唐山市PM2.5污染来源解析与环境容量研究

宫密秘，吴建军

（1.北京清创美科环境科技有限公司，北京 100089；2.唐山市生态环境局，河北 唐山 063015）

0 引言

唐山市位于河北省东部、华北平原东北部，是中国非常重要的重工业城市，根据2017年统计数据，唐山市粗钢产量占全国产量的11.0%[1-2]。由于其北依燕山的地势，导致大气污染物易于积聚，对首都北京市的污染传输影响不容忽视。崔继宪等[3]通过对北京市典型污染过程分析发现，唐山市春夏季节对北京市PM2.5贡献比例分别为13.7%和10.3%，传输较为明显。近年来，随着我国《大气污染防治行动计划》《打赢蓝天保卫战三年行动计划》实施，唐山市大气污染防治工作取得了显著成效[4]，空气质量持续改善，但PM2.5仍然是首要污染物，2019年PM2.5平均浓度53.9 μg/m3[5]，与《GB 3095-2012环境空气质量标准》二级标准（35 μg/m3）尚有较大差距。按照环境空气质量综合指数评价，唐山市在168个城市中排名倒数第6[6]，环境空气质量较差，因此研究唐山市PM2.5污染来源与成因和环境容量十分必要[7]。

国内学者对于唐山市污染来源与成因等已有部分研究。温维[8]应用CAMx-PSAT数值模型对2012年7月和2013年1月PM2.5进行模拟，分析得到工业源是夏、冬季PM2.5的主要来源，贡献比例分别为74.1%和43.8%。张浩杰[9]利用PMF（正交矩阵因子分解）模型得到唐山市2017年采暖期主要受燃煤及生物质混合源（34.4%）、二次源（31.2%）、道路扬尘源（12.2%）、工业源（11.2%）、机动车尾气源（10.9%）影响。伯鑫[10]利用CALPUFF空气质量模式定量模拟了现状情景和减排方案实施后，唐山市重点行业大气污染物排放对空气质量的影响情况，减排后唐山市重点行业对区域大气中SO2、NOX、PM10和PM2.5年均浓度贡献最大值分别下降了4.30%、14.27%、47.18%和45.08%。He[11]应用WRF-Chem模式得到唐山市2016年10月—2017年3月受本地污染贡献比例为46.0%，其中工业源占10.3%；通过分析气象数据，得到唐山市受天津市影响较大。李韧等[12]通过计算唐山市大气混合层高度信息，建立了多维多箱与高斯复合模型，计算了不同达标率下唐山市区的大气环境容量。由美国环保署开发研制的第三代空气质量模型Model-3/CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）[13-14]模式，对多种污染物的时空分布及变化趋势具有较强的预报能力，以其多尺度、灵活性等优点，成为国内外区域和城市空气质量预报中应用最为广泛的模拟系统之一，已被证实对亚洲地区的空气质量状况有良好的再现性能[15-16]。但应用CMAQ数值模型分析唐山市全年不同季节本地污染源排放贡献和区域传输、以及以PM2.5达标为约束条件的大气环境容量的研究仍未见发表。不同季节污染来源影响的研究，可为政策制定者提供不同季节的针对性管控建议，大气环境容量在国内也一直被作为支撑国家大气污染物总量控制和空气质量管理的重要依据[17-18]。

本文应用CMAQ数值模型BFM（Brute Force Method）方法根据排放关闭敏感实验和基准实验的差异来衡量特定地区或特定源对唐山市PM2.5浓度的贡献，初步确定了区域传输和本地排放源对唐山市PM2.5的贡献程度，利用环境容量迭代计算方法，计算了以PM2.5达标为约束条件的多污染物环境容量。

1 材料与方法

1.1 方法设计

本研究以2017年作为基准年，基于CMAQ模型，设置基准情景、评估情景和达标情景模拟方案。其中基准情景为利用基准年唐山市排放清单模拟得到的PM2.5浓度，评估情景包括区域传输情景和本地污染源贡献情景，通过情景对比的方法计算唐山市区域传输比例、本地排放源贡献和环境容量。设计方案见图1。

