成像板发光原理及其特性*

王浩然 田宝贤 薄楠 刘伏龙 贺创业 贾少青 郭冰 王乃彦†

1) (北京师范大学核科学与技术学院,北京 100875)

2) (北京师范大学,射线束技术教育部重点实验室,北京 100875)

3) (中国原子能科学研究院,北京 102413)

4) (原子高科股份有限公司,北京 102413)

由于成像板(imaging plate,IP)对电磁辐射场不敏感,因而作为探测介质被广泛应用于激光驱动的辐射粒子诊断设备中,在使用前需要对其特性和物理机制进行研究.利用90Sr/90Y 电子源测量BAS-SR 和BAS-TR两种IP 板的时间衰减曲线,同时对长时间辐照的衰减曲线进行修正;刻度了 BAS-SR 和BAS-TR 两种IP 板对90Sr/90Y 电子源的绝对灵敏度,其分别为(0.033±0.002) PSL/e 和(0.0180±0.0038) PSL/e (photostimulated light,PSL),与国际上大部分电子绝对刻度的结果基本相符,IP 板对辐射粒子的绝对刻度依赖于IP 板的类型、扫描设备和实验环境.此外对BAS-SR 和BAS-TR 两种IP 板辐照后进行多次连续扫描,研究了信号强度变化趋势的规律.建立了用于描述辐射粒子在IP 板荧光层中沉积能量、存储信息和信息读取微观物理过程的光激励发光模型,结合光激励发光模型建立的数学模型有效地阐释了IP 板探测辐射粒子物理机制与其表现的特性之间的关系.这些研究可以为后续开展IP 板应用于激光等离子体诊断实验提供一定的数据基础.

1 引言

随着激光技术的发展,目前激光最大功率已经突破皮瓦[1],激光脉冲宽度可以达到飞秒水平,超短超强激光与物质相互作用产生强电磁场加速的超热电子,其脉冲宽度与激光脉宽水平相当[2],对于激光驱动超热电子的诊断一直以来是激光等离子体中的研究热点.成像板(imaging plate,IP)是一种基于磷光剂成像技术、可重复利用的辐射粒子累计剂量探测介质[3],由于其不受电场和磁场的影响[4],对辐射粒子的线性动态范围超过5 个数量级[5];易于操作和被动操作,可以被切割成不同尺寸、形状[6];IP 板经扫描后获得图像为数字形式便于存储和数据处理[7],因此IP 板作为探测介质广泛应用于激光驱动的辐射粒子探测诊断设备中.

IP 板对不同类型、能量的辐射粒子响应不同,并且非常依赖读取设备和使用环境.Bonnet 等[8,9]刻度了BAS-SR,BAS-MS 和BAS-TR 三种类型的IP 板对0—10 MeV 内的电子、光子以及0—100 MeV4He 粒子的响应,由于重离子最容易损失能量,电子次之,而光子的穿透能力最强,因此IP板对相同能量而不同类型粒子的响应不同:4He 粒子＞电子＞光子.Williams 等[10]详细研究了一台相同扫描仪设置不同的光电倍增管电压值,以及相同实验条件下3 台扫描仪之间读取的信号差异.Ohuchi 等[11]系统地探究了IP 板的信号衰减与时间和温度之间的关系.大量的刻度实验表明,IP 板的响应参数非常依赖实验条件本身[6,12-15],因此在使用前必须对IP 板的特性参数进行刻度.

IP 板的特性由其存储原理决定,IP 板的荧光层由典型的电子俘获材料MFX(M=Ca,Sr,Ba;X=Cl,Br,I) 碱土金属氟卤化物BaFBr 构成,当辐射粒子辐照时,在荧光层中沉积能量激发产生大量的自由电子-空穴对,自由电子被电子陷阱捕获.在黑暗环境中一定程度可以保持这种状态,读取信息时,扫描仪发射可见光,电子从陷阱中逃脱与发光中心复合释放存储的信息.1984 年,Takahashi 等[16]建立导带转移模型描述了电子在信息存储和读取过程中的输运过程,但是导带转移模型的光激励发光强度与辐照剂量的关系和实验中发现的线性关系不符.Von Seggern 等[17,18]提出了电子隧穿转移模型,其中电子隧穿模型中的激励发光复合中心的形成原因有待发掘,且隧穿态高于激发态的能级与能量弛豫方向相反.赵辉[19]则认为电子转移既通过导带过程同时也通过隧穿过程,提出了光激励发光并行模型,通过实验结果证实了并行模型的正确性,且光激励发光的强度与入射的辐射粒子的沉积能量成正比,但是该模型无法解释IP 板的时间衰减特性.基于荧光层的成分组成提出的各种电子转移模型解释了IP 板表现出的部分特性.

