生物炭改性黏土的渗水渗气特性及其函数关系

李明玉，郭进军，张艳星

（洛阳理工学院 土木工程学院，洛阳 471023）

0 引言

饱和渗透系数(ksat)是分析和模拟土壤中液体渗流和化学污染物迁移的一个重要参数。考虑土样保水能力的不同，该参数常被用于预测非饱和土的渗透系数[1-2]。据《生活垃圾卫生填埋场封场技术规范》中对饱和渗透系数和压实度的要求，一般饱和渗透系数不小于1×10-7cm/s，压实度不低于90%，很难用普通变水头的方法测量，并且普通的试验周期较长。目前还没有专门的仪器设备用来测定软黏土的渗气率，多数为改进的试验装置来用于测定土体及混合材料的渗气性。如：利用改进的三轴渗气仪和固结仪研究了含水率、干密度、竖向应力以及混合材料的掺量对渗气系数的影响[3-4]。WANG 等[3]利用固结仪压缩试验对两种最大粒径（dmax为5 和0.4 mm）用2%生石灰处理的粉土进行压缩试验，研究骨料粒径对石灰改性土压缩性和透气性的影响。杨益彪等[5]用自制的测量装置测试黄土的气体渗透系数，试验结果表明高压实度黄土的气体渗透系数随服役含水率的变化明显。

垃圾填埋场终覆盖层的主要作用是控制上部雨水的入渗和下部垃圾填埋气的逃逸，液体的入渗和气体的排出都与覆层土的渗透特性直接相关。在传统的垃圾填埋场中，多采用压实黏土作为垃圾填埋场终覆盖层材料[6-7]，利用其低渗透性作为填埋场的隔渗层。但受垃圾降解、季节性冻-融和干湿循环的影响，极易引起覆层土产生收缩裂隙。为弥补黏土覆层土的不足，提出一种新型覆盖层改性材料来优化传统的填埋场压实黏土覆盖层，使其满足渗透特性的要求。生物炭作为一种可持续和环保的垃圾填埋场上覆盖层土体改良材料得到广泛关注[8-9]。由于自身低密度、高比表面积、高孔隙率等特性[10-13]，生物炭能够降低土体密度，增加土体孔隙率，影响土体团聚体及孔隙大小的分布[14-16]，进而影响土体的渗透特性[17-18]。目前有关生物炭改性土的水相渗透特性方面国内外学者进行了大量的研究，但还没有形成结论性的成果。ASAI 等[19-21]，研究表明，生物炭的掺入能够增加渗透特性；GLASER 等[22-23]研究得出生物炭可以降低黏性土的容重，增加土体排水能力、通气能力以及渗透能力；DEVEREUX 等[24-25]研究得出的结论却相反，即生物炭的掺入反而降低了土体的渗透特性。

在渗水和渗气特性预测方面，定量描述非饱和土水气运动相互影响的研究鲜见报道，并且将生物炭作为改性材料，应用到垃圾填埋场上覆层土体，探讨这一新型生物炭-黏土覆盖层土体的水-气运移规律的研究较少。在土体中水气运动是相互影响的，渗气系数与渗水系数也相应地存在着相互影响，但影响程度的量化问题却未见分析。迄今为止，既能定量描述非饱和土水气运动的相互影响，又能考虑密度变化的渗透函数鲜见报道研究上覆层土体渗水渗气变化规律的文章更有限。

因此，本文对渗水与渗气之间的相互影响作定量分析，通过自主研发设计的可控制水头压力的柔性壁水-气联合渗透仪测试装置，测定不同生物炭掺量（0%、5%、10%、15%和20%）和干密度（1.42、1.56 和1.65 g/cm3）生物炭-黏土混合土的饱和渗透系数和渗气系数，以期在基于生物炭掺量和试样干密度双因素影响的条件下，提出一种快速确定生物炭改性土渗水系数的方法，为定量描述土体孔隙中水气运动之间的相互关系提供理论指导。

