快堆闭式燃料循环对提高铀资源利用率的分析研究

2023-01-31宋英韵

原子能科学技术 2023年1期

胡赟，杨勇，宋英韵，杨鹏

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.中核战略规划研究总院，北京 100048)

全球可经济开采的铀资源有限，对铀资源的高效利用是核裂变能发展需解决的问题。由快中子(平均能量达0.1 MeV左右)产生可控链式裂变反应的反应堆称为快中子反应堆(简称快堆)[1]。快堆堆芯中子平均能量高，易裂变燃料核的有效裂变中子数多，具有增殖核燃料和嬗变长寿命高放废物的能力。快堆通过燃料转换增殖，可将占天然铀资源中99%以上的238U利用起来。基于U-Pu循环的燃料增殖即在快堆中通过中子辐照天然铀或贫铀，将其中的238U转变成易裂变核239Pu。快堆结合闭式燃料循环系统能显著提高铀资源利用率。

受燃料燃耗限制，在快堆中辐照1次，燃料中铀的利用率有限。大幅度提高铀利用率，需基于闭式燃料循环对乏燃料中的U、Pu进行回收，并在快堆中多次循环利用。U-Pu循环体系下，驱动燃料使用工业Pu。Pu能否进行多次循环，需保证其易裂变成分不会随循环而显著降低，即其品质不出现大的劣化。本文首先模拟工业Pu在快堆中多次循环过程，计算给出其成分变化规律，分析工业Pu在快堆中多次循环的可行性；其次，对多次循环中的铀资源利用率进行计算研究，并给出对比分析结论。

1 堆型选择和计算工具

1.1 堆型选择

为计算工业Pu循环的成分变化规律，需选定U-Pu闭式燃料循环使用的快堆堆型。假定使用CFR1000钠冷快堆电站[2]，该堆为大型商用快堆，其设计额定电功率1 000 MW，换料周期160 d，卸料平均燃耗约60 000 MW·d/t。燃料循环方式选择工业Pu和乏燃料U回收循环。反应堆的主要参数列于表1。

表1 CFR1000参数Table 1 Parameter of CFR1000

1.2 计算工具

燃料成分的变化通过三维堆芯中子学和燃耗计算得到，堆芯计算使用CITATION程序[3]以及为之制作少群截面的PASC-1[4-5]程序系统。使用171群NVITAMIN-C库[6]作为原始库。少群库由PASC-1程序系统[7]制作。该系统是1个截面并群程序包，可将中子精细群截面库并群成宽群或少群的供堆芯扩散计算用的CITATION格式截面库，其一维SN输运计算使用XSDRN程序[7]。

三维堆芯稳态计算和燃耗计算使用CITATION程序。该程序广泛用于反应堆物理的计算和分析，经长期应用其可靠性已得到充分验证。燃料多次循环的混料计算以及与堆芯计算CITATION程序的耦合由开发的MIX程序完成。该程序能根据用户选择的循环模式(Pu循环或TRU循环)和燃料、转换区卸料混合方式，计算堆芯卸料后处理混合成分，进行新燃料成分计算，并耦合到CITATION程序进行燃料下一次循环的燃耗计算。

2 工业Pu在快堆中循环的成分变化规律

2.1 计算方法

快堆使用压水堆乏燃料后处理工业Pu作为初装料，使用快堆自身乏燃料后处理产生的工业Pu作为后续装料。燃料经多次循环后，其装料工业Pu的成分发生变化，影响反应堆的装料及卸料成分变化。

快堆堆芯通常设计有燃料活性区、轴向转换区和径向转换区，各区乏燃料后处理可根据需要的不同进行组合混料。基于此，开发混料及与堆芯计算CITATION耦合程序，其计算方法如图1所示。其中，堆芯燃耗计算采用分区燃耗的方式，分别得到燃料活性区、轴向转换区和径向转换区的乏燃料成分；之后，按假定的后处理模式，包括燃料活性区是否与转换区材料混合处理等，分别回收铀、钚(或超铀元素整体)等有用材料，并依据后处理模式按质量守恒得到后处理回收材料的实际成分；再根据反应堆换料设计需要的新燃料成分要求，确定所需添加的贫铀比例，得到实际循环入堆的新燃料成分，之后进入下一燃耗循环。

图1 燃料成分混合MIX程序计算流程Fig.1 Calculation flow of MIX code for fuel composition mixing

2.2 平衡成分

假定使用压水堆乏燃料经后处理工业Pu制成MOX燃料，作为CFR1000反应堆初装料并进行多次快堆循环。每次卸料后的后处理方式为活性区和转换区的乏燃料Pu混合，而后与贫U混合制成新的MOX燃料，返回快堆中辐照。如此多次循环后，堆外停留时间为8 a时Pu成分随循环次数的变化如图2所示；堆外停留时间分别为4、8、12 a的易裂变同位素成分(239Pu和241Pu)的变化示于图3，经20次循环后最终Pu同位素与初始成分的对比示于图4。

