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高速重离子混合束中Xe离子的特征X射线鉴别实验设计研究

2023-10-27赵树勇陈启明刘建成张书峰

原子能科学技术 2023年10期
关键词:重离子能谱加速器

赵树勇,郭 刚,*,隋 丽,张 峥,陈启明,刘建成,张书峰

(1.中国原子能科学研究院,北京 102413; 2.国家原子能机构抗辐照应用技术创新中心,北京 102413)

航天器微电子器件在空间辐射环境中无法避免地会受到高能带电粒子影响,它是航天器出现功能异常的主要原因之一。单粒子效应作为空间辐射效应的一种,是指由一个离子入射到半导体器件中的敏感区上形成电子-空穴对,然后被收集,最终当收集的电荷超过临界值时会导致器件发生翻转、锁定、栅穿、烧毁等错误[1]。随着高性能、高集成度的新型器件在航天器中的应用更加广泛,且这些新型器件对重离子的敏感性较高,因此导致单粒子效应地面模拟试验变得更加重要。国际上对空间单粒子效应进行地面模拟试验研究主要采用重离子加速器,一般常用的重离子加速器有两种,分别是串列静电加速器和回旋加速器[2-3]。

这两种加速器具有不同特点[4]。串列静电加速器由于受到端电压较低的限制难以将重离子加速到很高的能量,其优点是可以方便地改变离子种类和能量,如美国布鲁克海文国家实验室的单粒子效应辐照模拟装置、中国原子能科学研究院串列静电加速器上的重离子单粒子效应终端、北京大学串列静电加速器等;相较于串列静电加速器,回旋加速器可以引出能量更高的离子,可以获得更大线性能量转移(Linear Energy Transfer, LET)值下的器件翻转截面数据,如美国劳伦斯伯克利国家实验室回旋加速器、中国科学院近代物理研究所重离子回旋加速器。

美国劳伦斯伯克利国家实验室的McMahan在设计回旋加速器时提出了使用ECR离子源和回旋加速器组合的混合离子加速技术。该技术的基本原理是把相同荷质比的不同离子用同一个磁场共同加速。劳伦斯伯克利国家实验室在20世纪90年代采用轻、重离子两组混合束进行辐照实验,离子种类包含11B3+、18O5+、22Ne6+、40Ar11+、51V14+、65Cu18+、86Kr21+、136Xe38+,利用该装置进行辐照实验时可以得到LET值范围较宽的实验数据[5]。在欧洲航天局等诸多机构的资助下,比利时鲁汶天主教大学利用回旋加速器建成了重离子单粒子效应辐照装置,可以使用的离子主要包括10B2+、15N3+、20Ne4+、40Ar8+、40Kr10+、132Xe26+等[6]。日本原子能研究中心在其回旋加速器上产生的混合束主要成分有4He+、12C3+、16O4+、20Ne5+、40Ar10+、84Kr21+等[7],相关研究人员可以利用这些离子进行辐照实验[8]。在这些重离子加速器上开展离子-原子碰撞实验研究,X射线辐射测量是一种重要方法,通过这种方法可以获得原子K壳层电离、电子俘获截面等参数的变化规律,并且这些相关的原子参数在天体物理、原子物理、医学研究、元素分析等许多研究领域均具有重要意义[9]。

杨变等[9]在中国科学院近代物理研究所的重离子回旋加速器上建成了内靶X射线装置,用于离子-原子碰撞实验研究。此外国外其他重离子加速器上也建有类似终端研究离子-原子碰撞实验。离子-原子碰撞实验起源于卢瑟福的α粒子散射实验,原理是电磁相互作用下的多体系统演化,主要过程包括辐射电子俘获、非辐射电子俘获以及靶原子和炮弹离子电离等。碰撞之后离子处于激发态,然后退激时发射X射线或者俄歇电子,此反应道的相关问题获得国际上物理学家的关注。Stöhlker等[10]及杨变等[9]针对碰撞中的辐射电子俘获以及非辐射电子俘获过程设计了不同实验,对退激发过程中发射的X射线分布进行研究。Horvat等[11]在美国德克萨斯A&M大学的回旋加速器上研究了H、N、Ne、Ar等不同离子与Al、Ti、Fe、Cu、Ge、Zr、Mo、Pd、Sn等金属薄膜靶碰撞时发射的X射线谱,获得了靶原子K壳层不同电离截面比,杨变等[9,12]利用Xe离子与Kr气体原子碰撞也开展过类似的实验研究。Kravchuk等[13]在荷兰超导回旋加速器研究了He、C、O、Ne等离子轰击Ta、Pb、Th等金属薄膜靶,测量X射线谱强度等数据获得了不同壳层电离截面。Verma[14]在德国GSI利用Bi离子与Au薄膜靶进行碰撞实验,测量了不同系X射线的强度和空穴引起的能量位移。

