臭氧污染团整体偏高，污染团“贴地”传输持续至次日傍晚，5 日臭氧污染以高空臭氧团传输与本地生成混合共同作用，臭氧高值为140～160 μg/m3，相比前一日臭氧污染增加约1倍，表明在适当的气象条件下，存在于高空的高浓度臭氧团会引起近地面臭氧污染程度的恶化。

图2 大连市2021 年7 月4—5 日臭氧垂直分布及空气站臭氧小时浓度变化

3.2 典型臭氧污染过程分析

3.2.1 污染过程演变

大连市在2021 年8 月8 日出现一天臭氧轻度污染过程，臭氧污染前后3 d 大连市空气质量逐日变化情况见表1。7 日大连市空气质量指数（AQI）为60，臭氧8 h（O3-8 h）最大浓度为111 μg/m3；8 日气温升高、光照增强、风速减弱等因素有利于臭氧近地面光化学反应生成，臭氧浓度相比前一日大幅升高，空气质量恶化为轻度污染，AQI 为111，O3-8 h浓度为172 μg/m3，臭氧小时浓度超标3 h，超标时段为10：00—12：00 时，于12：00 达到峰值217 μg/m3；9 日最高气温下降，风力增大，污染扩散条件好转，大气光化学条件减弱，近地面臭氧浓度降低，O3-8 h 最大浓度为130 μg/m3，空气质量转为良。

表1 大连市2021 年8 月7—9 日逐日空气质量和气象因子

3.2.2 气象因素分析

气象因子是影响近地面臭氧浓度波动的主要因素之一，在强烈光照、高温条件下，有利于光化学快速反应，促进臭氧大幅升高［14-16］。由表1 可知，2021 年8 月8 日大连市臭氧轻度污染，当日的最高气温为30.4 ℃，高温代表着光照辐射强度较大，平均风速为1.5 m/s，相比8 日前后风速最低，结合8日08：00 地面天气图及气流后向轨迹图可知，大连市处在均压场的控制下，等压线稀疏，气流平稳运动，下沉趋势微弱，垂直扩散条件较差，不利于臭氧污染扩散，臭氧团高值易长时间滞留、积累在城市上空。

3.2.3 臭氧雷达垂直监测结果分析

臭氧激光雷达通过对266，289，316 nm 波长的吸收和散射反演计算得到对流层3 km 以下臭氧浓度垂直分布，可以直接观测臭氧浓度在不同时间、不同高度层分布情况。大连市2021 年8 月7—8 日臭氧垂直分布见图3。

图3 大连市2021 年8 月7—8 日臭氧垂直分布

由图3 可知，2021 年8 月7 日00：00—12：00在600～1 800 m 高度存在大范围的臭氧污染团，上层污染逐渐向下沉降，12:00 之后臭氧团高值厚度由1 200 m 被压缩至900 m，上层臭氧团高度下降为1 200 m，下层臭氧团高度降为300 m，300 m 高度臭氧团与近地面臭氧中间臭氧浓度相对较低，表明上层与近地面臭氧混合不完全，臭氧下沉量较少，7 日臭氧污染为本地生成污染，浓度相对较低。

2021 年8 月8 日00：00—06：00 在300～1 200 m高度残留臭氧污染团浓度较高，污染以水平输送为主，对近地面影响较小，站点臭氧小时均值范围为70～110 μg/m3，无明显高值；06：00 之后臭氧团低层有少量污染下沉，引起近地面臭氧浓度开始升高，09：00 之后污染下沉量明显增加，空气站臭氧小时数据由06：00 的100 μg/m3升高至10：00 的166 μg/m3，臭氧小时浓度开始出现“超标”现象；10：00—12：00高空层臭氧团底层“贴近”地面，与近地面臭氧混合充分，臭氧小时浓度进一步升高，于12：00 达到峰值，为217 μg/m3；12：00 之后臭氧团顶层逐渐抬升，污染垂直扩散量增加，对近地面臭氧影响开始减弱，空气站臭氧小时浓度下降至130～150 μg/m3。8 日由于高空臭氧团沉降导致臭氧提前自06：00 开始升高，沉降量加大，与近地面混合量相比7 日明显增多，峰值浓度明显偏高，导致8 日为臭氧轻度污染日。

2021 年8 月7—8 日高空臭氧呈现出逐日累积的特征，在较平稳气流运动下臭氧垂直扩散量较小，对低空臭氧影响较大，特别是在夏季高温静稳气象条件下，日间近地面臭氧循环生成和夜间高空残留、积累的臭氧团在下沉气流作用下对低空污染混合、积累导致空气质量轻度污染。

