AOA系统厌氧时间和溶解氧对内源反硝化脱氮速率的影响

安泽铭,丁 静,高歆婕,彭永臻

AOA系统厌氧时间和溶解氧对内源反硝化脱氮速率的影响

安泽铭,丁 静,高歆婕,彭永臻*

(北京工业大学,城镇污水深度处理与资源化利用国家工程实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124)

为了探索提升基于内源反硝化的厌氧/好氧/缺氧(Anaerobic/Oxic/Anoxic,AOA)工艺脱氮效率的方法,本研究分别考察了前置厌氧时间和好氧阶段溶解氧(DO)对内源反硝化脱氮速率的影响.结果表明:在进水COD浓度为155.1mg/L时,厌氧时间为60min,缺氧阶段内源反硝化速率(EDNR)最高;在不同的进水COD条件下,控制适当的厌氧时间,当内碳源中的聚羟基烷酸酯(PHAs)积累量达到峰值时,EDNR最高; EDNR受到好氧阶段DO过量或不足的影响,当DO控制为1mg/L时,EDNR最高.通过厌氧时间优化与DO控制可将EDNR分别提高31.7％,18.4%.本研究为AOA工艺提高后置缺氧阶段EDNR提供了可行策略,有利于AOA工艺设计与运行策略优化.

生物脱氮；内源反硝化速率；厌氧时间；溶解氧

目前,传统污水处理厂在处理低碳氮比(C/N)城市生活污水时面临深度脱氮的瓶颈,由于缺乏反硝化所需的碳源导致处理效率受限,通过投加碳源可以提高处理效果,但同时也增加了污水处理厂成本[1-2].以厌氧/缺氧/好氧(A2/O)工艺为主的前置反硝化工艺,将好氧池中的混合液部分回流至缺氧池,利用原水中的有机物通过反硝化作用脱氮,但是其效果受到硝化液回流量的限制.通过提升回流量来提高处理效果,不仅会增加污水处理能耗,并且回流的硝化液中含有的大量溶解氧(DO)会影响缺氧环境与反硝化效果[3].而后置反硝化工艺理论上在碳源充足的情况下能够实现完全的氮去除.然而后置反硝化往往缺乏碳源,难以实现经济高效的氮去除.近年来,关于AOA工艺的提出与研究为后置反硝化脱氮提供了新的思路[4-6].

采用AOA工艺进行脱氮的原理为:有机物在厌氧阶段被微生物贮存为内碳源进行去除,能够减少碳源在好氧阶段的浪费;在好氧阶段进行硝化作用将氨氮转化为硝酸盐氮或亚硝酸盐氮;最后在后置缺氧阶段,液相中无外碳源的情况下微生物利用厌氧贮存的内碳源,包括:糖原(Gly)和聚羟基烷酸酯(PHAs),两者联合驱动内源反硝化实现脱氮[7].在EBPR系统的缺氧阶段,PHAs和Gly均可以作为反硝化的碳源[8].动态的好氧/缺氧交替系统在缺氧阶段优先利用PHAs作为电子受体进行反硝化,当其储备耗尽时,微生物会利用Gly维持生长代谢,从而进行反硝化脱氮[8-9].之前的研究表明,AOA工艺能够充分利用原水中的碳源,适合低C/N生活污水深度脱氮,并且由于后置反硝化工艺特点,能够稳定实现超过90%的总氮去除效果[3].

然而相较于外源反硝化,内源反硝化速率(EDNR)较低,理论上需要较长的缺氧水力停留时间或较大的缺氧区体积,这增加了污水处理厂的建设成本,从而限制了该工艺的应用[10].Wang等[11]研究发现适当的厌氧时间有利于强化系统中磷的释放和内碳源的贮存,从而实现了在不添加外碳源的情况下同步脱氮除磷,Hu等[12]在SBR反应器AOA运行模式下发现低氧曝气和间歇曝气在维持短程硝化和好氧颗粒污泥方面发挥了重要作用,同时对硝化性能和内碳源的转化有一定影响,减少了内碳源在好氧阶段的消耗.因此,能否通过优化厌氧时间以及控制DO提高EDNR,从而强化脱氮效果值得进一步探究.