1 试验概况

1.1 试验材料及试样制备

试验所用黏土为低液限黏土。试验所用生物炭是以水稻秸秆为生物质原材料，在限氧条件下经高温（500 ℃）热解得到。试验用黏土的基本物理化学指标液限WL、塑限WP、塑性指数Ip、最优质量含水率、颗粒相对密度ds、最大干密度和pH 值分别为35.98%、22.20%、13.78、22.50%、2.67、1.65 g/cm3和7.70；生物炭的基本物理化学指标，如比表面积（specific surface area,SSA）、颗粒相对密度ds、密度ρd、灰分质量分数、碳元素质量分数、pH 值分别为385.60 m2/g、1.99、0.55 g/cm3、18.80%、11.63%、10.00。依据ASTM D 1 762-84 的木材木炭化学分析的标准试验方法[26]，测得生物炭的灰分含量为18.80%，具体做法是称取20 g 生物炭放入马弗炉中，设置800 ℃，持续烧4 h 后获取质量损失率。

为分析试验用土和生物炭的颗粒分布情况，采用筛分法对其进行了测试，测试结果如图1 所示。如黏土中粒径小于0.005 mm 的质量分数为12.5%左右，属于低黏性土，并且对比细粒土分类塑性图可以判断该试验用土为低液限黏土。将生物炭原样过74 μm 筛，制备成粒径小于74 μm 的生物炭试样待用。过筛后生物炭的颗粒级配曲线见图1 所示。

图1 黏土和生物炭的颗粒级配曲线Fig.1 Grain size distributions of the clay and biochar

由于高温热解不会损伤原始生物质的骨架结构，生物炭的微观孔隙结构特征能够很好地保留，如图2 所示。从水稻秸秆生物炭样品的SEM 微观形貌特征能够看出生物炭的多孔性结构和孔隙形状。

图2 生物炭的微观孔隙结构特征Fig.2 Micropore structure characteristics of biochar

试样制备：按生物炭占混合土质量分数分别为0%、5%、10%、15%和20%配置5 种生物炭与黏土混合土样。干密度为1.42、1.56 和1.65 g/cm3，压实度分别为黏土最大干密度的85%、95%和100%。每种物质质量的计算参照赵晓泽等中的计算方法[27]。依据黏土的最大干密度，结合《生活垃圾卫生填埋场封场技术规范：GB51220-2017》要求填埋场覆盖层顶部土体压实度应不小于土体最大干密度的90%，边坡压实度不小于85%。将称量好的生物炭和干土拌和均匀后再加去离子水，拌和后将土样放入保鲜袋中静置24 h，之后放入制样器，用千斤顶压实，制备直径6.18 cm，高度4.00 cm，初始含水率为14.0%的压实试样。

1.2 渗透系数测试

采用自行设计的柔性壁水-气联合渗透系数测定试验装置测定试样的水相和气相渗透系数，试验装置示意图如图3 所示。

图3 柔性壁水-气联合渗透试验装置示意图Fig.3 Schematic diagram of flexible wall water-air combined permeability test device

该试验装置主要包括压缩气源、数显精调调压器、水压力控制器、储气罐、压力室、U 型压力计和盐水分离器。在进行水相渗透试验时，采用图3a 所示的试验装置示意图。气源连接储水容器的进气口，容器的出水口连接试样室的入水口，使溶液通过透水石均匀地入渗到土样上。采用气压给水施加压力形成水头压，设定试验水头压为50 kPa。试验过程中，利用数显精调调压器控制气压为50 kPa，通过气压作用于去离子水表面，形成稳定的渗透水头压。待试样上部溶液渗出后，采用电子天平上的量筒收集溶液的渗水量，间隔一定的时间读取电子天平的读数，得出渗流时间与渗水量之间的关系曲线。

在进行气相渗透试验时，如图3b 所示。压力室底部的进气口连接储气罐，此储气罐的另一端与压缩气源连接。在储气罐和压缩气源之间设置一数显精调调压器来调控压力的大小。需要注意的是在储气罐中盛放少量水，用于增加气体湿度，避免气体直接进入干化土样。BLIGHT等[28]表明，当气压低于8 kPa 时，气体流动呈层流状态，气体在土中的渗流量与空气密度关系不大，可使用常渗透系数的达西定律来描述气体的迁移状态；当气压超过8 kPa，气体流动呈紊流状态，除产生黏滞阻力外，还会产生较大的惯性阻力，此时流量与压差不再呈线性关系，达西定律不再适用[29]。试验前，在压力室施加40 kPa的围压，待U 型管的气体压力稳定在设定压力值（约7.8 kPa）2 min 后，开始进行渗气测试。在试验开始时（t=0），打开储气罐与压力室之间的阀门，使气体自下而上流过样品，并随着时间的推移记录U 型管液面的高度。

