嘉兴市农田菜地果园土壤重金属人体健康风险评价

李 莉，金雅薇，陈 燕，马艳玲，浦国佳，沈耀宗

(浙江省嘉兴生态环境监测中心，浙江 嘉兴 314000)

土壤的重金属污染是我国比较突出的土壤环境问题之一[1-2]。土壤中重金属污染物的积累不仅会对生态环境造成破坏[3]，还会影响相关的农产品的质量[4]，并且会通过食物链对人体的健康造成严重危害。土壤中的重金属不但可以通过食物链影响人体健康，还会经过手-口摄入、呼吸和皮肤等接触途径进入人体[5]。美国国家环境保护署(US EPA)于1986年颁布了一系列健康风险评价体系的技术性文件、指南，已经被广泛地应用于土壤、大气降尘对人体健康风险状况的评估体系中。

随着民众的健康风险意识的加强和提高，农产品中的重金属污染逐渐受到越来越多的关注。嘉兴市作为浙江省重要的粮、油产区，正确的评估嘉兴市农村农业用地的土壤重金属健康风险，对于无公害农业发展、人群健康保护以及本地的农业发展都具有重要的意义。

本文选取了嘉兴市7个县(市、区)的农村土壤监测中的农作物产区(农田、菜地和果园点位(共67个，其中农田点位36个，菜地21个，果园10个)2019-2020年)的土壤监测数据，采用US EPA推荐的健康风险评价模型，对土壤中重金属镉(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、铅(Pb)、铬(Cr)、铜(Cu)、镍(Ni)和锌(Zn)经手-口摄入、呼吸摄入和皮肤接触3种暴露途径的健康风险进行评估，希望对嘉兴市农用地生态环境发展及民众身体健康提供科学的依据和参考。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

嘉兴地处中国华东地区、浙江省东北部、长江三角洲杭嘉湖平原腹地，是长江三角洲重要的城市之一，也是浙江省最大的平原区主，地势平坦土壤肥沃，雨热同期，河网密布，非常有利于有利于农业的发展。嘉兴自古为繁华富庶之地，素有“鱼米之乡”、“丝绸值府”美誉。

1.2 内梅罗指数法

单因子指数法是土壤评价中最常用的评价方法：

(1)

式中:Pi为第i种污染物的单项污染指数；Ci为污染物的实测值；Si为第i种污染物的土壤环境质量标准值。

内梅罗指数法是一种综合指数法，是在单因子指数法发展而来的，可以综合评价土壤中的重金属污染状况：

(2)

式中:P为土壤综合污染指数，Pave为单项污染指数平均值，Pimax为最大单项污染指数。按照内梅罗综合污染指数，土壤污染等级可以被划分为5个等级(见表1)。

表1 内梅罗指数土壤污染等级分级评价

1.3 土壤健康风险评价法

1.3.1 模型与参数

健康风险评估的目的是搞清楚目标污染物质对人体健康会造成什么样的损伤以及导致这种损伤的可能性。土壤中的重金属可以经口直接摄入、皮肤接触和呼吸吸入3种主要的途径进入人体，本文参考了US EPA的健康风险评估风险，结合《中国人群暴露参数手册》、《我国场地环境评价指南》和实际情况，得到3种不同暴露途径的重金属日均暴露量相关计算公式及参数如下[6-14]：

(3)

(4)

(5)

式中:ADDing、ADDinh、ADDdern分别是通过手-口摄入途径、呼吸途径和皮肤接触途径摄入的重金属日均暴露量,mg/(kg·d)；c为实测土壤样品的重金属含量,mg/kg。

表2 重金属健康风险暴露参数取值

1.3.2 人体健康风险表征

本文研究了8种重金属污染：镉(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、铅(Pb)、铬(Cr)、铜(Cu)、镍(Ni)和锌(Zn)；这8种重金属都具有慢性非致癌风险，其中Cd、Cr、As、Ni具有致癌风险。根据重金属的3种暴露途径及人体健康风险评价模型，土壤重金属的非致癌风险(HQ)、总非致癌风险指数(HI)和致癌风险指数(TCR)计算公式如下[8-10]：

(6)

(7)

(8)

(9)

式中各参数意义见表3。HI表示所有重金属非致癌风险健康风险指数，当HI<1或HQ<1，表示重金属非致癌风险较小，可忽略；当HI1或HQ1，表示存在重金属非致癌风险，值越大，表明健康风险越大[8-10,14]。当TCR<10-6时，表明重金属无致癌风险；当10-610-4时，表示暴露于这种特定的环境将给个体造成一定的患癌风险。

表3 健康风险表征模型各参数意义

不同重金属在不同暴露途径下对人体的健康风险参考剂量RfD和致癌斜率因子SF见表4。

表4 不同暴露途径下各重金属健康风险参考剂量和致癌斜率因子

2 结果分析与讨论

2.1 研究区域土壤的重金属含量特征

67个嘉兴市农作物产区的土壤点位中的8种重金属浓指标情况见表5。除了As的均值低于土壤环境背景值以外[19]，其余重金属污染物均超过背景值，说明这7种重金属污染物在嘉兴市农产品产区土壤中有一定的积累。在所有点位中，Hg和Cu的变异系数CV值最大，为0.60；Cd和Pb的CV值分别为0.56和0.52，这4种重金属元素的变异系数都呈现强变异(CV>0.5)[20]，说明这4种元素空间分布的不均匀；Zn、Cr、As和Ni呈现中等变异(0.2