图1 设计方案示意图

区域传输情景设计方案将唐山市所有排放量置零，其他配置与基准情景保持一致，模拟得到唐山市PM2.5浓度与基准情景浓度的比值即区域传输比例。周边城市的传输影响情景设计方案为将周边城市的排放量逐一置零，模拟得到唐山市PM2.5浓度与基准情景浓度的差即为该城市对唐山市PM2.5浓度的影响，其与基准情景浓度的比值即该城市的传输比例。本研究模拟的周边城市分别为北京市、天津市、秦皇岛市、廊坊市、沧州市、保定市和承德市。

本地污染源贡献情景设计方案为将唐山市各类排放源逐一置零，其他配置与基准情景保持一致，模拟得到唐山市PM2.5浓度与基准情景浓度的差即本地污染源对唐山市PM2.5浓度的影响，此差与基准情景浓度的比值即该污染源贡献。本研究根据排放清单中PM2.5的排放分担率大小，分为电力、工业源、民用源、移动源和扬尘源五大类进行分析研究。由于唐山市粗钢产量占全国比重相对较大，本研究也细化研究了钢铁排放对唐山市的污染贡献。

PM2.5年均浓度达标时，各污染物的排放量即环境容量。达标情景设计方案为，首先根据PM2.5达标限值和硫酸盐、硝酸盐、铵盐及一次PM2.5等组分占PM2.5浓度的比例，制定各组分的达标限值，依此设计SO2、NOX、VOCs、NH3及一次PM2.5的减排方案。再基于减排方案，计算新的多污染物排放清单，其中周边减排比例与唐山市保持一致，模拟唐山市PM2.5及关键组分年均浓度，直至PM2.5年均浓度达到二级标准，得到SO2、NOX、VOCs、NH3与一次PM2.5的环境容量。

1.2 空气质量模型设置

1.2.1 空气质量模型设置

CMAQ模拟区域采用Lambert投影坐标系，中央经线110°E，两条标准纬线25°N和40°N，坐标原点经纬度（110°E，34°N）。水平模拟范围最外层（d01）为X方向（-3096 km～3096 km）、Y方向（-2286 km～2286 km），网格间距36 km，网格数172×127；中层（d02）X方向（-456 km～ 1356 km），Y方向（-654 km～1482 km），网格间距12 km，网格数151×178；内层（d03）X方向（412 km～920 km）、Y方向（322 km～1022 km），网格间距4 km，共将模拟区域划分为127×175个网格，研究范围包括唐山市全域，研究区域如 图2所示。d01结果为d02提供边界传输结果，d02为d03提供边界传输结果。模拟区域垂直方向共设置14个气压层，层间距自下而上逐渐增大。模型采用CMAQ 5.1版本，化学机制为CB-05气相化学反应机理和AERO6气溶胶反应机理。

图2 模拟区域示意图

气象输入选用WRF模型，与CMAQ模型采用相同的空间投影坐标系，但模拟范围大于CMAQ模拟范围。垂直方向共设置24个气压层，层间距自下而上逐渐增大。WRF模型的初始输入数据采用美国国家环境预报中心（NCEP）提供的时间分辨率6 h、水平分辨率1°×1°的FNL全球分析资料。WRF模型模拟结果通过MCIP程序转换为CMAQ模型输入格式。

CMAQ模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOX、PM10、PM2.5、NH3和VOCs等多种污染物。唐山市2017年人为源大气污染物排放清单是按照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》的方法计算得到，该方法包含多种污染物和多种污染源的排放清单编制方法，为我国大气污染源排放清单工作提供了重要技术支撑，已得到推广应用[19]。周边省份及城市人为源排放数据均采用2017年MEIC（http://meicmodel.org）排放清单[20-21]，PM2.5的空间分布情况见图2；生物源VOCs排放清单利用MEGAN天然源排放清单模型计算。

1.2.2 基准情景模拟结果校验

基于唐山市环境监测数据的可得性，本研究选取唐山市6个国控监测站点PM2.5的观测结果与模拟结果进行比较，用于基准年空气质量模拟效果的评估验证。图3为唐山市PM2.5浓度观测值与模拟值2017年1月、4月、7月和10月逐日变化趋势图。从图可看出，CMAQ能较好地模拟唐山市PM2.5污染状况，可以较好地再现全年的观测结果，与监测值的时间变化趋势和浓度水平基本一致，相关性较高，相关性系数为0.78。