利用重离子加速器上产生的不同重离子开展离子-原子碰撞实验研究以及相应的X射线谱学研究已经得到广泛的发展。通过确定X射线能谱的强度、峰位、角分布等信息,可以确定不同反应道的强弱、相关量子态的布局等原子参数[9]。当利用重离子加速器进行微电子器件单粒子效应地面模拟试验时需要确定离子种类以及能量,而对于使用混合离子束的重离子回旋加速器,确定其引出的离子种类就更加重要。由于加速的混合离子荷质比相同,这给鉴别离子种类增加了一定难度。常用于鉴别离子种类的方法有两类,一是通过测量离子的动能以及在薄层探测器中的能损,或者通过磁场电场分析确定重离子的原子序数和质量数;二是通过离子与探测器材料发生相互作用后的脉冲幅度进行鉴别,如饱和法、比较法、过零时间法等。空间辐射探测中带电粒子鉴别以及核反应中产物的鉴别推动了鉴别方法的发展[15]。

测量能量损失鉴别重离子的办法比较常用,可以采用气体探测器或者半导体探测器,原理是E·ΔE∝M·Z2,其中:M为质量数;E为离子能量;Z为原子序数。该方法利用两个以上探测器进行鉴别,通过获取ΔE-E信息确定粒子不同射程时的能量损失以及剩余能量,这种方法要求ΔE和E的测量精度高,且适用于1~2 MeV/u、Z<20的粒子[16]。另一种方法是利用平板火花室测量同位素离子的到达时间,据此区分原子序数相同但是质量数不同的离子,原理是飞行时间t=72L/(M/E)1/2,其中,L为飞行距离。飞行时间方法的缺点是难以鉴别质量数较大的粒子,并且对离子源、靶室真空度和探测系统有较高的要求。这两种方法现在被用于空间辐射环境中的带电粒子鉴别,如美国、俄罗斯、意大利等国家的空间辐射探测项目[17]。根据粒子的比电离能不同可以测量到比电离(Bragg)曲线,其峰值与Z呈正比。利用这种方法鉴别离子的缺点是存在阈值(即能量大于5 MeV/u),美国建成了国际上第一台Bragg谱仪用于实验,目前该方法在数据采集分析方面有新发展[17]。

此外还有一种方法是利用入射离子与靶材料碰撞时产生的特征X射线进行鉴别,该方法仅与入射离子的种类相关,与其能量、电荷态等无关。因此利用离子-原子碰撞时发射的特征X射线鉴别加速器引出的离子种类更适合,同时众多的离子-原子碰撞过程中的X射线谱学相关研究也证明该方法是可行的。

利用离子-原子碰撞时发射的X射线能谱鉴别加速器引出的离子种类需要详细的实验设计,同时需要考虑多个因素。首先高电荷态重离子与原子碰撞过程中会发生很多反应,发射的X射线能谱比较复杂,其次入射离子具有一定动能会导致其X射线发生多普勒效应进而导致能量位移,最后半导体探测器测量能谱可能存在逃逸峰现象,总之这些问题都需要在设计实验时考虑。本文假设利用重离子回旋加速器进行单粒子效应模拟试验时需要引出Xe离子,基于Xe离子的鉴别设计离子-原子碰撞实验。面临的关键问题如下:一是根据不同的碰撞体系产生的特征X射线截面大小选择靶材料;二是根据入射离子能量不同导致X射线能量的多普勒效应决定观测角度;三是确定X射线探测器种类,如高纯锗(HPGe)探测器、锂漂移硅(Si(Li))探测器等;四是由于碰撞发生在真空靶室,需要选择X射线窗的材料及尺寸。最终通过探测系统获取的高质量X射线能谱确定引出的高能离子是Xe。