本文利用已知活度的90Sr/90Y 电子源对BASSR 和BAS-TR 两种型号IP 板的时间衰减特性、能量响应特性以及多次扫描的规律进行研究,利用光激励发光模型阐释这些特性规律,根据递次衰变规律对长时间辐照的时间衰减曲线进行修正.

2 实 验

IP 板特性研究的实验布局见图1,90Sr/90Y电子源的放射性物质与外壳前表面距离约为2 mm,2π 立体角的活度为39256 Bq (1 Bq=1 s—1),实验中使用了BAS-SR 和BAS-TR 两种型号的IP 板.为了避免使用Al 膜等挡光介质包裹IP 板对电子源的能谱和强度的影响,整个实验在暗室中进行.IP板紧贴90Sr/90Y 电子源放置,以确保 2π 立体角内发射的电子几乎全部被IP 板所接收.IP 板后1 m 内无其他物质,避免了背散射电子的影响.IP 板在辐照后冷却不同时间后,使用Fly-7000 扫描仪进行扫描读取信息,获取数字化图像.

图1 利用90Sr/90Y 放射源标定IP 板特性参数实验Fig.1.Calibration experiments for IPs based on a 90Sr/90Y radioactive source.

2.1 IP 板的时间衰减曲线刻度

IP 板被辐照后冷却不同的时间后,由于自发的电子-空穴对的复合导致IP 扫描的信号强度随着冷却时间延长而衰减被称为时间衰减.实验中IP 板在辐照结束后到扫描过程中其冷却时间不等,因此非常有必要研究IP 板在不同冷却时间的信号衰减程度以计算真正测量的数据.

设f(t)为IP 板信号的衰减效应时间曲线函数(归一化),表征IP 板辐照后冷却t时间后剩余信号的百分比.设Y为信号的产生率,短时间可认为是常数,由于衰减效应,信号产生的同时伴随着衰减,为了减小衰减曲线对测量信号的计算误差,有必要对测量得到的衰减曲线进行修正.

1)当辐照时间 Δt非常短时,IP 板读取时获得信号表示为

通过直接拟合读数信号数据就可以获得IP 板的衰退效应时间函数f(t).

2)当辐照时间不可忽略时,设辐照时间为τ,辐照后冷却时间为tl,此时IP 板读取的信号变为

大量实验结果表明,IP 板的衰减效应函数近似满足双指数函数形式[4,9,20,21],即

此时通过双曲线拟合读数信号-光激励光(photostimulated light,PSL)和冷却时间tl的关系,进而求解获得f(t)的4 个参数A1,B1,A2,B2.

规格为3 cm×3 cm 的IP 板被90Sr/90Y 电子源辐照60 s 后冷却30 s—24 h 等不同时间,保证了辐照时间和冷却时间的误差小于1.7%,利用扫描仪读取信号并计算PSL 值.修正后的刻度标定结果见表1 和图2: 其中BAS-SR 型的快特征时间常数为9.3 min,BAS-TR 型的快特征时间常数为11.7 min,而二者慢特征时间常数均超过了3700 min.其误差来源于计时读数、扫描过程的时间误差和扫描时的统计误差以及置信度设置为95%的拟合误差.

表1 IP 板衰退效应时间函数的参数以及文献中对应参数[4,9,20,21]Table 1.Parameters of fading time effect for IPs and corresponding parameters [4,9,20,21].

图2 BAS-SR 和BAS-TR 时间衰减曲线Fig.2.Fading time effect curves of BAS-SR and BAS-TR.

2.2 IP 板对电子的绝对灵敏度刻度

实验标定了BAS-SR 和BAS-TR 两种类型IP板的响应灵敏度.辐照时间选为10,20,30,40,50和60 s,冷却时间为30 min (＞ 3B1),辐照时间相对于冷却时间来改变入射粒子数,从而获得不同入射粒子数ne辐照下IP 板的响应变化.将辐照结束的时间设定为0 时刻,总信号PSL 与粒子数之间的关系如图3 所示,BAS-SR 型的响应灵敏度约为0.033 PSL/e(photostimulated light,PSL),BASTR 型的响应灵敏度约为0.018 PSL/e.

图3 BAS-SR 和 BAS-TR 型IP 板的PSL 与电子数的关系Fig.3.Relationship between PSL and number of electron for BAS-SR and BAS-TR.

2.3 IP 板多次扫描实验

IP 板上存储的信息经过扫描仪一次扫描后还有大量信息残存在IP 板上,使用90Sr/90Y 电子源照射BAS-SR 型30,60 和90 s,辐照结束后每隔20 min 扫描一次,共扫描10 次.类似地,BAS-TR型IP 辐照时长为60,90,120 和180 s,辐照结束后每隔20 min 扫描一次,共扫描10 次.由于辐照时长不可忽略,依据衰减曲线对其修正,得到了BAS-SR 和BAS-TR 型IP 板扫描信号与扫描次数的关系如图4 和图5 所示: 随着扫描次数的增加,IP 板读数强度逐渐降低.前1—5 次扫描得到的信号强度变化剧烈,5 次扫描以后,扫描次数对读数强度的影响逐渐减弱,读数强度逐渐趋于稳定,合理猜测超过一定的扫描次数读数强度为0.