基于Darcy 定律，YOSHIMI 等[30]推导证明出t时刻的气压P(t)与初始气压P(0)比值的对数lg[P(t)/P(0)]与时间t呈线性关系，并给出了基于该直线斜率的气体渗透系数ka的计算公式：

式中ka为气体渗气系数，m2；h为试样高度，m；A为试样的截面面积，m2；V为储气罐体积，m3；μa为气体的动黏滞系数，Pa·s；Pa为大气压，Pa。

此装置模拟水头压始终为一定值，所以压实土样的渗透系数ksat可采用以下公式计算：

式中ksat水相饱和渗透系数，cm/s；L试样高度，cm；Q稳定渗流阶段的渗透流量，cm3/s；Δh试样两端水头差，cm。

1.3 渗水系数与渗水率的转换关系

IVERSEN 等[31]研究表明水相饱和渗透系数ksat和渗透率kw存在式（3）中的关系，所以可将试验测得的饱和渗透系数ksat进行转化：

式中ksat为饱和渗透系数，cm/s；kw为渗透率，m2；g为重力加速度，9.8 m/s2；ρw为水的密度，g/cm3；vw为水的运动黏度，取vw=1.01×10-6m2/s。

2 结果与分析

2.1 生物炭掺量对压实生物炭-黏土混合土渗水率的影响

不同初始干密度和生物炭掺量的生物炭-黏土混合土水相渗透率kw的变化规律曲线见图4 所示。

图4 不同生物炭掺量下生物炭-黏土混合土的渗透率Fig.4 Permeability of biochar-clay mixed soil with different biochar content

从图4 中可以看出，随着生物炭掺量的增加，生物炭-黏土混合土的渗透率逐渐增大。并且初始干密度越小，随生物炭掺量的增加，渗透率增加的幅度越明显。这是因为在初始干密度为1.65 g/cm3时，混合土土样的压实度接近100%，孔隙率较小，土样结构非常致密，所以几乎没有可满足液体渗流的路径。因此，随着生物炭掺量的增加，试样的渗透率kw值变化不明显。而对于初始干密度为1.42 g/cm3，压实度为85%的试样，生物炭掺量为0 的kw值为7.67×10-17m2，经5%、10%、15%和20%生物炭处理后的土样kw值分别为8.25×10-17、8.89×10-17、10.40×10-17和18.25×10-17m2，相对于纯黏土而言，掺20%生物炭土样的渗透率增加了将近一个数量级，由此可以看出混合土的渗透率有了明显的提高。分析原因可能是生物炭疏松多孔，加入到土中后，会显著影响土体的孔隙率。对于颗粒粒径大于生物炭粒径的材料，生物炭作为填充物充填在颗粒孔隙间，因此，混合材料的孔隙率减小，渗透率降低[32-33]。

从图4 中还可以看出，在相同生物炭掺量下，初始干密度越大生物炭-黏土混合土的渗透率越小。这是由于干密度越大，土颗粒间的接触越紧密，此时土样中的孔隙形态多以黏土团聚体体内孔隙为主，所以表现为渗透性较小。由于生物炭具有强吸附、孔隙结构发达等特性，加入土体之后增加土样的孔隙度，间接地增加了土样内部连通性，所以渗流溶液更容易通过，相应的渗透率也更大。

2.2 生物炭掺量对生物炭-黏土混合土渗气特性的影响

在不同干密度1.65、1.56 和1.42 g/cm3条件下，生物炭-黏土混合土的渗气系数ka与生物炭掺量之间的关系曲线如图5 所示。

图5 生物炭掺量对生物炭-黏土混合土渗气率的影响Fig.5 Effects of biochar content on gas permeability of biocharclay mixed soil