1 特征X射线鉴别离子种类原理

被加速的离子在靠近靶原子的过程中,内壳层电子会被逐渐捕获而处于较高的激发态,之后通过发射特征X射线或者俄歇电子的方式衰减。原子核外电子跃迁释放的能量只和其物理性质相关,因此利用退激发时产生的特征X射线或者俄歇电子能量可以进行元素种类分析。原子序数大的元素发射特征X射线概率更高,适用于重元素的分析,而俄歇电子适用于轻元素的分析。

特征X射线产生的原理是当外层电子跃迁到K层空位时为K系特征X射线,且根据外层电子所在壳层分为Kα、Kβ…;同理如果跃迁到L层空位时发射L系特征谱线,且根据外层电子所在位置分为能量不同的谱线[18]。这些都是原子本身的物理性质,实验中选择可以增加特征X射线产额的靶材料与加速重离子碰撞,同时在靶室外利用低能光子探测器探测相应特征X射线能谱,之后通过特征X射线能谱分析出几个明显的特征峰,根据特征峰能量来确定离子种类。

2 特征X射线鉴别离子种类的影响因素

重离子与靶原子发生碰撞之后,二者均处于激发态,退激发时会发射X射线,其能量只与元素性质有关,因此可以进行离子种类鉴别。

2.1 靶材料的影响

离子-原子碰撞过程中可能会使入射离子形成“空心原子”,然后退激发产生特征X射线,其中X射线产生截面受入射离子的能量、电荷态以及靶材料的影响。刘璇等[19]研究了N离子与Cu靶碰撞产生X射线截面,实验发现了电荷增大会使截面增大,尤其是+5价的N离子比+3价时增大很多;同时还发现了入射离子能量不会对特征X射线截面造成重要影响。Tanis等[20]研究发现了入射离子产生KX射线的截面主要与入射离子的电荷态和靶的厚度相关:当入射离子(Z1)的电荷态q=Z1-1时其KX射线产生截面比电荷态q≤Z1-2时更大,当入射离子电荷态qZ1-2时减小的幅度比电荷态q≤Z1-2时更大。实验规律表明了一般入射离子KX射线截面第一个极值点出现在靶材料原子序数Z2-Z1=4/5附近[15],如曾有实验研究不同能量的28Ni(镍)和35Br(溴)离子轰击不同原子序数(Z2≈20~90)靶材料时发现Ni离子的KX射线截面极值出现在Z2大约为32和70附近,同理Br离子的KX截面极值出现在Z2大约为40和85附近,从上述结果来看KX截面的第一个极值点基本符合规律,相关理论需要从分子模型深入理解[21]。

综上所述本文实验过程中需要优先考虑靶材料,而将入射离子能量以及电荷态忽略。因为Xe的原子序数Z=54,选择更重的靶材料会降低KX截面,故而选择了较轻的银(Ag)靶,同时还选择了更加常用的钼(Mo)靶进行对比。

2.2 多普勒效应

高速离子-原子碰撞反应中因为入射离子具有较大的初速度而导致它的X射线能谱具有显著的多普勒效应,即X射线能谱峰位随着观测角度发生变化,具体关系如下:

因为靶原子初始速度为0导致它的X射线没有多普勒效应引起的能量位移,因此可以通过选择观测角来解决由于多普勒效应造成的能谱位移。此外还可以利用观测角放大彼此靠近的两条谱线的能量间隔,例如入射的Xe53+离子能量为197 MeV/u,发射两条能量相近的X射线Lα1(31.283 keV)和Lα2(30.856 keV),分别在35°、90°、120°进行观测,发现二者能量间隔不同[9]。本次实验中暂时需要区分的能量间隔相对大,所以无需考虑观测角不同所带来的影响。综合考虑实验场地的因素,选择将探测器布局在90°方向进行特征X射线的观测,如果入射粒子能量为200 MeV,那么X射线能量范围在±0.6 eV,确保特征X射线能量在区间内。

