核电厂反应堆压力容器材料辐照脆化研究进展综述

岳鹏 刘娟波 成雷 白学刚

摘 要：反应堆压力容器是核电机组运行中操作条件最为苛刻的部件，长期承受高温、高压、快中子的高强度辐照，会出现辐照脆化现象。该文针对核电机组RPV辐照脆化问题，阐述了RPV钢材料的发展路径与工艺特点，总结了国产RPV用钢的研究历程与应用情况。基于对辐照脆化微观机理的分析，探讨了材料化学成分、微观组织特性、晶粒尺寸、辐照温度、中子注量、中子注量率以及中子能谱等因素对韧脆转变温度的影响，进一步明确了辐照脆化评价的方法及局限性，讨论了参数化预测与结构化预测模型的优缺点。结构化预测模型能够很好地解释材料脆化特征与脆化机理之间的关系，对本质上理解辐照脆化效应并改进RPV材料的设计制造具有重要意义。

关键词：反应堆压力容器；辐照脆化；影响因素；脆化机制；预测模型

Abstract：Reactor Pressure Vessel is a critical component in Nuclear power plant，which usually suffers severest irradiation condition with elevated temperature and pressure，thus displaying irradiation embrittlement phenomenon.Aimed at this problem，the evolution path and process feature of RPV material were firstly reviewed in this article.Besides，the research course and application situation of domestic RPV steel were summarized.Based on the microscopic embrittlement mechanism comprehensive analysis，the affecting factors including chemical composition，microscopic structure，grain size，irradiation temperature，neutron fluence，neutron fluence rate and neutron spectrum on ductile brittle transition temperature were further discussed.Moreover，a detailed description about how to estimate irradiation embrittlement was exhibited to demonstrate its limitations.The strengths and weaknesses of both empirical prediction model and structural evaluation model were also pointed out.The structural evaluation model can well explain the relationship between embrittlement characteristics and mechanism of RPV，which is of great significance for essentially understanding irradiation embrittlement to improve its design and manufacture.

Keywords：Reactor Pressure Vessel（RPV）；Irradiation Embrittlement；Affecting factors；Embrittlement Mechanism；Prediction model

反应堆压力容器（Reactor Pressure Vessel，以下简称RPV）是反应堆中服役条件最为苛刻的部件，长期处于高温高压强辐射环境中，一方面作为安全屏障要防止核裂变物质泄漏，用于固定和包容堆芯，将裂变反应限制在一定空间，另一方面需要支撑和引导控制棒，将反应堆芯的热量导向蒸汽发动机等。作为核电站全寿命周期内唯一不可更换的大型设备，RPV的寿命直接决定了核电机组是否能长周期安全运行。RPV在服役期间要长时间遭受高温、高压、快中子（E>1MeV）的高强度辐照，从而出现辐照脆化现象，其失效模式主要为脆性断裂、蠕变、腐蚀、疲劳与强度过大破坏，是RPV安全运行的首要威胁［1］。本文对RPV材料研究进展、辐照脆化机理及其影响因素、辐照脆化的评价及其预测方法进行综述，为核电机组RPV辐照脆化的研究提供借鉴与参考，具有重要工程意义。

1 RPV材料研究进展

RPV钢的开发沿着低強钢—中强钢—高强钢路径发展。1955年美国第一代轻水堆RPV材料是属于C-Mn钢的A212B板材，为改善RPV用钢的力学性能，在A212B基础上提高了Mn元素含量、添加了Mo元素，1956年开发形成了Mn-Mo系低合金高强度A302B钢。在A302B基础上，通过添加了wt.0.4%～1.0%的Ni元素，1964年开发了Mn-Mo-Ni类型的A302C和A302D板材。1965年，通过真空浇筑、钢包精炼技术减少溶质元素偏聚、降低磷硫有害元素含量，将热处理工艺由空冷处理改进为淬火+回火调质处理来细化组织，从而获得了强度与韧性均良好的新一代A508-2钢。为了减弱A508-2钢再热裂纹敏感性，减少C、Cr、Mo等硬化元素的含量，同时为弥补硬化元素较少造成的强度不足，提高了Mn的含量，降低了P、S、Cu的含量，成功开发了现代应用的A508-3钢［2］。A533B板材与A508-3锻件被广泛应用于在役核电机组RPV中，不同时期主要的RPV用钢化学成分见下表。

