原生煤体多级孔隙团簇发育特征及其CT 图像识别

刘 锋

（1.中煤科工集团沈阳研究院有限公司，辽宁 抚顺 113122；2.煤矿安全技术国家重点实验室，辽宁 抚顺 113122）

煤层瓦斯在不同尺度孔隙中的运移和赋存机制有很大差别，原生煤体是由有机物和矿物质形成的复杂多孔介质，内部蕴含着多种尺度、不同成因的孔隙结构，孔隙之间沟通组成一定规模的网络状孔隙团簇，是煤体瓦斯吸附传质的主控因素[1-2]。随着煤孔隙科学研究的不断深入，包括微米级渗流孔和纳米级吸附孔在内的煤体多级孔隙系统得到学者们的广泛关注[3-4]。

关于原生煤体孔隙结构的理论研究，最早采用压汞法和气体吸附法得到了煤体大孔、中孔、介孔和微孔的孔径分布、比表面积、分形维数等宏观结构参数，对于孔隙形态及连通性仅通过进退汞或吸脱附曲线作定性推理[5-7]。随后，诸多学者基于流体填充手段获取的实验数据，对不同变质程度煤体的孔隙发育情况进行了详细分析[8-9]。近年来，随着光学无损检测技术的发展，煤孔隙表观形貌以图像的方式被展现出来，单一尺度下的孔隙空间结构重建模型也应运而生[10-11]。至此，该学术领域步入了煤微观孔隙结构定量精准研究的新时代[12-14]。然而，这些研究仍停留在单一尺度层面，利用多种实验手段的多维尺度孔隙结构探讨鲜有报道，流体填充宏观分析和无损检测图像识别相结合的多级孔隙发育模式研究仍需深入。

为此，以原生结构气煤和焦煤多级孔隙系统为研究对象，综合运用流体填充技术（压汞测试、低温N2吸脱附实验）和无损检测技术（CT 扫描），对多级孔隙团簇发育特征进行定量分析和图像识别，探讨多维尺度孔隙的发育规律及诱因，围绕原始煤体微观孔隙团簇发育特征展开研究，旨在为煤层瓦斯高效开发提供新的理论观点。

1 实验样品及流程

实验样品为原生结构煤，煤质为烟煤，分别来自山西省斜沟煤矿和沙曲一矿。煤样采自未受采动影响的煤层，煤样被破碎、打磨成表面光滑的立方块，并进行干燥和脱气处理，斜沟矿气煤（XG）和沙曲一矿焦煤（SQY）样品长宽高尺寸分别为4.42 mm×4.78 mm×8.32 mm、5.31 mm×6.28 mm×10.54 mm，煤样工业分析结果见表1。

表1 煤样工业分析结果Table 1 Industrial analysis results of coal samples

经过处理的样品首先用于开展X-ray μCT 扫描测试，随后进行低温氮吸脱附实验。实验后的煤样经过二次干燥和脱气后，完成压汞测试。

X-ray μCT 扫描测试采用天津三英Nano Voxel-3000 系列高分辨率X 射线计算机断层扫描仪进行，测试电压120 kV，测试电流50 μA，曝光时间1 000 ms，模式为原位局部扫描，时间50～60 min。

低温氮吸脱附实验采用Micromeritics ASAP-2000 物理化学吸附仪，实验温度77.3 K，相对平衡压力p/p0最高0.995，p为被吸附气体在吸附温度下平衡时的压力，Pa；p0为饱和蒸汽压力，Pa。孔径测试范围1.7～300 nm。压汞测试采用美国Micromeritics AutoPore IV 9 500 高性能全自动压汞仪，孔径测试范围0.5 nm～1 000 μm，最大进汞压力228 MPa。

2 多级孔隙发育特征

2.1 微米级渗流孔

基于霍多特孔隙分类标准，定义渗流孔孔径大于100 nm，吸附孔孔径小于100 nm[15]。煤体中的微米级孔隙组成的复杂渗流网，是瓦斯气体运移的主要场所，其发育程度控制着煤层瓦斯流动特性，孔径分布、孔隙体积和比表面积是表征孔隙网发育特征的重要参数[16]，从根本上影响着煤层渗透性。