从图中可以看出，干密度为1.42 g/cm3时，生物炭-黏土混合土的渗气系数随生物炭掺量的增加持续减小。而干密度为1.56 和1.65 g/cm3时，混合土的渗气系数呈现先减小后增大的变化趋势。在下降阶段，干密度为1.56 g/cm3土样的渗气系数减小的速率更快。对于干密度为1.56 g/cm3的土样来说，生物炭掺量α为0 的渗气系数ka为1.26×10-14m2，掺量α=5%的渗气系数ka为4.23×10-15m2，减小了一个数量级。然而，当干密度为1.65 g/cm3时，生物炭掺量α＜15%时，随着生物炭掺量的增加，混合土的渗气系数降低幅度相对较小。这是因为添加生物炭能够填充黏土团聚体之间的空隙，所以在一定生物炭掺量下表现为随着生物炭掺量的增大，土样渗气系数呈逐渐减小的发展趋势。当干密度较小时，黏土中存在较多的团聚体体间孔隙，生物炭颗粒填充部分体间孔隙，土体变得致密，并且掺量越大填充效果越显著，所以表现为随着生物炭掺量的增加，混合土的渗透系数呈较大幅度降低的发展趋势；当干密度较大时，土样的致密程度越高，黏土团聚体的体间空隙相对较少。此时生物炭的填充效果不明显，土样的渗气性主要受黏土团聚体体内孔隙的影响[34-35]。因此，随着生物炭掺量的增大，土样的渗气系数降低幅度相对较小。

当生物炭掺量α=20%时，对于压实度不小于黏土最大干密度90%的1.56 和1.65 g/cm3两个干密度的混合土土样，ka值基本一致。说明此时生物炭-黏土混合土的渗气率主要由生物炭孔隙及大孔隙（团聚体之间的孔隙）起主要作用，表现为试样的渗气率影响减小。分析原因可能是随着生物炭掺入比例的增加，部分生物炭填充黏土颗粒间的孔隙，部分分散于黏土团聚体外。而生物炭具有疏松多孔的特性，所以出现渗气系数随生物炭掺量增大而增大的现象。WONG 等[8]表明，对其所研究的生物炭与黏土混合土，在压实度为85%，生物炭掺量大于10%时，随着生物炭掺量增大，混合土试样的渗气系数亦出现逐渐变大的趋势。该图表明了对于渗气性而言，存在一生物炭掺量，可以使渗气系数达到最低，该趋势在较低干密度时更加明显。YAGHOUBI[36]表明，对生物炭改性土，存在最优生物炭掺量值，使得生物炭改性土的孔隙最致密，渗透系数最小。

3 生物炭掺量生物炭-黏土混合土的渗气率和饱和渗透系数的关系

渗流溶液和气体在土体中运移与土体的孔隙结构密切相关，孔隙是水气渗透的共同通道。因此，很有必要研究土体水相和气相渗透相互影响的定量关系。

从图6a 中可以看出，在相同干密度下，随着生物炭掺量的增加，试样的lgka和lgksat间都呈现线性，并且两者之间呈反比的关系。初始干密度为1.42、1.56 和1.65 g/cm3时，对应的曲线斜率分别为-1.05、-0.95 和-0.93。即随着干密度的增大，斜率是逐渐减小的。由此可以得出，在干密度较大时，随着生物炭掺量的增大，ka随着生物炭掺量的变化程度比ksat大，拟合曲线更平缓。在相同生物炭掺量下，随着混合土干密度增大，试样的lgka和lgksat间呈线性变化关系，两者之间的变化趋势相同。

图6 生物炭-黏土混合土的饱和渗水系数和渗水率与渗气率的关系Fig.6 Relationship between saturated permeability coefficient,water permeability,and gas permeability of biochar-clay mixed soil

分析图6b 生物炭-黏土混合土渗水率与渗气率的关系曲线可以得出与图6a 类似的变化关系。综上所述表明，生物炭-黏土混合土的水相和气相渗透系数存在lgksat和lgka或kw和ka与生物炭掺量α和干密度ρd相关的函数关系。

利用半对数坐标整理出不同干密度下渗气系数ka与渗水系数kw的比值ka/kw随生物炭掺量的变化关系曲线，见图7 所示。从图中可以看出，随着生物炭掺量的增加，ka/kw与生物炭掺量呈线性关系，并且随掺量的增加而减小。在较高干密度时，随着生物炭掺量的增大，曲线斜率减小。这是因为当干密度较大，趋近于土体最大干密度时，土样结构更致密，孔隙较小。此时曲线斜率几乎不变，说明生物炭掺量对土样渗气渗水系数的影响不明显；当干密度较小时，试样相对较疏松，土样的孔隙较大，添加生物炭后，炭颗粒进入土体的体间孔隙，使土样的孔隙结构更致密，气体不易通过。由于生物炭本身属于亲水性物质[37]，渗流液体在渗透压的作用下，渗流液体更容易从孔隙中穿过，表现为随生物炭掺量增大，ka/kw值逐渐减小。

