大面积阵列中子伽马甄别探测器的蒙特卡罗模拟研究

张连军，谢思亚，郑玉来，李 永，刘 超，王 强

(中国原子能科学研究院 核技术综合研究所，北京 102413)

根据国际原子能机构(IAEA)事件和贩运数据库(ITDB)显示，过去十年平均每年有132起贩运和恶意使用事件发生，随着国际恐怖主义日益猖獗，核恐怖活动已成为可能，全球面临的核安保风险日益加大[1]。各个国家为防止核材料扩散和“脏弹”所带来的污染风险，在公共场所、重要的入境检查站以及国家边境都安装了中子辐射门户监测器[2]。边境口岸和港口拥有庞大体积、数量和种类的货物集装箱，其中对放射性材料的检测是最耗时和最昂贵的程序[3-5]。用于检测核材料的系统，应具有快速、高效并且能够以低误报数量识别放射源。

对于放射性物质的检测，分为正常物质中夹带放射性物质的检测和伽马辐射场中特殊核材料(SNM)的掩护运输。中子伽马甄别可在伽马辐射场中快速准确的实现中子探测。现有的中子伽马甄别探测大多是采用塑料闪烁体与3He管组成的探测系统，其中，闪烁体用于探测伽马射线，3He管用于探测中子，近年来由于3He气体的短缺，价格不断飞涨，导致探测器的制作成本大幅增加，同时3He管尺寸较小而对立体角的覆盖范围有限，导致对核材料的敏感性有限[6]。natGd2O3对热中子具有很高的反应截面，采用塑料闪烁体与natGd2O3构成的大面积阵列探测器可以同步高效实现中子伽马探测，2010年DeVita等[7]对塑料闪烁体与natGd2O3构成的阵列探测器开展模拟研究，获得了20%～30%的中子探测效率以及较高的中子/伽马甄别比(n/γ)。该结构探测器不仅可实现车辆放射性物质中子伽马甄别探测，同时在监测反应堆运行状态方向具有较好的实用价值和应用前景。2019年Kandemir等[8]对不同结构的塑料闪烁体包裹natGd2O3探测反中微子开展了模拟计算，获得较好的中子俘获效率和快中子俘获时间。2021年郑吉家等[9]采用塑料闪烁体包裹natGd2O3构成的探测器阵列模拟探测反中微子，得到约10%的反中微子探测效率。基于以上研究，为应对3He气体短缺问题，应尽快寻找3He探测器的替代方案，基于塑料闪烁体与natGd2O3复合构成的阵列探测器具有优异的中子伽马探测性能，成为应用于车辆SNM检测的一种新手段。

本研究针对新型大面积n/γ甄别阵列探测器开展蒙特卡罗模拟计算，利用Geant4建立新型大面积n/γ甄别探测器仿真模型，模拟计算单根闪烁体晶体不同截面边长、多种层数结构及不同natGd2O3包裹方式下的中子伽马探测效率，优化探测器的几何结构。采用中子和伽马引起阵列探测器响应数目的不同研究探测器的n/γ甄别性能。为后续探测器关键参数优化提供技术参考。

1 大面积阵列探测器工作原理

EJ200塑料闪烁体与natGd2O3组合构成的阵列探测器具有对中子和γ射线同步高效探测的特性，可以很好的实现n/γ甄别探测。应用于车辆探测的大面积阵列探测器示于图1。阵列探测器中的每一根探测器连接光电倍增管及后端读出电子学获得探测数据，经过数据分析即可检测货物中是否存在特殊核材料(SNM)。

图1 大面积探测器应用示意图Fig.1 Schematic diagram of large area detector application

单根复合探测器的设计示于图2a，探测器由内到外由EJ200闪烁体、镀铝麦拉膜(Mylar)、natGd2O3薄膜以及聚氟乙烯薄膜(Tedlar)包裹覆盖组成。其中EJ200闪烁体用于探测伽马射线和慢化快中子，镀铝Mylar膜为反射材料，中子敏感材料natGd2O3作为中子光子转换材料。探测器阵列示于图2b，探测器排列为4个平面，每个平面由16根EJ200-natGd2O3复合探测器组成，整个探测器探测面积可达1.86 m2。

a——单根探测测器示意图；b——阵列探测器示意图图2 大面积阵列探测器示意图Fig.2 Schematic diagram of large area array detector

能量为0.025 3 eV的热中子与natGd中的155Gd和157Gd具有60 800 barns和253 929 barns的中子反应截面。铀、钚等SNM自发裂变发射出来的中子和伽马射线入射至探测器中，中子在EJ200闪烁体中发生弹性散射，散射中子有一定的概率会被中子敏感元素155Gd和157Gd吸收并发生反应，其反应过程如式(1)与式(2)：

(1)

(2)

中子与155Gd和157Gd反应释放出能量为7.9 MeV和8.5 MeV的级联伽马射线会被多个探测器探测。而伽马射线入射到阵列探测器中，通过康普顿散射仅有少数探测器发生响应。由此，可以根据中子与伽马射线在阵列探测器中引起探测器响应数量的不同实现n/γ。