斜沟气煤（XG）和沙曲一矿焦煤（SQY）的压汞曲线如图1。

图1 压汞曲线Fig.1 Mercury injection test curves

由图1 可知，XG 气煤进退汞曲线同属于Ⅲ类，整体呈3 段式，压力小于10 Pa 时进汞缓慢，10～30 Pa 范围几乎不进汞，但当压力大于30 Pa 后进汞稳定，且速率为先升后缓的趋势。具备该类曲线的煤样孔隙分布不均匀，呈多峰分布，相对而言中大孔较为发育。斜沟气煤孔隙分布更为复杂。SQY 焦煤进退汞曲线较为接近Ⅳ类，进汞压力大于4 kPa 时进汞量直线上升，压力小于20 kPa压力段，存在明显滞后环，可见从微孔到中大孔范围内的孔隙均具有明显的开放性和一定的连通性。

渗流孔孔径分布如图2，其中，d为孔径；V为孔体积；S为孔容。

图2 渗流孔孔径分布Fig.2 Pore size distribution of seepage pores

由图2 可知：XG 气煤渗流孔主峰X1 位于1.067 7 μm，峰值孔体积为0.033 9 cm3/g，孔径2.714 7～44.320 7 μm 孔容较小；而SQY 焦煤中孔仅占8.93%，峰值明显消失，大孔占16.44%，在约3.500 1、25.497 3、50.800 5 μm处出现3 个较低的峰值S1、S2、S3，但孔容也仅为0.002 9、0.004 2、0.002 8 cm3/g。可见，SQY 焦煤渗流孔发育程度远低于XG 气煤，多尺度孔隙的孔容在分布上不再凸显多极化特征，较差的渗流孔发育程度势必造成孔隙多级系统失衡，渗流通达性减弱也将影响瓦斯在深层煤体的赋存。

2.2 纳米级吸附孔

煤体纳米级吸附孔为气体吸附提供了大量吸附位，吸附孔发育特征是煤层吸附能力的主控因素之一[17]。采用BJH 理论[18]和DFT 理论[19]对15～300 nm 和1.5～15 nm 尺度内的纳米级吸附孔的孔径分布进行分析。吸附孔孔径分布（BJH）如图3。吸附孔孔径分布（DFT）如图4，A为孔面积。

图3 吸附孔孔径分布（BJH）Fig.3 Pore size distribution of adsorption pores (BJH)

图4 吸附孔孔径分布（DFT）Fig.4 Pore size distribution of adsorption pores (DFT)

分析发现，XG 气煤15～300 nm 纳米级吸附孔在孔径60 nm 处存在优势峰，峰值孔体积为3.84×10-3cm3/g。孔容整体趋势随孔径的增加呈现先减小后增大再减小的趋势，SQY 焦煤有着类似的孔径分布特征，表明两者在15～300 nm 孔径段具有类似的吸附孔发育情况：均以60 nm 尺度的介孔为主，是构成气体吸附场所的主要组成部分。

分析可知，孔径小于15 nm 的吸附孔，在XG 气煤的发育两极分化严重：孔体积在1.5～2 nm 阶段逐渐降低，在2～3.2 nm 阶段先升高后降低，在4～15 nm 逐渐升高，3～4 nm 孔隙缺失；而SQY焦煤孔体积随孔径的增加变化相对稳定，孔径1.7 nm 存在体积局部峰值（1.26×10-3cm3/g），在2～2.7 nm 阶段急剧升高，在6.9～15 nm 处呈双峰波动。可见，SQY 焦煤因变质程度的升高，气孔发育均衡，是孔径小于15 nm 吸附孔的主要类型，而变质程度相对较低的XG 气煤吸附孔发育均衡性差，且不均匀分布，将导致瓦斯赋存的非均质性明显。

3 全尺度孔隙分布联合表征

结合不同手段的优势测孔范围，进一步对不同煤样的多级孔隙发育特征进行了联合定量分析，包括1.48 nm～72.35 μm 范围内的微孔、介孔、中孔及大孔。多级孔隙发育联合表征如图5。