图2 工业Pu同位素随循环次数的变化(堆外停留8 a)Fig.2 Variation of industrial Pu isotope with number of cycles (stay outside reactor for 8 years)

图3 易裂变成分(239Pu+241Pu)随循环次数的变化Fig.3 Variation of fissile composition (239Pu+241Pu) with number of cycles

图4 经20次循环后工业Pu组成及与初始成分的比较(堆外停留4、8、12 a)Fig.4 Composition of industrial Pu after 20 cycles and comparison with initial composition (stay outside reactor for 4, 8 and 12 years)

从图4可看出，工业Pu组成随循环次数逐步达平衡，平衡组成中以239Pu和240Pu为主，分别约占72%和25%；乏燃料堆外停留时间对工业Pu平衡成分影响较小；由于241Pu半衰期较短，堆外停留时间对其平衡浓度影响较大(堆外停留时间越长，241Pu平衡浓度越低)，但由于241Pu总的平衡浓度较低，对工业Pu成分最终影响不大。

总体上，由于CFR1000堆芯增殖比约1.25，且在后处理混料时将转换区和活性区的Pu进行混合处理，因此工业Pu在CFR1000堆芯中循环时其易裂变成分能够逐步增加，最终平衡时达约74%左右。若在后处理时不将转换区产出的Pu与活性区Pu混合并制作新的燃料重新入堆，其易裂变Pu同位素份额将逐步降低，同时240Pu含量增加，计算结果示于图5。

因此，计算表明，压水堆乏燃料Pu在CFR1000反应堆中多次循环之后工业Pu中易裂变同位素成分不会发生显著劣化，从Pu品质角度看，可在CFR1000反应堆中进行多次循环。

3 铀资源利用率分析

3.1 分析模型

燃料在反应堆内循环1次，即便是快堆，其铀资源利用率也是有限的。要大幅度提高利用率，必须将快堆乏燃料进行后处理，回收其中的有用材料，并制成燃料返回到堆芯中再次循环。实际乏燃料后处理和燃料的再制造过程中均会有一定的损失，即乏燃料中的U和Pu不能完全再利用。需研究在考虑到燃料回收率和循环次数后，快堆对铀资源利用率的提升程度。

分析模型构建如下：快堆中燃料主要组成是U(贫U或天然U)和工业Pu，假设U的初装料为MU0，易裂变材料装料为Mf0，堆芯增殖比为c，燃料燃耗深度为B(原子百分燃耗，下文中若不加特别说明，燃耗深度均使用原子百分燃耗)。假设堆芯卸料进行后处理并制造成新的MOX燃料过程中的燃料回收率为ε。

若该堆芯增殖比为1，堆芯产生的易裂变材料量和消耗的易裂变材料量相等。理想情况下后处理百分百回收，那么，从易裂变材料投料角度看，该堆只需在循环初期向堆芯中加入一定量的贫U或天然U，而整个堆芯实际上更像是1个燃烧贫U或天然U的堆芯。但实际情况并非如此，燃料回收再制造有一定的损失，因此增殖比须达到一定临界(比1稍大)后，反应堆才能达到仅需添加U的状态。该临界值与燃料回收率和具体堆芯装量有关。本文假定快堆已达到该增殖比，且不考虑实际的工业Pu循环次数的限制，理论上来说堆芯只需添加U便可不断循环下去。

另外，需明确U资源利用率的定义。快堆中直接裂变的235U和238U(CFR1000 MOX燃料堆芯中238U的直接裂变份额约为15%)是对U资源的利用；而238U转换成239Pu后，进一步裂变实际上也是对U资源的利用；在增殖比大于1的情况下，238U转化成239Pu后，还有部分未被裂变，可用作其他新堆的装料而进一步利用。因此，定义广义上的U的利用，包括了裂变产生能量的部分和转化成Pu等待进一步利用的部分。更进一步地，忽略U俘获生成除易裂变Pu外的损失，假设U裂变产生了能量，或转化成新的易裂变材料，这样可使用U的消耗率来定义U资源的利用率，其定义为：

(1)

其中：MU0为堆芯初装U量；MU1为循环末堆芯中的U量。

BU与燃料燃耗B相关但有差别，增殖比为1的情况下，两个参数理论上相等。

对于确定的初装U(假设M)来说，第1次循环利用了MBU，经过回收、燃料再制造后剩下可利用的为M(1-BU)ε；第2次循环利用了M(1-BU)εBU，剩下可实际利用的为M(1-BU)ε(1-BU)ε；如此循环下去，第n次循环利用了M(1-BU)n-1εn-1BU。