图4 BAS-SR 型IP 多次扫描下信号强度的变化Fig.4.Signal intensity decreases with the scanning number for BAS-SR.

图5 BAS-TR 型IP 板多次扫描下信号强度变化Fig.5.Signal intensity decreases with the scanning number for BAS-TR.

3 光激励发光模型

3.1 模型介绍

荧光层是IP 板的核心结构,主要成分是掺杂了Eu2+的碱土金属氟卤化物BaFBr.基于荧光层的组成成分提出的各种电子转移模型解释了IP 板表现出的部分特性,缺乏能够完全解释IP 板所表现的全部特性的模型,结合导带模型、隧穿模型和并行模型建立了一种新的光激励激发模型用于阐释IP 板的特性.

3.2 模型的建立

辐射粒子在IP 中沉积能量、存储信息和信息读取过程的光激励激发模型的物理机制如图6所示.

图6 IP 记录辐射粒子的物理机制Fig.6.Physical mechanism of the IP records radiation particles.

1)辐照过程: 电子获得能量变为自由电子进入导带,Eu2+离子电离形成Eu3+离子,进入导带的电子一部分被F+-心捕获,一部分被F-心捕获,F+-心数与F-心之间电子处于动态平衡过程.

2)自发过程: F+-心和F-心捕获的电子由于热效应吸收能量发生隧穿与Eu3+离子复合,形成激发态的Eu2+,自发退激,造成信号衰减.

3)扫描过程: 扫描仪发出的650 nm 的激光辐照,电子吸收能量从F-心和F+-心中逃逸进入导带和Eu3+离子结合转化为激发态的Eu2+离子,激发态的Eu2+离子退激产生光子被扫描仪所捕获被记录下来.由于F+-心电子数目减少,为了维持动态平衡,F-心的电子有一部分进入F+-心.

基于以上3 个过程建立光激励激发模型.

1)电子辐照IP 板过程.电子束流辐照IP 板时在荧光层沉积能量,产生的进入导带的自由电子数目为

其中ne为入射电子数,Edep为单个电子在灵敏层沉积的能量,Eab为电子从满带激发到导带所需的能量.若入射电子为连续宽谱,则在电子辐照过程中产生的亚稳态电子-空穴对为

激发到导带的电子容易被卤素离子的陷阱所捕获而形成F-心和F+-心.辐照结束后,处在导带的电子被卤素离子的陷阱所捕获:

其中Nf为F+-心所捕获的电子数,Nf0为位于F-心的电子数,γ1为比例因子.

2) F+-心和F-心捕获的电子由于热效应吸收能量发生隧穿与Eu3+离子复合形成激发态的Eu2+,自发退激变为基态Eu2+,造成一部分信号消失:

其中wf为F+-心发生隧穿的概率,wf0为F-心发生隧穿的概率.退激变为基态Eu2+,图6 中ne0为基态Eu2+的电子数这个过程始终存在,因此在扫描过程中表示为衰减函数f(t).

3)信号读取过程.扫描时,扫描仪发出的650 nm 的激光将F-心和F+-心的电子激发进入导带后与Eu3+结合形成激发态的Eu2+,其退激释放390 nm 的光被扫描仪收集,变为基态Eu2+.

第一次扫描时,进入导带和退激释放PSL 的光子数为

其中,δf0和δf为F-心和F+-心的电子被激发的概率,γ为比例因子,为第1 次扫描退激释放的PSL 的光子数.由(9)式可知第一次扫描获取的信号与沉积能量存在线性关系.

扫描结束后,打破了F-心和F+-心的动态平衡,F-心的电子将补充F+-心,重新回到平衡状态.每次扫描F-心的电子变化和激发态的Eu2+离子为

其中wf为F-心的电子跃迁到F+-心的概率.则第n次扫描退激释放的PSL 的光子数为:

4 讨论与分析

4.1 衰减曲线刻度

IP 板在辐射冷却过程中存储信号逐渐衰退,其物理机理是热效应导致处于F-心和F+-心的电子发生隧穿效应与亚稳态的Eu3+离子结合形成激发态的Eu2+,自发的退激导致信号衰减.辐照结束初期亚稳态的Eu3+离子数目较多,此时电子与Eu3+离子复合速率较高.随着复合过程的推进,一方面Eu3+离子的减小复合速率逐渐降低,另一方面电子数目减少,F+-心数与F-心之间电子激发与复合的动态平衡过程变得缓慢.因此导致初期IP 板衰减效应非常严重,随着冷却时间的延长,IP 板的衰减效应也就相应得趋于平缓.通常对IP 板的衰减曲线按双指数函数进行拟合分析.