2 大面积阵列探测器性能模拟计算建模

采用Geant4蒙特卡罗模拟软件对大面积阵列探测器的性能开展模拟研究。Geant4模拟计算流程示于图3，阵列探测器性能模拟包括几何模型构建、物理过程模拟和性能计算。几何模型和材料的构建包含EJ200、natGd2O3、Mylar和Tedlar的几何参数和材料建模，在反射材料Mylar膜上镀膜一定厚度的natGd2O3，使探测器具有中子敏感特性。物理模型选用QGSP_BIC_HP高精度模型，将其电磁过程替换为EMLivemore模型来增加模拟计算的精度[11]。入射中子源采用铀钚等SNM裂变，产生中子能谱分布在0.5～10 MeV，服从麦克斯韦分布[12]，入射伽马源采用60CO衰变产生伽马射线能量分别为1.17 MeV和1.33 MeV。根据探测效率的计算结果，对阵列探测器的关键参数进行优化。

图3 Geant4模拟计算流程图Fig.3 Flow chart of Geant4 simulation calculation

采用Geant4模拟计算所得中子与155Gd和157Gd反应产生的级联伽马射线能谱示于图4，具有7.9 MeV与8.5 MeV的能量特征峰，结果验证了蒙特卡罗计算时采用物理过程的正确性。

图4 中子与155Gd和157Gd反应产生的伽马射线能谱Fig.4 Gamma-ray energy spectrum generated by the reaction of neutrons with 155Gd and 157Gd

3 探测器结构优化及中子伽马甄别

3.1 塑料闪烁体几何尺寸及探测器层数

EJ200塑料闪烁体的几何尺寸会影响伽马射线的探测效率以及快中子的慢化。针对EJ200闪烁体的几何尺寸进行优化，本文选择截面边长1～8 cm，Mylar镀膜25 μm厚度natGd2O3包裹的塑料闪烁体作为研究对象开展蒙卡计算，结果示于图5。由图5a可知，中子探测效率随EJ200塑料闪烁体截面边长的增加而逐渐增大，这是由于当截面边长增加时，快中子慢化后被natGd2O3吸收的数量逐渐增加。截面边长为6 cm时，中子探测效率随着截面边长的增加逐渐平稳。伽马探测效率随EJ200塑料闪烁体截面边长增加而增加，当截面边长增加时伽马射线发生康普顿散射的概率增加，因此，伽马探测效率增加。当EJ200塑料闪烁体截面边长为6 cm时，伽马探测效率随着边长的增加趋于平缓。由图5b可知，随着阵列探测器层数的增加中子探测效率逐渐增加，当层数为4时，中子探测效率趋于平稳。根据优化计算结果，选择截面边长为6 cm、长度为200 cm、层数为4层的EJ200塑料闪烁体作为研究对象。

a——中子伽马探测效率与EJ200截面边长的关系；b——中子探测效率与阵列探测器层数的关系图5 EJ200塑料闪烁体截面边长以及阵列探测器层数的优化Fig.5 Optimization of EJ200 plastic scintillation cross section length and array detector layers

3.2 natGd2O3薄膜几何结构

对natGd2O3薄膜几何结构分为三种情况进行模拟计算，阵列探测器中单根EJ200包裹一层natGd2O3薄膜(图6a)、四层探测器之间放置三层natGd2O3薄膜(图6b)，以及四层探测器最中间放置一层natGd2O3薄膜(图6c)。

图6 阵列探测器中不同natGd2O3薄膜几何结构示意图Fig.6 Schematic diagram of different natGd2O3 film geometries in the array detector

对上述三种情况下中子探测效率(P)随着natGd2O3厚度(d)的变化进行计算，结果示于图7。由图7结果可知，单根包裹natGd2O3时，中子探测效率均大于一层或三层，当d为25 μm时，三种情况下所得探测效率分别为47%、54%和65%，此后d继续增加，P趋于平稳。单根包裹时探测效率较高，这是由于当在探测器之间放置一层或三层natGd2O3时，中子敏感材料占比较少，被EJ200闪烁体散射的中子出射方向会偏离natGd2O3放置位置，导致散射中子无法被探测。单根包裹时散射中子几乎全部被natGd2O3吸收，剩余部分入射中子直接穿出探测器无法被探测。三种情况下natGd2O3的使用量分别为1.92 m2、5.76 m2以及30.72 m2，可以根据实际应用需求的不同，选择不同的设计方案。根据对natGd2O3薄膜放置位置及厚度的优化计算结果，从提高中子探测效率角度，采用单根EJ200包裹25 μm厚度natGd2O3的方式对阵列探测器的n/γ甄别性能进行研究。

3.3 n/γ甄别

3.3.1屏蔽前n/γ甄别 放射性物质衰变产生的伽马射线入射至阵列探测器中，通过康普顿散射仅会引起阵列探测器中少数探测器发生响应。中子与natGd2O3反应会产生多条级联伽马射线，可以被多个EJ200闪烁体探测[7]。根据以上特性，可以通过设置探测器的响应数目(Hit number)阈值来实现n/γ甄别。中子与natGd

图7 中子探测效率随natGd2O3放置位置、厚度的变化Fig.7 Neutron detection efficiency varies with the location and thickness ofnatGd2O3