因此，循环n次后，对于初始确定M的U来说，总的利用率Un为：

(2)

(3)

其中：Pc和Pb分别为活性区和转换区平均功率；Tc和Tb分别为燃料组件和转换区组件的堆内停留时间；Bc为堆芯活性区燃料平均燃耗深度；Bb为转换区燃料平均燃耗深度；Mc0和Mb0分别为活性区和转换区重金属初装量；τ为不同燃耗单位之间的转换系数，约9.36(MW·d/kgHM/原子百分燃耗)。

(4)

式中：Δmf和Δmf,b分别为堆内一次循环消耗的易裂变材料量和裂变掉的裂变材料量；MU0为全堆总的包括转换区的U初装量；α1为易裂变材料的俘获-裂变比；α2为全堆(包括堆芯活性区和转换区)初装载中U在重金属中占的质量份额。该式考虑了U的两种主要消耗：一是裂变的(包括直接裂变的和转换成易裂变材料后裂变的)，二是循环末易裂变材料的增殖增益。

通过引入全堆的平均U消耗率，便可将堆芯活性区和转换区综合来考虑全堆的U资源利用率。在转换比大于1的情况下，装载进入反应堆的是U，输出的是裂变能量释放和增殖出来的易裂变材料Pu，可很方便地用于估计系统对U资源的利用率。建立这样一个分析模型尽管是理想化的，但从评估快中子增殖堆对U资源的利用率以及对相关参数进行敏感性分析的角度来看是合适的。

3.2 U资源利用率及敏感性分析

基于上述模型(式(1)～(4))，开展快中子增殖堆对U资源的利用率分析以及利用率与相关参数的敏感性分析。其中使用的与具体堆芯相关的参数使用百万千瓦钠冷快堆CFR1000的设计数据。

1) 燃料燃耗深度的影响

从式(3)、(4)可看出，燃料的燃耗深度对U的消耗率有很大影响，燃料燃耗深度越大，全堆平均U消耗率越大。一次循环的U消耗率越大，则在达到同等利用率目标下需要的后处理次数也越小，循环次数相同情况下U资源利用率越大。

图6 不同燃料燃耗深度时U资源利用率与循环次数的关系(回收率97%)Fig.6 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 97%)

CFR1000堆芯活性区燃料平均燃耗深度约6.5at%，在该燃耗深度下，若再循环回收利用率仅97%，那么无限次循环后的理论极限U利用率仅约53%；若燃料平均燃耗深度分别加深至10at%、15at%和20at%，假设U利用率目标为60%，分别需循环37次、17次和12次(图6)。若后处理回收利用率提高至99%，燃料平均燃耗深度仍为6.5at%、10at%、15at%和20at%，U利用率达到60%目标所需循环次数分别降至约35、21、14和10次(图7)。

图7 不同燃料燃耗深度时U资源利用率与循环次数的关系(回收率99%)Fig.7 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 99%)

2) 燃料后处理回收率的影响

10at%燃料燃耗深度情况下，不同后处理回收率对U资源利用率的影响示于图8。可看出，若回收率仅95%，即便是无限循环下去也达不到假定60%的利用率；若回收率分别增到97%、99%和99.9%，达到假定60% U资源利用率的目标分别需循环37次、21次和19次。

图8 不同后处理回收率时U资源利用率与循环次数的关系(燃料平均燃耗10at%)Fig.8 Relationship between U resource utilization and cycle times at different reprocessing recovery rates (fuel average burnup 10at%)

后处理回收率对U资源利用率影响在开始的几次循环里影响较小，但循环次数增加后将会对利用率有明显影响，回收率越高，U资源的利用率越高。从图8可看出，在前5次循环中，回收率的影响很小，5次以后的循环中，回收率的重要影响才逐渐体现。因此，仅从U资源利用的角度看，若燃料循环次数只能进行有限的几次，仅提高后处理回收率对提高U资源利用作用有限。

3) 快堆增殖比对U资源利用率的影响

U转化成为易裂变材料后被认为是利用，因此提高增殖比可增加U资源利用率。另外，如前文所述，堆芯增殖比必须大到除去再循环的损失后能够维持反应堆中易裂变材料的平衡，这样理论上U才能不断在反应堆中循环，这是本分析模型建立的基本假设。图9给出燃料平均燃耗10at%、回收率99%时，不同增殖比下U资源利用率与循环次数的关系。可看出，若U能循环，提高增殖比对提高利用率作用有限。当然，增殖比提高后能减小倍增时间，对快速提高装机容量有显著作用。