图7 不同干密度下ka/kw 与生物炭掺量的关系Fig.7 Relationship between ka/kw and biochar content under different dry density

图7 中不同干密度下的试验数据可以用一般指数函数表示，即

式中m和n分别为试验参数。

从图7 的拟合曲线可得到不同干密度下生物炭-黏土混合土的参数值m、n和曲线的拟合系数R2见表1 所示。

表1 ka/kw 与α 关系曲线拟合参数m,n 和R2Table 1 Parameters m,n and R2 of curve fitting formula between ka/kw and α

通过表1 中的数据，可得出参数与干密度ρd的关系。结合数据拟合方法，近似用线性关系来描述拟合参数m、n与干密度ρd的关系。其中R2值为刻画曲线拟合精度的决定系数，具体可用下式表示：

拟合参数m、n与干密度ρd的关系用近似线性方法来描述。可表示为

式中s1，s2，t1和t2均为曲线的拟合参数，可根据拟合参数m、n与干密度ρd的类似线性关系得到。其中s1=-679.33；s2=1 265.5；t1=-0.159 4；t2=0.310 4。

将式（6）和（7）代入式（4）可得：

将式（8)进行转化，由此可得到渗水系数kw可表示为

式（9）是有关渗气系数ka、干密度ρd和生物炭掺量α的渗气渗水函数关系式，即kw=f(ka，ρd，α)。该函数关系式针对生物炭改良土的渗水系数不易测试的短板，尤其是在干密度较大时，试验周期较长的不利条件下。引入测试速度快、容易测定的渗气系数ka为自变量，又同时考虑了干密度ρd和生物炭掺量的影响。式（9）从定量角度描述了试样在不同干密度和生物炭掺量下渗水渗气系数的相互影响。此外，对于非饱和土的渗水系数的研究至今还没有明确的定论，该函数关系的建立可为非饱和土的渗水渗气的研究奠定基础。

4 渗气渗水函数关系的验证

为了验证式（9）表达的渗气渗水函数关系，进行了干密度为1.50 和1.60 g/cm3生物炭-黏土混合土的渗水试验。

图8 为利用上述预测公式（9）计算得到的不同生物炭掺量下生物炭-黏土混合土的预测渗水系数值和实测值的关系曲线。

图8 不同干密度下的渗水系数实测值与预测值关系Fig.8 Relationship between measured value and predicted value of water permeability coefficient under different dry density

从图8 中可以看出，两种干密度下生物炭-黏土混合土的预测渗水系数值和试验实测值吻合程度整体较好，两种干密度试样的曲线拟合系数R2分别为0.917 3 和0.997 4。在生物炭掺量15%时，两种试样的实测值和预测值出现较小的偏差，分析原因可能是在生物炭掺量较大时，土样拌合过程中会出现不均匀的现象，所以渗流液体在土体中运移会出现不同程度的偏差。这些误差可以在试验过程中将其避免掉，所以不会影响整体的预测值。

5 结论

本文考虑垃圾填埋场终覆盖层土体中水气渗透运移的相互影响机制建立水相渗透和气相渗透两者之间的关系，构造出初始干密度和生物炭掺量双因素变化下生物炭-黏土混合土渗水渗气的函数关系，得出以下结论：

1）黏土中添加生物炭能够改变土体的孔隙结构，进而影响土体的渗透特性。随着生物炭掺量的增加，试样的渗水率逐渐增大；而渗气率根据压实度的不同出现先减小后增大的变化趋势。渗水率和渗气率的变化趋势呈反比例关系。

2）考虑干密度和生物炭掺量对生物炭-黏土混合土渗气渗水系数的影响，建立了有关干密度和生物炭掺量双因素变化的渗水系数函数关系方程。该函数关系方程针对生物炭改性土的渗水系数不易测试的短板，尤其是在干密度较大时，试验周期较长的不利条件下。引入测试速度快、容易测定的渗气系数为自变量，又同时考虑了干密度和生物炭掺量的影响，能快速的预测试样的渗水系数。该预测函数为环境工程领域研究水-气之间的相互关系提供理论支撑。

3）利用干密度为1.50 和1.60 g/cm3的试样作为验证组，分别对该渗气渗水函数进行验证。结果表明：两种干密度下生物炭-黏土混合土的预测渗水系数值和试验实测值吻合程度整体较好，说明该函数具有很好的适用性。