图5 多级孔隙发育联合表征Fig.5 Joint characterization of multistage pore development

分析可知，2 种煤样吸附孔的孔容相差较小，渗流孔的孔容差别较大。XG 气煤渗流孔体积为23.37×10-3cm3/g，占88.90%，SQY 焦煤渗流孔体积为4.97×10-3cm3/g，仅占53.70%；XG 气煤发育有更广泛的渗流孔隙，其容积高于SQY 焦煤1 个数量级。可见，XG 气煤在拥有同等发育程度吸附孔的同时，其内部亦存在丰富多样的渗流孔，渗流孔隙在空间上的广泛发育，有效沟通了大范围的吸附孔，从而形成连通程度较好、集吸附-渗流于一体的有效多级孔隙网络，奠定了瓦斯在XG气煤大量赋存、高效渗流的物理基础；SQY 焦煤则缺乏沟通吸附空间的有效渗流孔隙，在漫长的煤化过程中，无法形成供瓦斯赋存的多级孔隙通道。

4 原生孔隙发育的非均质性

煤多级孔隙系统具备显著的分形特征，Menger海绵分形几何理论可以很好描述渗流孔隙分布的非均质性。其中，进汞量、进汞压力和渗流孔分形维数之间满足Washburn 方程[12-14]：

式中：Qp为压力p对应的累积进汞量，cm3/g；D为煤渗流孔分形维数；C为常数。

从式（1）可以看出，lg(-dQp/dp)与lgp为线性关系，因此孔隙分布存在分形特征，其中，直线斜率记为K，则D=K+4。

渗流孔分形维数拟合曲线如图6，其中：Dm1为渗流孔分形维数；Dm2为吸附孔分形维数。

图6 渗流孔分形维数拟合曲线Fig.6 Fractal dimension fitting curves of seepage pores

由于压汞对小于100 nm 的微小孔隙破坏严重，因此用该数据描述的微小孔分形维数存在严重失真。由图6 分析发现，XG 气煤渗流孔分形维数为2.84，高于SQY 焦煤（2.52）。而从图5（b）、图5（d）分析发现，XG 气煤渗流孔体积是23.37×10-3cm3/g，约为SQY 焦煤渗流孔体积（4.97×10-3cm3/g）的4.70 倍。可见，XG 气煤大量发育的渗流孔有着较高的非均质性，较大的孔隙体积使得其孔隙团簇表现出更加复杂的空间连通结构，有利于广泛联系纳米级吸附孔，使多级孔隙网络通达性更强。因此，煤体微米级渗流孔隙体积优势是多级孔隙系统空间非均匀发育的重要因素。

利用低温氮吸脱附数据计算纳米级吸附孔的分形维数，计算依据常用的FHH 分形模型[7-9]：

式中：Q为液氮的累积吸附量，cm3/g；α为lnQ与ln[ln(p0/p)]线性拟合直线斜率。

氮气在煤孔隙中的吸附现象属于毛细凝聚效应的范畴，分形维数为：

吸附孔分形维数拟合如图7，其中Dn1和Dn2分别为孔隙表面的粗糙程度和孔隙结构发育的复杂程度[13]。

图7 吸附孔分形维数拟合Fig.7 Fractal dimension fitting curves of adsorption pores

由图7 分析发现，XG 气煤吸附孔分形维数Dn1为2.69、Dn2为2.08，而SQY 焦煤则较高，分别为2.72 和2.27。而从图5（b）、图5（d）分析发现，SQY 焦煤吸附孔体积是4.29×10-3cm3/g，约为XG 气煤吸附体积（2.92×10-3cm3/g）的1.47 倍。由此可见，与SQY 焦煤相比，XG 气煤微孔发育虽存在缺陷（3～4 nm 微孔甚至不存在），但吸附孔空间分布较为集中、有序。而SQY 焦煤吸附孔发育较全面，但表面更粗糙，结构相对复杂、均匀性差。因此，煤体纳米级吸附孔越丰富，其孔隙表面不仅更加粗糙，且空间分布不均衡。

5 煤孔隙CT 扫描图像识别

X-ray μCT 图像识别的基本原理是：X 射线对于密度不同的物体在穿透时会发生不同的射线强度衰减效应，通过采集被测样品透射X 射线的强度，能够定量反映样品内部结构[20]。XG 气煤和SQY 焦煤2 个样品经过CT 扫描获取的灰度图像，须经过中值滤波算法[21]（Median Filter），对图像进行非线性平滑降噪，增强图像识别效果。煤样断层扫描切片CT 值分布如图8，煤样断层扫描切片特征位置CT 值如图9。