图3 唐山市PM2.5的观测值与模拟值1月、4月、7月和10月逐日变化趋势图

另采用统计分析法选取统计指标，对观测值与模拟值进行对比分析，统计分析参数包括相关系数（Correlation coefficient，R2）、平均偏差（Mean Bias，MB）、平均误差（Mean Error，ME）、标准平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）和标准平均误差（Normalized Mean Error，NME），分别见公式（1）～（5）。以R、NMB和NME为评价量，模式模拟的合理范围：R2＞0.3、 -50%＜NMB＜80%，NME＜150%，具体计算公式及评价指标来源见文献[22]。统计分析结果见表1。

表1 唐山市PM2.5模拟效果评估

式中：N-样本总量；样本SIM-所有模拟值的平均值（Mean simulation，SIM）；Simi-第i个模拟值；OBS-所有监测值的平均值（Mean Observation，OBS）；Obsi-第i个监测值。

由表可知，唐山市国控监测站点模拟值与观测值的相关系数范围为0.74～0.79，NMB范围为-0.8%～15.1%，NME范围为35.1%～40.0%，均在合理范围内，因此表明此模型所建立的污染排放与PM2.5响应关系较为可信，可用于下一步大气污染成因和环境容量的核算。

2 结果与分析

2.1 区域传输影响

基于1.1方法，唐山市1月、4月、7月和10月的基准情景和唐山市置零情景的PM2.5模拟浓度平均值分别为79.9 μg/m3和22.2 μg/m3，即在唐山市无任何人为源污染物排放时，仍有22.2 μg/m3的PM2.5浓度值，这部分则来自周边地区的污染传输。唐山市周边地区对唐山市PM2.5的年均传输影响为27.8%，此结果与刘旭艳[23]和薛文博等[24]研究得到唐山市PM2.5来自区域传输贡献率均相对接近。

周边不同城市对唐山市PM2.5的传输影响见图4。对唐山市PM2.5传输影响由高到低的城市依次为天津市（8.0%）、北京市（2.5%）、沧州市（2.2%）、保定市（1.7%）、秦皇岛（1.5%）、廊坊市（1.4%）、承德市（1.0%），其他地区及边界场的传输比例为9.5%。

周边地区对唐山市的传输影响存在季节上的差异，见图5，其中1月、4月、7月和10月分别代表冬季、春季、夏季、秋季。总体看来，冬季传输影响最大，为29.9%；其次为春季，与冬季传输比例较接近，为29.0%；再为秋季，为27.6%；夏季传输影响最小，为21.9%。因此冬季应重视区域的联防联控，夏季则应重点关注本地污染源排放。

图5 周边地区不同季节对唐山市PM2.5的传输影响

分析不同城市对唐山市的传输季节规律得出，天津市传输影响规律为秋季>夏季>春季>冬季；北京市为冬季>秋季>春季>夏季；沧州市为秋季>春季>夏季>冬季；保定市为春季>秋季>冬季>夏季；秦皇岛市为夏季>秋季>冬季>春季；廊坊市为秋季>冬季>夏季=春季；承德市为秋季>冬季>夏季>春季。周边几个城市的季节传输影响均不尽相同，除受气象条件和地势条件影响外，周边城市的排放变化也是一个因素。唐山市应根据各城市的季节传输规律，应对区域污染。

2.2 本地污染源贡献

基于1.1方法，得到唐山市本地影响为72.2%，电力、工业源、民用源、移动源和扬尘源对PM2.5年均浓度贡献比例分别为2.8%、23.1%、5.3%、6.7%和33.9%，各污染源的贡献见图6。细化研究钢铁排放的污染贡献，得到钢铁对PM2.5年均浓度贡献比例为13.4%。由于本地影响明显高于区域传输比例，因此改善唐山市PM2.5污染状况主要应从本地入手。

图6 唐山市PM2.5污染源贡献分析

扬尘源和工业源对唐山市PM2.5污染影响较大，管控这两大源对PM2.5污染状况的改善效果会更明显。治理扬尘源，唐山市政府需要制定并不断完善扬尘污染防治专项规划，建立健全扬尘污染防治统筹协调、长效管理和财政投入保障机制。制定扬尘污染防治管理办法和各类扬尘源控制标准，明确治理目标、治理措施、责任主体和考核模式，落实扬尘治理和监管责任，不断提高扬尘精细化管理水平。治理工业源，需不断优化产业结构和能源结构，坚持新发展理念，以供给侧改革为主线，坚定有序化解过剩产能，打造布局合理、产能集约、装备大型、品种高端、绿色循环的新型工业化重要产业，不断深化工业源大气污染深度治理工作。