表5 嘉兴市农田、菜地、果园土壤重金属含量特征表

表6分别给出了各农作物产区金属污染物的变异系数，农田点，Hg、Zn、Cd、和Pb的CV显示出强变异；菜地点，Cd、Hg、Pb的CV显示出强变异；果园中，Cu、Cd和Pb的CV显示出强变异。

表6 嘉兴市农田、菜地、果园土壤各重金属变异系数

2.2 研究区域重金属污染评价

67个农产品产区点位中，1个农田点位的汞含量超标，超标率为26.7%；1个果园点位的锌含量超标，超标率为18.0%，另1个农田点位的锌超标，超标率为95.2%。内梅罗结果显示36个农田点位中，各有1个点位属于尚未污染和轻度污染状态，其余为清洁无污染的状态；21个菜地点位中有20个点位为清洁无污染状态，1个为尚未污染状态；10个果园点位中，9个点位为清洁无污染状态，1个为尚未污染状态。

2.3 研究区域土壤重金属人体健康风险

2.3.1 土壤重金属的日平均暴露量

嘉兴市农田、菜地、果园产区土壤重金属在手-口摄入、呼吸摄入和皮肤接触这3种暴露途径下的致癌、非致癌日均暴露量由公式(3)～(5)计算得到。

2.3.2 土壤重金属健康风险评价

嘉兴市农田、菜地、果园产区的8种土壤重金属污染物的成人、儿童经过3种不同暴露途径的单项HQ和HI可以由公式(6)、(7)计算可得。土壤中的镉、砷、铬、镍的单项CR和TCR由公式(8)、(9)计算而得。

结果显示，嘉兴市农田、菜地、果园产区的8种重金属对成人、儿童的HQ、HI均小于1，说明研究区域内土壤重金属对于成人和儿童都处于安全范围内，基本不会危害人体健康。

农田、菜地和果园的镉、砷、铬、镍对成人和儿童的CR结果显示，各产区的砷对于成人和儿童的CR均存在不同程度的大于US EPA推荐的土壤治理标准的情况(>10-6)；农田区和果园区的镉对儿童的CR存在不同程度的大于US EPA推荐的土壤治理标准的情况(>10-6)，处于人体可耐受的致癌风险范围之内(10-6～10-4)，应该引起足够重视。研究区域内，铬和镍的CR均小于10-6，表示它们对成人和儿童均不构成致癌风险。

研究区域内，重金属的非致癌风险表现为手-口途径>皮肤途径>呼吸途径；对于3种暴露途径下非致癌健康风险指数，铬、砷、铅位于8种重金属污染物中的前三位。非致癌风险中，不同作物区针对儿童的HI表现为菜地>农田>果园>0.5；各农作物产区针对成人的HI表现与儿童一致，但是针对成人的HI均小于等于0.1，远远小于针对儿童的HI，说明针对成人来说重金属的健康风险较小，可以忽略不计。其中，对成人和儿童的非致癌风险中，各个产区贡献最大的金属都是铬，其次为砷，第三为铅。金属镍、铜、汞、锌和镉对HQ的贡献率之和小于7.0%；也就是说在儿童和成人非致癌总风险中，HQCr、HQAs、HQPb的贡献率之和达到所有重金属HQ之和的93.0%以上，可见铬、砷和铅是嘉兴市农田、菜地和果园非致癌风险较大的3个贡献因子。

研究区域的成人致癌风险和儿童致癌风险TCR处于10-6～10-4之间，说明其致癌风险属于人体可承受的致癌风险范围，应引起重视。表现为手-口途径>呼吸途径>皮肤途径，致癌风险指数排序为砷>镉>铬>镍；其中，砷对成人和儿童的致癌风险占总致癌风险的89.5%，是嘉兴市农产品作物区最主要的致癌因子。各作物区的镉和砷对儿童的TCR均大于对成人的TCR。成人的CRAs和儿童的CRAS对TCR的贡献率分别为87.1%和91.0%；其次为CRcd，成人和儿童对TCR的贡献率分别为8.7%和9.0%。嘉兴地区农田、菜地、果园土壤的砷和镉是致癌风险最主要的贡献因子。其中，砷是最重要的贡献因子，三种农作物产区中砷对成人和儿童CR贡献率在86.1%～91.8%之间，其次为镉，贡献率在7.4%～10.4之间，铬和镍的贡献率可以忽略不计。

3 结 论

(1)研究区域内，三种农作物产区对成人和对儿童的HQ和HI均小于1；致癌风险指数在10-6～10-4之间；儿童的致癌风险指数均高于成人。

(2)研究区域内，重金属的非致癌风险表现为手-口途径>皮肤途径>呼吸途径；铬、砷和铅是嘉兴市农田、菜地和果园非致癌风险较大的3个贡献因子。

(3)研究区域的成人致癌风险和儿童致癌风险TCR处于10-6～10-4之间，说明研究区域的致癌风险属于人体可承受的致癌风险范围，应引起重视。致癌风险表现为手-口途径>呼吸途径>皮肤途径，砷和镉是致癌风险最主要的贡献因子。

研究区域内，三种农作物产区8中重金属含量均值中，只有As含量低于土壤背景值；其余重金属含量均值都高于背景值。汞、铜、镉、铅的变异系数均显示强变异。无论是成人还是儿童，手-口途径摄入是研究区域内土壤重金属污染物暴露和影响人体健康的最主要途径。三种农作物产区的非致癌风险可以忽略不计；研究区域致癌风险处于人体可耐受的范围，重金属铬和镍无致癌风险，砷是最主要的致癌因子。由于研究区域内非致癌风险可能会对儿童身体健康造成危害，所以应当引起重视。