基于核电的发展需要，钢铁研究总院、中国核动力研究设计院与中国二重等联合开展了A508-3的国产化研究。通过对主焊缝与内表面堆焊焊接工藝的研究与材料制造工艺的优化，于1985年前后成功研制了国产RPV用A508-3钢，从而为大型RPV材料的自主研发以及工程推广奠定了基础。中国一重制造的RPV锻材分别于1998年和2004年向巴基斯坦恰希玛核电站1期和2期供应。2003年秦山2期机组是国内制造RPV钢的首次应用。随后2009年由东方重机生产的RPV钢用于岭澳二期百万kW级2号核电机组。我国核电站RPV钢已经实现国产化、能够自主生产，并且大批核电站都采用了国产A508-3钢来制造RPV。

2 RPV辐照脆化机理及其影响因素

辐照脆化外在表现为韧脆转变温度DBTT的升高。研究发现在中子辐照作用下会出现空位点缺陷、间隙原子团簇、位错环等高密度晶体缺陷，产生的晶体缺陷在辐照作用下加速扩散，通过缺陷的组合与分解在材料中形成点缺陷团、空位—溶质原子聚合体以及位错环等基体损伤缺陷，从而表现为DBTT升高的辐照脆化效应［3］。研究发现影响RPV脆化的因素主要是自身材料因素和环境因素。前者主要包括材料化学成分、微观组织特性以及晶粒尺寸等，后者主要包括辐照温度、中子注量、中子注量率以及中子能谱。

关于材料化学成分的影响，C元素能够提升RPV钢的强度，但同时由于C元素是间隙型元素，能够增强辐照效应而显著提高DBTT。Ni和Mn元素作用类似，能够细化晶粒与碳化物而提高淬透性，但实验表明Ni和Mn也有增强辐照效应的趋势［4］。Cu元素是对辐照脆化危害巨大的元素，由于Cu的溶解度很小，经中子辐照后Cu元素在基体析出形成富Cu原子簇，会阻碍位错的滑移而导致材料的脆化。P与S元素也都是有害元素，经中子辐照后P元素会在自由能较低不稳定的晶界及位错处偏聚，从而造成RPV钢的脆化［5］。关于材料微观组织与晶粒尺寸的影响，研究表明铁素体与上贝氏体混合组织对辐照脆性敏感，而铁素体与下贝氏体混合组织对辐照脆化敏感性弱。回火马氏体组织对辐照脆化敏感性弱，而回火铁素体组织对辐照脆化敏感性强［6］。DBTT随晶粒尺寸减小明显减小，越细的晶粒对应的单位体积的晶界面积越大，一方面可以有效降低杂质元素的偏析，另一方面可以促进晶界处缺陷的合并而减少缺陷数量，从而减弱材料的辐照脆化效应。辐照温度对脆化效应具有重要影响，研究表明在230℃以上辐照效应随温度升高而减弱。当温度升高时，材料中位错环、间隙原子等缺陷活动能力增强，这些缺陷复合湮灭概率显著增加，减少了基体材料中缺陷的浓度，同时提高了杂质脆化元素的溶解度，减少沉淀硬化相的析出与杂质元素的偏聚，从而减弱了辐照脆化效应。随着中子辐照通量的增加，DBTT先增大后逐渐至平稳。这是由于随着中子注量的增大，晶格原子受中子轰击次数增多，形成了更多的点缺陷，从而增强了辐照脆化效应。但一般当中子注量达到3×1019n/cm2后，DBTT不再随中子注量而升高，这很可能是缺陷浓度与缺陷合并湮灭概率取得平衡使得辐照脆化不再发生明显变化。研究发现当中子注量率小于1×1012n/（cm2·s）时，对Cu含量低的RPV钢辐照脆化与中子注量率无关。当中子注量率大于1×1012n/（cm2·s）时，不同研究者获得了不同的结论，既有研究表明中子注量率对辐照脆化无影响，也有研究报道DBTT随中子注量率增大呈现先减小后增加的规律。