反应产生级联伽马射线的Hit number重建结果(图8a)显示，中子事件所产生的级联伽马射线引起探测器的响应数目在1～35根之间，呈递减趋势。60CO衰变产生伽马射线的Hit number重建结果(图8b)显示，伽马射线引起探测器的响应数目集中在1～4根。根据计算结果，通过设置合适的阈值即可实现高n/γ甄别比。不同阈值条件下中子、伽马探测效率和n/γ结果列于表1。由表1可知，当探测器的响应阈值设置为3时，可以获得390的n/γ甄别比。

a——中子重建结果；b——伽马射线重建结果图8 中子与伽马射线的探测器响应数目阈值重建结果Fig.8 Hit number reconstruction results of neutrons and gamma photons

3.3.2屏蔽后n/γ甄别 常用的屏蔽材料包括铅和钨，在阵列探测器中插入三层屏蔽材料可以有效阻挡散射伽马射线，进一步提高阵列探测器的n/γ甄别比。选择不同厚度的铅和钨两种屏蔽材料进行研究，在不同厚度屏蔽材料下对中子和伽马的探测效率阻挡程度进行计算，结果示于图9。由图9可知，中子与伽马的探测效率随着铅、钨屏蔽材料厚度的增加逐渐降低。由于钨的密度较大，导致钨板对于中子和伽马射线的阻挡效果优于铅板，但由于钨板对中子探测效率的损失较大，不利于提高n/γ甄别比。

a——中子探测效率；b——伽马探测效率图9 铅和钨两种屏蔽材料厚度与中子和伽马探测效率的关系Fig.9 Relationship between the thickness of lead and tungsten shielding materials and the neutron and gamma detection efficiency

表1 不同阈值条件下中子、伽马探测效率和n/γTable 1 Neutron and gamma detection efficiency and n/γ under different threshold conditions

两种屏蔽材料在不同厚度下设置不同阈值时的中子伽马探测效率计算结果示于图10。由图10可知，两种屏蔽材料在不同厚度时，中子和伽马的探测效率均随着阈值的增加逐渐降低。采用钨板屏蔽时，随着阈值的增加，对中子和伽马探测效率减小的趋势大于铅板屏蔽。两种屏蔽材料对于中子和伽马射线均会衰减，但对于二者的衰减程度无法判断，因此对两种屏蔽材料不同厚度时的n/γ甄别比进行计算。

a——中子探测效率；b——伽马探测效率图10 不同阈值下中子伽马探测效率与不同厚度屏蔽材料的关系Fig.10 The relationship between neutron gamma detection efficiency and shielding materials with different thicknesses under different thresholds

铅和钨两种屏蔽材料在不同探测器响应数目阈值、不同厚度时的n/γ甄别比的计算结果列于表2。由表2可知，屏蔽材料厚度增加时，n/γ甄别比逐渐增加，由于铅板对中子的衰减能力小于钨板，因此，在不同厚度时会获得较高的n/γ甄别比。模拟优化结果显示，当阈值设置为3，每层探测器之间铅板为3 mm时，可以得到约23%的中子探测效率以及约802的n/γ甄别比，相比无屏蔽材料时高出约2倍。

表2 不同阈值条件不同屏蔽材料种类及厚度下的n/γTable 2 n/γ under different threshold conditions and different shielding material types and thicknesses

4 探测器探测性能分析

将本设计的新型大面积阵列探测器与现有中子伽马甄别探测系统的中子探测性能进行对比，3He管探测器以及阵列探测器探测能力分析建模图示于图11。现有探测器两块长1 000 mm、宽500 mm、高50 mm的塑料闪烁体和直径Φ50 mm×1 000 mm，1 atm的双3He管包裹5 cm厚聚乙烯慢化体构成。入射中子源252Cf距离探测器2.5 m处呈4π空间发射，分别对3He管探测器以及阵列探测器的中子探测效率进行计算，二者探测效率分别为0.9%和0.91%，具有相当水平的中子探测效率，本研究提出的大面积阵列探测器在SNM探测方向具有较好的应用前景。

a——3He管探测器；b——阵列探测器图11 3He管探测器以及阵列探测器探测能力分析建模图Fig.11 Modeling diagram of detection capability analysis of 3He tube detector and array detector

5 结论

设计的新型塑料闪烁体大面积阵列n/γ甄别探测器，仿真模拟计算单根闪烁体晶体不同截面边长、多种层数结构及不同natGd2O3包裹方式等探测器关键参数，确定了适应实际应用需求的探测器结构、natGd2O3镀膜及包裹工艺。结果表明，采用单根EJ200闪烁体包裹natGd2O3、4层排列结构探测系统可以获得较高的中子探测效率，基于该结构的单根EJ200包裹25 μm厚度的natGd2O3、阵列探测器响应数目设置为3、在每一层探测器之间放置3 mm厚Pb板时得到约23%的中子探测效率以及约802的n/γ甄别比。后续将针对阵列探测器的中子探测效率、伽马探测效率以及n/γ甄别性能开展实验研究，为探测器关键参数优化提供技术参考。