大面积任意转角双层石墨烯的设计生长

北京大学刘开辉教授、上海科技大学王竹君教授、中国人民大学刘灿研究员等合作，提出“预堆叠衬底-角度复制单晶生长”的新生长策略，在宏观控制衬底旋转角度的条件下，利用二维晶体严格的外延角度复刻生长行为，以及金属衬底预熔平面自铺展效应，成功操控了双层石墨烯堆叠转角生长。该策略在二维晶体制备领域提供了宏观尺度下精准操控双层堆垛结构的新路径，有望为大批量制备可控转角多层二维材料领域提供一种全新的低成本方案。

二维材料由于其极限的原子层结构及优异的电学、光学、力学等物理特性，同时二维材料的表面原子排布特性及其较强的层间耦合相互作用特性，通过调控二维材料的层间相对转角，可有效改变电子能带结构并产生各类新颖物理现象，如非常规超导性、自旋极化相关态、绝缘体态、摩尔激子、磁序相变等。以石墨烯为例，利用机械剥离、逐层转移等方式可以将两个单层石墨烯堆叠构成双层转角结构，但此类方法存在转移条件苛刻、产出效率低、界面污染等问题。而直接生长法虽能获得相对洁净的界面，但双层石墨烯往往倾向于形成0°或30°层间转角的热力学稳定堆垛结构。近年来，通过控制在衬底的缺陷、台阶、结构化表面等高能位点形核的方式，可实现其他角度转角双层石墨烯的随机生长，然而，其层间相对转角仍不可控。因此，转角可控的双层石墨烯制备是二维材料生长领域中亟待解决的重要难题。

二维材料生长机制的研究表明，单晶生长取向主要受衬底表面晶格、台阶等结构的调制。因此，通过宏观预堆叠双层衬底设计转角并外延生长单层单晶，从而实现层间转角复制，有望获得具有可控角度、强层间耦合、洁净界面的大面积双层二维材料。据此，该研究团队提出了一种“预堆叠衬底-角度复制单晶生长”的新策略，实现了具有可控转角和洁净界面的厘米级双层石墨烯制备。

利用上述原创性生长策略，研究组实现了大面积双层石墨烯转角的精准控制，为二维晶体材料提供了一种宏观尺度下对原子堆叠结构精准操控的新颖方法。形貌和结构表征技术(包括电子显微镜、角分辨光电子能谱、光谱及光电流测试等)验证了所设计转角在跨越原子尺度至厘米尺度的准确与均匀性。该方法理论上还可扩展到其他二维晶体材料的转角制备。

(来源：科学网)