3 RPV辐照脆化评价及预测方法

早期都是在核电机组建设完成后，在反应器内放置与RPV材料完全相同的监督试样，每隔一定的服役时间，取出监督试样进行拉伸实验、夏比V型冲击实验而获得材料力学性能，尤其是DBTT以及增量△DBTT（△DBTT=服役前材料DBTT-服役后材料DBTT）来评价辐照脆化程度［7］。辐照脆化的评估除了监督试样方法外，发展了改进的测试技术以及小试样测试技术，钟巍华等［8］发表了国内外辐照脆化小试样评价综述。早期基于A533B、A508-3/16MnD5、20MnMoNi等的实验数据，美国、法国、日本等国家相继发展了RG1.99、FIS与FIM、JEAC4201等模型。这些模型是针对特定材料，以DBTT或者△DBTT与化学成分、温度、辐照通量、辐照时间等参数关联而获得参数化半经验模型，在过去几十年对保障核电机组RPV的安全运行发挥了重大作用。近年来也有学者采用神经网络模型［9］对辐照脆化进行了预测，基于对辐照脆化机理的认识，从材料微观结构的缺陷尺度、位错密度、元素偏聚特征出发建立了结构化的预测模型。叶想平等［10］基于Johnson-Cook本构关系建立了预测辐照材料断裂真应变的脆化模型，可以较好地解释材料脆化机理、材料微观结构变化与辐照脆化特正量之间的关系。随着微观机理表征手段的不断提高和对辐照脆化机理的深化认识，结构化模型作为一种科学合理的模型有着广阔的发展前景。

结语

本文分析总结了核电厂RPV材料的研究进展、辐照脆化机理及其影响因素、辐照脆化的评价及其预测方法。影响RPV脆化的因素主要包括材料化学成分、微观组织特性、辐照温度、中子注量、中子注量率、中子能谱。早期研究认为辐照脆化的机理是富Cu相、富Mn和富Ni相的溶质沉淀析出与P等杂质元素在晶界的偏聚。随着现代表征技术的发展，从微观上进一步明确了RPV在中子辐照作用下会出现空位点缺陷、间隙原子团簇、位错环等高密度晶体缺陷，这些基体微观缺陷在宏观上表现为材料DBTT升高的辐照脆化效应。早期对辐照脆化借助于监督试样评价，开发快速准确无损或近无损的辐照脆化评估技术是重要的研究方向。对辐照脆化的预测主要有半经验的参数模型和基于微观特征的结构化模型，前者模型简单、对保障核电机组RPV的安全运行发挥了重大作用，后者能够很好地解释材料脆化特征与脆化机理之间的关系，对本质上理解辐照脆化效应并改进RPV材料的设计制造具有重要意义。

参考文献：

［1］程瑞.核电压力容器钢辐照脆化力学效应模拟和斷裂韧性预测［D］.上海：华东理工大学，2012.

［2］李云良，张汉谦，彭碧草，等.核电压力容器用钢的发展及研究现状［J］.压力容器，2010，27（5）：36-43.

［3］李正操，陈良.核能系统压力容器辐照脆化机制及其影响因素［J］.金属学报，2014，50（11）：1285-1293.

［4］Kruyukow A.，Erak D.，Debarberis L.，et al.Extended analysis of VVER-1000 surveillance data：Irradiation effect in reactor pressure vessel steels［J］.International Journal of Pressure Vessel and Piping，2002，79：661-664.

［5］Bokshtein B S，Khodan A N，Zabusov O O，et al.Kinetics of phosphorus segregation at grain boundaries of low-alloy low-carbon steel［J］.Physics of Metals & Metallography，2014，115（2）：146-156.

［6］吕继新.影响钢材辐照脆化的材质因素［J］.核动力工程，1995，16（2）：161-165.

［7］林赟，佟振峰，宁广胜，等.国产A508-3钢辐照前后小样品断裂韧性测试分析［J］.核动力工程，2017，1：74-76.

［8］钟巍华，佟振峰，宁广胜，等.辐照用小尺寸样品力学性能表征技术研究进展［J］.原子能科学技术，2019，53（10）：1894-1905.

［9］康靓，孙凯，米晓希，等.基于人工神经网络的RPV材料辐照脆化预测模型研究［J］.核动力工程，2020，41（6）：92-95.

［10］叶想平，刘仓理，蔡灵仓，等.中子辐照金属材料的脆化模型研究［J］.力学学报，2019，51（5）：1538-1544.

作者简介：岳鹏（1989— ），男，汉族，天津人，硕士研究生，助理研究员，主要从事专用设备研制、表面改性技术研究。

*通讯作者：刘娟波（1989— ），男，汉族，甘肃天水人，博士，工程师，主要从事成套装置承压设备风险防控研究。