本研究以实际生活污水为研究对象,分别探究了AOA运行模式中的前置厌氧阶段对内碳源贮存及其对后置缺氧阶段EDNR的影响.以及好氧阶段的DO对内碳源消耗与转化的影响,进而对后置缺氧阶段EDNR产生的影响.通过优化厌氧与好氧阶段的运行参数,以期提高内源反硝化脱氮速率,讨论了本优化策略在污水处理厂中的应用潜力,为AOA工艺的运行优化提供研究思路与应用基础.

1 材料与方法

1.1 试验用水与接种污泥

试验用水取自北京工业大学西校区家属区的实际生活污水,属于典型的低C/N污水.试验所用活性污泥取自实验室长期运行的AOA连续流反应器缺氧区末端[7],污泥浓度MLSS为5000～6000mg/L.

1.2 试验装置与方法

图1 实验装置1

1.2.1 探究不同厌氧时间对EDNR的影响 为探究不同厌氧时间下后续缺氧阶段的EDNR,设计了如下试验:在厌氧条件下,将经3次蒸馏水冲洗的1.1L污泥与同体积的生活污水混合,再通入N2去除DO后进入厌氧试验装置(图1).随后分别经过45min、60min、90min、180min的厌氧时间后,取0.5L泥水混合液,同样进行冲洗、通入N2后进入缺氧试验装置(图1).在全过程中仅通过磁力搅拌装置均匀搅拌,控制温度为25℃,污泥浓度MLSS控制在3000mg/L左右.具体试验条件见表1.

1.2.2 探究不同COD浓度下厌氧时间对EDNR的影响 为探究不同COD浓度下厌氧时间对EDNR的影响,仍采用1.1L污泥,同时投加1.1L经不同体积的蒸馏水稀释后的生活污水,以实现不同的进水COD浓度.其余操作条件与“1.2.1”相同,具体试验条件见表1.

1.2.3 探究好氧阶段不同DO对EDNR的影响 为探究好氧阶段不同DO对EDNR的影响,设计了如下试验:通过控制厌氧阶段时间均为90min,随后进入好氧装置进行曝气(图2),控制DO分别为:0.5,1,2,4mg/L,探究好氧阶段不同DO对EDNR的影响.其余试验条件与1.2.1相同.具体试验条件见表1.

表1 试验条件

图2 实验装置2

1.3 计算公式

1.3.1 内源反硝化速率 在缺氧条件下,微生物在外碳源匮乏的情况下可以利用内碳源进行反硝化.内源反硝化速率计算公式如下:

式中:EDNR指内源反硝化速率,mgN/(gVSS·h). NO3-1和NO3-2分别表示缺氧条件下反应初始和结束时的NO3--N浓度,mg/L;MLVSS表示参与反应的污泥浓度,mg/L.t1和t2分别指缺氧反应初始和结束时的时间,h.

1.3.2 同步硝化反硝化率(SND率) 在好氧条件下,在氨氮被氧化为亚硝酸盐氮和硝酸盐氮,同时部分亚硝酸盐氮和硝酸盐氮被还原为氮气,该过程为同步硝化反硝化.因此,SND率表示将好氧阶段的总氮损失的效率,具体计算方法如下:

式中:SND率表示将好氧段的总氮损失的效率,%; NH4+eff、NO2-eff和NO3-eff分别指好氧出水的NH4+-N、NO2--N和NO3--N浓度,mg/L;NH4+Ai表示好氧进水的NH4+-N浓度,mg/L.

1.3.3 厌氧阶段的内碳源储存量(CODintra) 在厌氧阶段,生活污水中的有机物部分被聚糖菌(Glycogen accumulating organisms,GAOs)和聚磷菌(Phosphorus accumulating organisms,PAOs)贮存为PHAs,伴随着Gly和多聚磷酸盐(仅PAOs)分解供能.该过程中聚磷菌分解1mol COD能够合成1.33mol PHAs,同时0.5mol Gly和0.5mol多聚磷酸盐分解提供能量;聚糖菌分解1mol COD能够合成1.85mol PHAs,同时分解1.12mol Gly供能[13-14]. CODintra的计算公式如下:

1.4 试验分析方法

在实验过程中所取水样均经过定性滤纸过滤后再进行水质分析.NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P采用流动注射仪(Lachat Quick-Chem 8500型)进行测定.COD采用连华快速测定法(重铬酸钾快速测定法)进行测定.MLSS和MLVSS采用重量法测定.温度、pH值和DO采用配备有 pH值和DO探头的WTW Multi3420测定仪进行在线检测.PHAs采用气相色谱仪进行测定[15-16], PHAs的成分通过聚β-羟基丁酸(PHB)和聚β-羟基戊酸(PHV)之和来表征.糖原采用蒽酮比色法进行测定[17].