图8 煤样断层扫描切片CT 值分布Fig.8 CT values distribution of coal samples scanning sections

图9 煤样断层扫描切片特征位置CT 值Fig.9 CT values of characteristic position of coal samples scanning sections

由图8 分析可知，XG 气煤有机基质CT 值介于7 300～7 500 HU，矿物则高于7 700 HU，多为层状，裂隙填充严重。孔裂隙CT 值低于6 800 HU，其中微裂隙平行于矿物条带，矿物质气孔清晰可见且聚集为带状，表现为一系列密集的条状CT 峰值。SQY 焦煤CT 值较低，有机基质CT 值范围为2 200～2 700 HU，矿物高于2 900 HU，有极强的自下向上的层状分布规律。孔裂隙低于2 000 HU，数量较少，更多微裂隙被矿物完全填充，但有机基质间气孔发育良好。

煤样断层扫描切片特征位置CT 值如图9。图9 中：B1、B2、D1、D2 分别为煤基质特征位置探测线；B3、B4、D3、D4 分别为矿物区域特征位置探测线。

由图9 分析可知，XG 气煤微裂隙较少，但孔隙数量多，矿物均匀分布在有机基质中，少部分聚集。其中，B1 为高气孔含量区，其中距起点0.7 μm 处最大，CT 值为6 968 HU。B2 为煤基质均匀发育区，10.4～18.9 μm 波峰较宽。B3 为矿物聚集区，主要分3 段：0～14.7 μm、14.7～22.2 μm、22.2～28 μm。B4 为层状矿物发育区，主要位于5.5、9.6、12.9 μm。相对而言，SQY 焦煤裂隙数量多、宽度大，矿物分层严重。D3 和D4 区的矿物含量较高，D3 区存在2 个高峰值矿物条带，分为位于4.1 μm 和6 μm，对应峰值为3 668 HU 和4 562 HU。D1 和D2 都为煤基质均匀发育区。可见，XG 气煤孔隙以基质气孔为主，渗流孔的非均质特征依赖于成煤时期的生烃作用，矿物均匀分布于煤基质中，没有在空间结构上增强多级孔隙系统的非均质性。反之，SQY 焦煤多级孔隙中矿物孔较多，矿物的高度发育占据了基质孔隙空间，是导致多级孔隙不甚发育、增强非均质性的一个重要的内在因素。

6 结 语

1）XG 气煤渗流孔占总孔隙的88.90%，远高于SQY 焦煤的53.70%。2 种煤样吸附孔孔容差距较小，均以60 nm 介孔为主，SQY 焦煤吸附孔种类多，XG 气煤仅缺少3～4 nm 吸附孔。可见，变质程度较高的SQY 焦煤渗流孔较少、吸附孔丰富，导致多级孔隙团簇发育失衡。而变质程度较低的XG 气煤渗流孔分布广泛，吸附孔孔径缺陷小，发育均衡的多级孔隙团簇是瓦斯大量赋存、高效渗流的结构基础。

2）XG 气煤渗流孔体积约为SQY 焦煤的4.70 倍，渗流孔分形维数为SQY 焦煤的1.13 倍。SQY 焦煤吸附孔体积约为XG 气煤的1.47 倍，分形维数Dn1和Dn2均高于XG 气煤。可见，XG 气煤大量发育的渗流孔隙团簇表现出更加复杂的空间结构；SQY 焦煤吸附孔隙团簇发育全面，但表面粗糙、均匀性差。因此，多级孔隙团簇体积优势是其空间结构呈现非均匀特征的重要因素。

3）X-ray CT 扫描技术能够精确识别煤孔隙发育的形貌特征。分析表明，XG 气煤孔隙以基质气孔为主，渗流孔的非均质特征依赖于生烃作用，矿物的均匀分布没有增强多级孔隙团簇的空间非均质性。反之，SQY 焦煤矿物的高度发育占据了基质孔隙空间，是导致多级孔隙团簇发育差、非均质性强的内在因素。