各污染源对唐山市的影响存在季节上的差异，图7为唐山市PM2.5各污染源季节贡献对比。各污染源贡献顺序为：冬季扬尘源（33.9%）>工业源（21.0%）>民用源（9.2%）>移动源（5.2%）>电力（2.5%）>其他源（0.5%）；春季扬尘源（35.8%）>工业源（21.6%）>移动源（6.8%）>民用源（5.5%）>电力（2.6%）>其他源（0.5%）；夏季扬尘源（32.1%）>工业源（31.7%）>移动源（11.1%）>电力（3.7%）>民用源（1.8%）>其他源（0.1%）；秋季扬尘源（33.5%）>工业源（21.3%）>移动源（5.9%）>电力（2.6%）>民用源（1.3%）>其他源（1.1%）。电力、工业源和移动源的季节贡献变化规律相对一致，表现为夏季>春季>秋季>冬季，可能与电力和工业源的生产情况、移动源的出行频率、污染物的扩散程度等有关。民用源的贡献规律为冬季>春季>夏季>秋季，与民用燃料的燃烧量时间变化有关；扬尘源的贡献规律为春季>冬季>秋季>夏季，主要与起尘量、风速、降水的影响较大有关。因此需根据不同季节不同污染源的影响规律，制定不同的针对性管控措施，春季重点管控扬尘源，夏季管控工业源、电力和移动源的效果会更明显，冬季则重点管控民用源。

图7 唐山市PM2.5污染源各季节贡献对比

2.3 达标环境容量

大气环境容量是指一个区域在某种环境目标（如空气质量达标）约束下的大气污染物最大允许排放量。基于WRF-CMAQ模型模拟得到2017年唐山市PM2.5基准年均浓度和周边区域减排的影响，以PM2.5年均浓度达到35 μg/m3为约束条件，制定SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的减排方案，迭代创建新的排放清单，并进行数值模型迭代计算。

迭代模拟结果表明，相比于2017年基准排放，当SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5分别削减59.3%、59.8%、38.1%、21.0%和65.4%时，PM2.5浓度低于达标限值35.0 μg/m3，即SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的环境容量分别为4.5万t、10.2万t、7.3万t、8.1万t和4.1万t，见图8。由于模型参数选取的不确定性，大气环境容量的估算结果存在一定的不确定性。

图8 PM2.5达标为约束条件下的环境容量及减排比例

通过计算基准大气污染物排放量与环境容量的比值（超载率）来衡量大气环境承载状况[25]。结果得到唐山市SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5超载率分别为245.7%、248.8%、162.7%、126.6%和289.0%，各项污染物均处于超载状态，PM2.5超载率最大，超过250%。应重点减少本地SO2、NOX和一次PM2.5的排放。

3 结论

（1）采用WRF-CMAQ模型进行来源解析研究。唐山市PM2.5污染主要来源于本地污染源，本地影响为72.2%，区域传输比例为27.8%。

（2）对唐山市PM2.5污染传输影响较大的为天津市（8.0%）、北京市（2.5%）和沧州市（2.2%）。由于气象条件的变化，不同季节传输影响存在差异，冬季最高，为29.9%；夏季最低，为21.9%。因此冬季应重视区域联防联控，夏季则应重点关注本地污染源排放。

（3）唐山市PM2.5污染主要受本地扬尘源和工业源影响。扬尘源春季和冬季贡献比例较高，分别为35.8%和33.9%；工业源夏季和春季贡献比例较高，分别为31.7%和21.6%。可根据不同季节不同污染源贡献制定有针对性的管控措施。

（4）利用排放清单迭代法，得到以PM2.5年均浓度达到35 μg/m3为约束条件时，SO2、NOX、VOCs、NH3和一次PM2.5的环境容量分别为4.5万t、10.2万t、7.3万t、8.1万t和4.1万t，超载率分别为245.7%、248.8%、162.7%、126.6%和289.0%。应重点减少本地一次PM2.5的排放。

（5）本研究考虑到时间和代表性等问题，只分析1月、4月、7月、10月的传输影响和来源贡献。为了更针对性地为政策制定者提供建议，未来可以开展更精细的时间变化分析，比如逐月、逐日等。