2 结果与讨论

2.1 不同厌氧时间对内源反硝化的影响

2.1.1 厌氧阶段的内碳源转化途径分析 由图3可见,在前45min内PO43--P浓度升高,释磷率为95.8%.同时,伴随着PHAs的合成,Gly与COD的降低,表明PAOs通过在分解多聚磷酸盐(poly-P)为PO43--P和Gly糖酵解途径中获得能量,将外碳源吸收并转化为PHAs[18].45～60min内,PO43--P浓度维持稳定,而COD与Gly浓度继续降低,PHAs浓度继续升高.表明仅GAOs进行内碳源的贮存,其厌氧碳转化模型与PAOs相似,但是没有伴随释磷现象[11]. 60～180min内,COD与Gly浓度不再降低,PHAs浓度开始降低.推测内碳源的积累存在一定限度,且随厌氧时间的继续延长内碳源不仅不再贮存,还出现消耗现象.这可能是细菌通过降解细胞内碳源补偿饥饿[19].有研究表明,延长厌氧时间有利于GAOs的内碳源贮存,从而有利于内源反硝化脱氮.然而,上述结果表明,厌氧时间也非越长越好,过长的厌氧时间消耗了内碳源,可能会对后续的内源反硝化脱氮产生不利影响.

由化学计量学公式可知,PRA与PAOs合成PHAs的量成正比,因此,PAOs合成PHAs的量随厌氧时间的延长先升高后基本保持不变,表明PAOs对内碳源的贮存并非随着厌氧时间的延长而升高,也不会对内碳源进行降解[10].另外,厌氧阶段的前60min内,∆PHA/ ∆Gly为1.60,这更接近于先前报道的糖原积累代谢(glycogen accumulating metabolism, GAM)模型值1.66,而不是多聚磷酸盐积累代谢(polyphosphate accumulating metabolism,PAM)模型值2.66[13],这表明系统中部分PAOs的代谢途径由PAM转化为GAM,有利于强化后续内源反硝化脱氮[20].因此,适当的厌氧时间有利于加强GAM途径的内碳源贮存,从而有利于厌氧阶段的总内碳源贮存,综上可见优化系统的厌氧时间对内碳源的贮存尤为重要.

图3 厌氧阶段的内碳源转化

2.1.2 厌氧时间对EDNR的影响 为了进一步分析,在经历不同厌氧时间后,对缺氧阶段EDNR进行测定.如图4(a)所示,缺氧阶段EDNR随厌氧时间的延长先升高后降低,当厌氧时间为60min时EDNR最高,为0.83mgN/(gVSS×h).这与厌氧结束时PHAs浓度的变化趋势相同.进一步进行线性拟合(图4(b))发现,两者呈现线性相关,2=0.8273.表明厌氧时间过长影响内碳源的贮存同时会进一步影响后续的EDNR.若控制厌氧阶段在60min,PHAs浓度在最高时停止,则相比于厌氧时间为45min和90min,EDNR分别提高了17.7%和32.0%.

图4 不同厌氧时间下的EDNR与PHAs浓度和厌氧阶段EDNR与PHAs浓度的相关性

图5 不同进水COD下的EDNR与PHAs浓度的相关性及不同进水COD下最佳厌氧时间和EDNR

控制厌氧阶段时间有望提高EDNR,应进一步探究不同进水COD浓度下最佳厌氧时间,阐明其规律,有助于优化内源反硝化系统的脱氮效果.如图5所示,在不同的进水COD浓度下,内碳源(PHAs)贮存最高时对应的厌氧时间不同,后续缺氧阶段的EDNR也不同.并且随着进水COD浓度的提高, EDNR也有所提升,而最佳厌氧时间则缩短.进而说明系统的最佳厌氧时间因进水有机负荷的波动而变化,且进水COD浓度较高时,最佳厌氧时间较短,EDNR较快.但是都显示出EDNR与PHAs浓度的正相关性.进一步线性拟合发现,两者呈显著正相关且相关系数均高于0.75,进水COD浓度越高,相关性越强.表明即使进水COD浓度不同也同样可使用PHAs浓度进行厌氧时间设置的判断.