2.3 探测器选择

一般常用HPGe、Si(Li)、硅漂移探测器(SDD)等半导体探测器进行光子探测。HPGe探测器适用于能量较高(10~300 keV)的光子,优点是探测效率高、灵敏体积大,能量分辨率大约为700 eV,缺点是锗吸收光子后可能发射特征X射线(不同跃迁产生的Kα1、Kα2、Kβ1的特征X射线能量分别为9.886、9.855、10.982 keV),如果逃出探测器将导致测量光子的能量小10 keV左右。Si(Li)探测器适用于能量在3~30 keV附近的光子,优点与HPGe一致,能量分辨率大约为300 eV,分辨能力更强,由于Si的特征X射线能量(1.8 keV)很低所以可以忽略逃逸峰的问题。SDD探测器适用于能量在1~15 keV的光子,优点是体积小、可以在真空中使用、无需液氮冷却,能量分辨率大约为120 eV,缺点是灵敏体积小[22]。根据所需测量特征X射线能量以及实际情况,选择使用HPGe探测器(型号GMX30P4-70),该型号产品对于3 keV~10 MeV的光子均可进行测量,本文使用55Fe以及241Am放射源进行能量刻度实验并进行初步验证。

2.4 X射线窗

利用特定的X射线吸收片尽可能抑制干扰谱线,配合适当孔径的X射线窗口以控制计数率,控制计数率的主要目的是减少事件堆积的可能。此外由于探测器布置在真空靶室外,所以需要使用Kapton膜(聚酰亚胺,C22H10N2O5)或Mylar膜(聚酯薄膜,C10H8O4)进行封闭。初步计算了两种材料对于不同能量X射线的衰减,如图1所示,图1中纵坐标吸收厚度是X射线经过材料吸收后强度剩余1/e的厚度。经过对比发现二者差别并不明显,因此选择真空情况下更不易破裂的Mylar膜。

图1 不同能量X射线在Kapton膜和Mylar膜中的吸收厚度Fig.1 Absorption thickness of different energy X-rays in Kapton and Mylar

3 特征X射线鉴别离子种类系统设计

3.1 Xe离子和Ag靶的特征X射线

对Xe离子以及靶核Ag和Mo的特征X射线进行数据[23]调研,如表1、图2所示。图2展示了Xe离子与Ag和Mo靶碰撞产生的X射线能谱峰位分布,通过比较彼此的相对强度以及峰位,实验时将以K系特征X射线为主进行探测,且能量相差足够大确保探测器可进行分辨。

表1 Xe离子以及Ag、Mo靶核的特征X射线Table 1 Characteristic X-ray emitted by Xe ion, Ag and Mo target

图2 预测Xe离子以及Ag和Mo靶的主要X射线的峰位和相对强度Fig.2 Characteristic X-ray peak energy and relative intensity emitted by Xe ion, Ag and Mo target

3.2 HPGe探测器刻度

整体的探测器系统包括HPGe探测器、前置放大器、冷却系统、线性放大器以及多道分析器。制冷问题需要提前24 h启动探测器,并调整至合适的放大倍数,使用放射源55Fe和241Am进行刻度实验,放射源产生不同能量的光子列于表2,部分能谱如图3a、b所示,能量分辨率大约为800 eV且探测范围基本可以满足要求。根据道址2 838、3 356、4 221、9 574分别对应能量17.33、20.49、25.84、58.45 keV计算得到探测器能量与道址的关系为:

表2 55Fe和241Am放射源发射的光子能量Table 2 Energy of photon emitted by 55Fe and 241Am radioactive source

图3 高纯锗探测器测量241Am、55Fe光子能谱以及道址与能量刻度曲线Fig.3 Photo spectrum of 241Am, 55Fe by HPGe detector and function between energy and channel

E(keV)=0.006 1C+0.030 2

式中:C为道址;E为能量。刻度曲线如图3c所示。

3.3 实验整体布局

对实验过程中涉及到的上述关键问题进行研究,结合重离子回旋加速器实验现场,基于特征X射线的离子种类鉴别装置布局如图4所示,Xe离子从45°倾角入射与靶核发生碰撞之后,产生的光子经过侧面Mylar膜衰减之后由HPGe探测器进行探测,然后对获得的能谱进行分析,确定不同能量的特征X射线是由何种元素产生。

图4 整体实验布局Fig.4 Overall experiment layout

4 总结

为了鉴别重离子回旋加速器引出的离子种类,本文详细讨论了离子-原子碰撞后电离截面、高能入射离子可能引起的多普勒效应问题、光子探测器和真空窗选择等相关问题。以重离子回旋加速器引出的Xe离子鉴别为例,本文在单粒子效应地面模拟试验终端前设计了一种基于离子特征X射线的鉴别装置,为日后开展单一重离子辐照试验和混合离子束辐照试验和离子种类切换后的鉴别工作奠定了一定基础。

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