为进一步研究臭氧轻度污染日的臭氧分布特征及成因，对大连市2021 年8 月8 日不同时段臭氧垂直数据进行分析研究，结果如图4 所示。王耀庭等［17-18］研究表明，在夏季高温静稳天气下PBL 层对大气污染影响较大，夏季大气PBL 高度一般在1 km左右，本研究以此高度为界。2021 年8 月8 日凌晨时段在边界层高度附近存在着一个臭氧高值带，厚度400 m 左右，在边界层以上臭氧浓度随着高度的增加而降低，在边界层以下臭氧浓度随着高度增加而上升，臭氧污染以高空传输滞留、积累为主；近地表高度臭氧峰值偏低，为80 μg/m3左右。早间（07:00—09：00）、午间（10：00—12：00）时段高空臭氧团峰值逐渐增大，且峰值对应高度逐渐降低，近地表高度臭氧峰值逐渐增大，分别升高至110，130 μg/m3左右，表明高空下沉传输对近地表污染产生明显影响，早间时段不利于臭氧光化学反应，近地面臭氧污染生成量较低，臭氧升高以高空污染团传输—下沉为主。午后（13：00—16：00）时段高空臭氧团峰值有所下降，高值廓线厚度增加约1 倍，午间、午后时段有利于臭氧生成，近地面污染以高空臭氧垂直运动与低空臭氧混合为主。晚间（17：00—21：00，22：00—23：00）臭氧逐渐消耗减少，高空及近地表峰值逐渐降低，峰值高度抬升，500～1 200 m 高度臭氧逐渐达到相对稳定状态。

图4 大连市2021 年8 月8 日不同时刻的臭氧浓度垂直廓线

3.2.4 后向轨迹分析

根据大连市上空100，600，1 200 m 高度气流后向轨迹图，2021 年8 月7 日凌晨城市上空100 m及600 m 气团来自西南方向山东区域，1 200 m 气团来自偏西方向河北区域，通过渤海上空传输至大连城区，不同高度层气流均以水平运动为主，无明显下沉趋势，大连市高空臭氧传输来自山东、河北地区；之后上空气流逐渐转向西北方向，8 月7 日夜间近地表气流输送距离变短，说明近地面污染以积累为主，上空以下沉气流为主，促进高空与地面污染混合；8 月8 日中午上空下沉气流逐渐变“平稳”，高空与地面污染混合充分后开始积累，加重近地表臭氧污染。

4 结论

利用差分吸收激光雷达对大连市夏季臭氧污染进行连续自动监测，对大气臭氧的垂直变化规律及污染过程进行分析探讨，结论如下：

（1）利用臭氧激光雷达于2021 年7 月、8 月在大连地区观测得到夏季臭氧污染垂直分布形态，夏季大连市高空臭氧团传输对城市臭氧贡献较大，传输高度500～1 000 m；夏季大连市空气质量以优良为主，臭氧轻度污染天数较少，臭氧只有近地表生成时，污染程度较轻；存在高空臭氧团的传输与近地面污染混合，污染程度方可达到轻度污染级别以上。

（2）轻度污染日臭氧的不同时段垂直廓线显示，在PBL 层附近存在厚度约400 m 的高值臭氧团，PBL 层以下臭氧浓度随高度的增加而上升；早间至午间时段臭氧团峰值逐渐升高，峰值对应高度逐渐下降，对近地表污染影响逐渐加重；午后各垂直高度上臭氧浓度混合均匀，高空与地表臭氧混合达到平衡状态；晚间臭氧团峰值逐渐下降，峰值对应高度逐渐抬升，对近地表臭氧贡献较小。

（3）分析臭氧轻度污染过程可知，上空臭氧团传输浓度持续高值，逐日积累叠加，在下沉气流影响下与近地表污染混合，导致近地表臭氧浓度持续数小时超标现象；后向轨迹分析表明，臭氧高空污染传输主要来自山东及河北唐山方向。

（4）开展不同高度层臭氧数据探测有利于分析城市臭氧污染的成因及开展预测预报工作，单一点位的臭氧激光雷达监测仅能代表某一区域的空气质量，分析较为片面，若能建立一套统一的大连市臭氧激光雷达探测网，增加风廓线雷达、温湿度探测雷达探测数据等，可以更好地反映污染的变化及受气象条件的影响，也可以为区域臭氧传输的实时预警预测提供更加科学、详细的数据支撑。