在厌氧阶段,PAOs和GAOs竞争碳源,而PAOs并不表现脱氮功能.PAOs在厌氧阶段贮存的PHAs需要Poly-P和Gly降解提供能量,同时在随后的好氧或缺氧条件下消耗这部分贮存的PHAs以吸收磷[21].因而GAOs争夺到更多的碳源用于贮存则更有利于内源反硝化脱氮.由2.1.1研究结果可知, GAOs对内碳源的积累往往比PAOs需要更长的厌氧时间.这进一步说明了在PHAs浓度最高时与GAOs贮存内碳源最多时保持一致,进一步表明, PHAs浓度可作为在不同进水COD浓度下选择最佳厌氧时间的依据

2.2 不同DO浓度对内源反硝化的影响

2.2.1 不同DO浓度对好氧阶段内碳源转化的影响 AOA系统为常见的内源反硝化系统,经历前置厌氧后,好氧阶段对碳源的影响值得进一步探究.如图6所示,探究了不同DO浓度下PHAs和Gly的沿程变化.好氧阶段PHAs呈下降趋势,Gly呈上升趋势.在DO浓度为1mg/L时,Gly合成量最高,PHAs降解量变化不大,Gly可能依赖更多外碳源贮存提供的中间体和ATP得到补充[22].在DO浓度为0.5mg/L时,Gly合成速率最慢,合成量最少,不利于好氧阶段内碳源的储存.同时,在DO浓度分别为2mg/L和4mg/L时,Gly合成量均有所降低,说明DO过高或过低都会导致Gly合成受阻.因此,在AOA系统中,好氧段DO浓度为1mg/L时最有利于系统内碳源储存.

根据PAOs代谢模型,合成系统中Gly所需的PHAs含量远远高于实际PHAs的降解量,推测在好氧阶段可能存在外碳源贮存,合成了Gly.进而说明在好氧阶段有可能存在内碳源积累的过程.因此好氧阶段对于后续内源反硝化效果同样重要.同时,在好氧段发生的同步硝化反硝化(SND)在污水脱氮中同样发挥着重要作用[23],因此有必要同时结合好氧段SND和缺氧段EDNR进一步研究分析.

图6 不同DO浓度下PHAs和Gly的变化

2.2.2 不同DO浓度对SND及EDNR的影响 在AOA系统中,主要脱氮贡献发生在好氧段和缺氧段,依靠好氧段的同步硝化反硝化作用和缺氧段的内源反硝化作用协同脱氮[6-24].由图7可见,在低DO浓度(DO£1.0mg/L)条件下,SND率能保持较高水平,原因是通过硝化作用与吸磷作用的竞争在絮凝污泥微环境中为反硝化细菌提供DO梯度来触发SND[25],还有文献表明低DO浓度能有效提高好氧阶段初期的SND[26-27].但是在DO浓度为0.5mg/L时,EDNR仅为0.09mgN/(gVSS·h),推测原因可能是内源反硝化菌的活性受到抑制,因此DO浓度为0.5mg/L不利于AOA系统的整体脱氮.高DO(DO³2.0mg/L)浓度下EDNR较高,但是SND率较低,原因可能是由于缺乏微氧环境导致同步硝化反硝化难以发生[23].在DO浓度为1mg/L时,好氧段SND率和缺氧段EDNR相比于其他DO浓度均为最高值, EDNR可达0.58mgN/(gVSS·h),可见该DO浓度是最有利于AOA系统脱氮的条件.