本实验标定了BAS-SR 和BAS-TR 两种类型IP 板的衰减时间曲线,同时分别计算了快特征时间常数5 个衰减期内的冷却时间内衰退剩余百分比及衰退速率,见表2.一个快成分衰减期B1冷却时间后,IP 板的信号衰退剩余只有初始信号的62%—65%,3B1后,IP 板信号衰退剩余降低为45%左右,并且变化极为缓慢,3B1—5B1时间变化只有2%.实际操作过程中,IP 板放进扫描仪到读取数据的操作时间通常不会超过1 min 其影响只有1‰,可以忽略不计.因此在IP 板使用过程中,在辐照结束后3B1—5B1扫描合适,通常选择30—45 min 最佳.

表2 衰退时间效应对IP 板读数信号强度的影响Table 2.Signal intensity decreases with fading time.

4.2 IP 板对90Sr/90Y 电子源的绝对灵敏度刻度

本实验采用的90Sr/90Y 电子源是一个连续宽谱的电子源,其中90Sr 的电子截止能量为546 keV,平均能量为195.8 keV,半衰期28.79 a;90Y 的电子截止能量为2.28 MeV,平均能量为933.7 keV,半衰期为64.1 h.表3 列出了不同的团队通过实验与模拟相结合计算了IP 板对电子的灵敏度刻度,其结果也不尽相同,原因在于模拟计算软件的不同: 例如Bonnet 等[8]利用Geant4 模拟计算得到;Tanaka 等[12]利用EGS4 模拟计算得到;2008 年,Chen 等[13]利用MCNPX 模拟计算得到;Singh 等[15]使用FLUKA 模拟计算能量沉积.实验中IP 板对辐射粒子的绝对刻度非常依赖于IP 板的类型、扫描设备和实验环境.此外,该结果进一步表明,IP 板在使用过程中必须经常根据实验安排定期开展标定刻度工作.

表3 IP 板对电子的灵敏度[8,12,13,15]Table 3.Sensitivity of IP to different energy of electrons[8,12,13,15].

4.3 多次重复扫描刻度

结合多次扫描实验的数据,基于第一次扫描结果进行了归一化处理,对其求平均值后进行拟合.BAS-SR 和BAS-TR 多次扫描结果拟合曲线图像如图7 和图8 所示,在置信边界为95%的情况下,BAS-SR 和BAS-TR 多次扫描的平均值拟合曲线图像拟合优度分别为0.998 和0.999.从图中可以看出,多次扫描过程基本符合(12)式的双指数函数分布规律,因为扫描的过程中电子与Eu3+形成激发态的Eu2+有两种方式,其中F-心中的电子为主要部分,且激发速度较快,F+-心的电子其贡献较小而且存在动态平衡的过程激发速度较慢.同时当辐照信息超过IP 板读数扫描系统的动态范围时导致信号读取系统发生饱和,可以通过多次扫描将过饱和信息衰退到非饱和状态,并利用多次扫描外推法进行计算分析.

图7 BAS-SR 型IP 板多次扫描规律曲线Fig.7.Multiple scanning regular curve of BAS-SR.

图8 BAS-TR 型IP 板多次扫描规律曲线Fig.8.Multiple scanning regular curve of BAS-MS.

5 结论

利用90Sr/90Y 电子源对BAS-SR,BAS-TR 两种类型IP 板进行刻度,同时建立光激励发光机理模型阐述IP 板的时间衰减特性、绝对灵敏度响应以及多次扫描的规律.时间衰减特性表明IP 板在辐照后应当进行冷却,在慢衰退过程时间段进行信号测量以降低衰减过程中读数时间误差带来的影响,通常选择为快特征时间常数的3—5 倍,为30—50 min.冷却时间过短会导致读数误差变大,冷却时间过长会导致大量信息流失,无法准确获取低剂量辐照的信息.

IP 板的灵敏度刻度不同,很大原因在于IP 板的型号、扫描仪参数的设置以及所处的实验环境.此外宽谱β源的能谱积分效应对灵敏度刻度产生较大影响,该方法仅适合于粗略评估IP 板的灵敏度特性参数,IP 板的灵敏度能量响应曲线尚需要加速器单能电子标定.此外,系统性研究了两种类型IP 板的多次扫描过程及其信号规律,结果显示IP 板多次扫描下读取的信号近似满足双指数函数分布,与物理模型的预测基本一致.为今后进一步深入研究IP 板的工作机理以及过饱和条件下的数据外推提供了理论模型和数据基础.