图7 不同DO浓度下SND率及总氮损失和EDNR

2.3 实际意义

在实际污水处理厂中,进水的COD浓度因季节变化而波动,微生物群落也随着操作条件的变化而变化.虽然污水处理厂在不同时期的最佳厌氧时间可能不同,但它可以沿程监测PHAs浓度进行调控.在采用SBR工艺的污水处理厂中,当PHAs浓度达到峰值时,控制厌氧阶段结束.图8所示为本研究优化策略在AOA工艺实际污水处理厂的应用.在该连续流工艺中,生化池进水分别通过厌氧区、好氧区、缺氧区后进入二沉池,二沉池污泥一方面回流至厌氧区维持系统污泥浓度,一方面回流至缺氧区强化内源反硝化.依据本试验研究结果,可在厌氧区和好氧区之间建立一个可任意切换厌氧/好氧的复合区,该区域的状态可根据PHAs的浓度进行切换.当PHAs浓度在可切换区之前达到最高时,可将其转化为好氧区.如果PHAs浓度持续增加,则可切换区将继续作为厌氧区搅拌.根据可切换区域的体积和数量进行灵活调整.这样即可通过直接或间接的方式对最佳厌氧停留时间进行灵活调整来应对不同时期的水质波动.同时在好氧区实时监测DO浓度,保证氨氮被完全硝化的前提下调节曝气量从而控制合适的DO浓度.通过以上联合调控,可以提高AOA工艺的运行效果,进而有效节约污水处理厂的能源和成本,提高处理效率.

图8 本研究优化策略在AOA工艺实际污水处理厂的应用

3 结论

3.1 厌氧时间对内碳源贮存和EDNR有重要影响.进水水质为生活污水时,在厌氧时间为60min时的PHAs和CODintra贮存量最高.且PHAs与EDNR呈正相关,当PHAs达到峰值时EDNR最高.

3.2 不同COD浓度下,所对应的最佳厌氧时间不同,但PHAs与EDNR均有较高的相关性(2>0.75). PHAs浓度可以作为在不同进水COD浓度下选择最佳厌氧时间的依据.

3.3 在厌氧时间一定时,好氧段的DO为1mg/L时(结束时间以硝化反应完成时为准),SND率最高,后置缺氧阶段的EDNR最高.

3.4 合理优化厌氧时间、控制DO浓度可以有效提高EDNR,基于内源反硝化脱氮的AOA工艺在低C/N城镇生活污水处理领域具有重要实际意义和应用前景.

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Effects of anaerobic duration and dissolved oxygen on endogenous denitrification rate in AOA system.

AN Ze-ming, DING Jing, GAO Xin-jie, PENG Yong-zhen*

(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2023,43(2)：667～674

The Anaerobic/Aerobic/Anoxic (AOA) process based on endogenous denitrification gained widespread attention in recent years with the benefits of carbon saving and consumption reduction. Nitrogen is mainly removed via the endogeous denitrification occurred in the post-anoxic phase of the AOA process. Therefore, increasing endogenous denitrification rate (EDNR) is the crucial to enhance the nitrogen removal efficiency. To explore the methods to improve the nitrogen removal efficiency of AOA process, the effects of the anaerobic duration and dissolved oxygen (DO) concentration in the aerobic phase on EDNR were investigated in this study. Results showed that the EDNR was the maximum when the anaerobic duration was 60min at the influent COD concentration of 155.1mg/L. Under different influent COD concentration, the accumulation of polyhydroxyalkanoates (PHAs) (a kind of intracellular carbon) reached the peak by controlling the appropriate anaerobic duration, and the EDNR was maximized. The EDNR was affected by excessive or insufficient DO in aerobic phase, and the highest EDNR was achieved when DO was controlled at 1mg/L. The EDNR was increased by 31.7% and 18.4% through anaerobic duration optimization and DO control, respectively. This paper provided a feasible strategy to enhance the EDNR in the post-anoxic phase of the AOA process, which is conducive to the optimization of the AOA process designs and operation strategies.

biological nitrogen removal；endogenous denitrification rate；anaerobic duration；dissolved oxygen control

X703

A

100-6923(2023)02-0667-08

安泽铭(1999-),男,河南安阳人,北京工业大学,硕士,主要从事生活污水脱氮除磷研究.

2022-07-20

广州市产业领军人才集聚工程项目(CYLJTD-201607);污水生物处理与过程控制技术北京市国际科技合作基地资助;北京市教委资助项目

* 责任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn