改性生物炭复合材料研究进展

李春娇，侯玉双

改性生物炭复合材料研究进展

李春娇，侯玉双

（齐齐哈尔大学 材料科学与工程学院，黑龙江 齐齐哈尔 161006）

生物炭具有表面孔隙发达、比表面积大、结构稳定、成本价格低、无二次污染、可再生等优点，是一种具有优异性能的环境友好型材料，可以作为一些昂贵材料的廉价替代品，有很高的应用价值．但在使用生物炭时发现其存在一些缺点，限制了其使用范围．因此，如何改进生物炭使用效果是当前研究热点．通过研究近几年发表的关于生物炭改性的文献，总结了一些生物炭改性方法及其复合材料的应用，以期为今后对生物炭的研究提供参考与借鉴．

生物炭；改性方法；复合材料

生物炭是农林业废弃物在厌氧或完全缺氧的条件下，经过高温（300～700 ℃）热解而成的黑色固体，具有比表面积大、孔隙结构发达、吸附位点丰富、螯合能力强、官能团少等特点，是一种优异的生物吸附材料[1-3]．同时，不但可以减少环境污染，还可以变废为宝，符合节能环保理念[4]．

但是，不同原料和方法制备的生物炭对污染物的吸附能力差异较大[5]，且因生物炭物理化学性质不稳定，其表面带负电导致阴离子交换量不高，吸附不稳定，容易分解释放污染离子而造成二次污染，这些特点都极大地限制了生物炭在环境污染治理方面的应用．因此，如何对其进行改性，制备出高效、稳定、吸附性能优异的生物炭复合材料，是当前生物炭应用研究的一个热点．

1　生物炭改性方法

通过将生物炭进行改性的方法，使生物炭的结构发生变化，从而提高其对目标污染物的吸附能力．不同改性方法对生物炭结构的作用机理不同，因此对生物炭吸附能力的影响也有所不同．

1.1　物理活化改性

物理活化是在高温条件下，通过CO2或水蒸气对生物炭进行改性．将CO2和水蒸气的活化效果对比发现，二者对生物炭的吸附能力和微孔体积的作用并没有显著差异[6]．但由于水比CO2的分子小，因此当使用水蒸气作为活化剂时，反应速度更快，从而能够快速穿透和去除生物炭中的杂质．此外，相比CO2改性，水蒸气改性方法能使生物炭形成更多的含氧官能团[7]，这样使水蒸气改性生物炭能吸附的污染物种类更多．

1.2　氧化改性

氧化改性也叫酸改性，是使用酸类试剂作为生物炭的改性试剂，常用的试剂有HCl，HNO3，H2SO4，H3PO4．曾有研究表明，经氧化改性后的生物炭，比表面积和孔体积是未改性生物炭的4～6倍，酸性含氧官能团增多[8]．酸处理可以有效地去除生物炭中的无机物和杂质，并引入更多的非均质孔隙，从而增加表面积[9]．酸性改性剂使生物炭表面正电荷增加，从而提高对负离子的吸附能力．酸性越强，这种改性效果就越明显．使用不同改性试剂会对生物炭有不同的效果，使用HNO3改性会造成生物炭表面N元素增加，从而对NH3-N类污染物具有更强的吸附能力．而且，有研究表明，经H3PO4，HNO3改性后，生物炭在去除铅污染方面效果显著[10-11]．但是，经酸试剂改性的生物炭，其表面发现有部分被酸性试剂腐蚀，造成孔径塌陷，大孔变中孔，中孔变小孔，造成中孔和大孔的数量、体积减小的现象发生[12]．并且，在操作过程中酸类化学药品与皮肤接触，易腐蚀皮肤，操作过程需要小心谨慎．

1.3　还原改性

按照氧化还原反应分类生物炭改性方法，还原改性也可称为碱改性．碱改性被广泛用于增加孔隙度和清除堵塞的孔径．经碱改性的生物炭出现分布较均匀的圆形塌陷，并呈为半穿透至穿透状，且塌陷孔径基本相同[13]．碱法改性方法原理是依据生物炭的组成成分在碱液中的稳定性差异，经碱处理后生物炭组成成分中胶质被去除，纤维素的性能及形状被保留．NaOH[14]，KOH[15]，NH4OH常被用作为碱改性剂，三者相比较，区别在于碱试剂中的金属离子对生物炭作用不同，K原子可插入到生物炭的炭微晶层状结构之间，从而使生物炭具有选择吸附性，而Na原子目前未发现有此类作用[16]；NH4+可与金属形成络合物，从而提高改性生物炭对金属的吸附性能．大部分还原改性对生物炭吸附能力的改善效果比氧化改性要好，但生产成本较高、试剂有腐蚀性的特点限制了这种方法的推广应用．

1.4　金属改性

生物炭与含有金属的溶液按照不同比例浸渍混合，经过反应后可将金属负载在生物炭的表面．生物炭负载金属后，比表面积变小，吸附能力升高．这是因为未改性生物炭吸附机理主要是生物炭表面孔隙对污染物的物理吸附，而负载金属后的生物炭增加了金属的性质，吸附时是化学吸附和物理吸附的协同作用，这对目标离子具有更强的吸附效果．研究发现，玉米芯生物炭经Fe3+改性后对As的吸附增加了20倍[17]；分别用Fe3+和Ga2+改性松树皮生物炭，对养猪废水中污染物的吸附能力分别提高了6倍和3倍[18]．这说明金属元素改性的生物炭对污染物吸附具有较强的吸附性能．金属改性方法是目前使用最多的研究方法，简单方便易操作，有很高的研究价值．

1.5　电化学改性

电化学改性是一种简单、省时、高效、辅助制备金属改性的方法，它通过施加外部电场使溶液中的金属离子均匀地分散在生物炭表面，缩短了金属改性生物炭需要的时间，并且提高了金属改性生物炭的产率，增加了金属改性生物炭的效率．如在制备Fe3O4/BC复合材料时，加入了起辅助作用电化学改性后，整个改性过程从1 h缩短到10 min，节省了时间，同时也促进了复合材料的铁基纳米结构均匀分散[19]．电化学改性方法可以在生物炭表面添加带电物质时使用．

1.6　微生物改性

生物炭可以接种微生物，作为微生物生长的基底，为其生长提供条件．接种微生物后的生物炭，可以有效地促进有机污染物的生物降解．Frankel[20]等从工艺水中分离出微生物，在生物炭上形成的生物膜，可观察到其对环烷酸的生物降解，并对其他污染离子起到了生物吸附的作用，对磷和砷的吸附量分别是未接种微生物生物炭的6倍和7倍．微生物改性是一种生物改性方法，在生物炭上添加了微生物，有效利用了微生物在环保方面的作用，但是在使用时需要控制生物这一多变因素，具有一定难度．

1.7　矿物改性

生物炭的稳定性是决定其固碳潜力的最关键因素，矿物改性可以有效改善生物炭的稳定性．有研究表明，蛭石改性后的生物炭的稳定性和产率明显提高，并且改性后生物炭表面Fe，Al，Mg，Si等矿物质含量明显增加，为功能性生物炭的研究开发及其在固碳中的应用提供了研究基础[21]．矿物质改性可以提高生物炭在使用时的稳定性，使生物炭增加了一些微量矿物质元素，提高其在使用方面的可能性．

1.8　有机化合物改性

生物炭与一些有机物复合后的吸附效果比单一使用生物炭效果要好[22]．Xu[23]等研究发现，花生壳生物炭与小分子有机酸结合增强了对Cr（VI）的去除．Zhong[24]等在改性的小米糠生物炭中添加了乳酸，加速了Cr（VI）的转化，添加乳酸能显著提高所有生物炭对Cr（VI）的去除效果．有机化合物改性增加了生物炭含有的官能团，使生物炭与污染物之间可以通过化学结合来提高吸附性能．

2　生物碳复合材料

随着对生物炭的研究越来越透彻，发现了一种新的改进生物炭缺点的办法，即将生物炭和其它材料复合，其展现出更高的应用研究价值．

2.1　金属增强材料

将2种或2种以上的金属通过一定的反应后负载在生物炭上，使生物炭具有更高的比表面积．多种金属与生物炭可以形成层状氢氧化物，使生物炭表面积和官能团增加，然后复合材料表面官能团、金属离子与水中污染离子产生化学作用，复合材料的孔隙结构对污染离子起到物理吸附的作用，从而提高其对水中污染物的吸附值．如将MgCl2和AlCl3与生物炭按一定比例混合，形成生物炭/MgAl-LDH复合材料，其对磷酸盐的最大吸附量约为410 mg/g[25]．Mg/Fe-LDH@生物炭复合材料的比表面积从12.56 m2/g增加到90.12 m2/g[26]．

2.2　复合水凝胶材料

水凝胶有很好的吸水性，在水中易扩散，因静电作用使其水中负离子有很好的吸附性．将海藻酸钠与生物炭复合制成水凝胶复合材料，可解决生物炭在水中易团聚的问题，同时回收问题也得到了很好地解决．将海藻酸钠和生物炭的混合溶液与Ca2+进行物理交联，制成复合水凝胶，对水中结晶紫的吸附效果比海藻酸盐单体高33.8%，比表面积高400倍[27]．生物炭与水凝胶复合后，吸附机理由原来的物理吸附变为物理吸附与化学吸附共同作用．海藻酸钠与丝胶源活性炭复合得到的水凝胶复合材料具有良好的再生稳定性，重复吸附-脱附5次后，亚甲基蓝的去除率仍保持在90.1%[28]．水凝胶材料制备过程中使用的都是环保绿色材料，制备过程安全．水凝胶材料在使用结束后，如不想继续使用，就可以直接处理，不会对环境造成污染，还可以添加其它元素作为肥料使用．水凝胶在其它领域也有很高的研究价值．

2.3　粘土复合材料

粘土由于其表面积大、阳离子交换容量高、化学和机械稳定性好，且具有层状结构，是极具开发潜力的吸附材料[29]．粘土的主要作用成分是蒙脱土，将生物炭与蒙脱土结合可有效增强生物炭的吸附性能，生物炭在pH为4时对硝酸盐的最大吸附量约为5 mg/g，而生物炭/蒙脱土复合材料对硝酸盐的吸附量可达9 mg/g[30]，复合后的吸附效果明显提高．粘土复合材料使生物炭和粘土成分结合，其为一种新型研究方向，但是此种研究较少．

2.4　细菌复合材料

大多数生物炭材料在研究其降解作用时，在未起到降解作用前，就会发生分解，而一些天然的菌群在一般培养系统中研究降解能力时，效果较差[31]．可将生物炭作为培养床，引入表面活性剂天然菌团，使菌团在生物炭上生长，可以改善生物炭和天然菌团的缺点，起到优异的降解作用．细菌复合材料是当前比较热门的研究．

3　生物碳及其复合材料的应用

3.1　土壤改良剂

生物炭可固定土壤中的铅元素，使土壤中残留态的铅含量显著增加，从而降低了土壤中铅的活性[32]．生物炭可使土壤的理化性质发生变化，从而改变土壤重点微生物群落，促进土壤中某些农药的降解[33]．生物炭还可作为土壤添加剂，改善土壤质量，减少由化肥使用造成的温室气体排放[34]，且可提高土壤养分利用率以及土壤肥力[35]．研究表明，土壤中使用生物炭，使水稻和玉米籽粒的产量均明显提高，同时土壤中N，P，K，Ca，Mg的利用率也大幅度提高[36]．

3.2　水处理

生物炭优异的吸附性能使其在水处理中被广泛应用．近年来，很多研究者利用改性后的生物炭去除水中的污染物，均取得了较好的效果[37-42]．而且原料或改性方法的不同所制得的生物炭对水中污染元素的吸附效果差异很大[43-45]．尽管目前已经取得了很多研究成果，但是生物炭及其复合材料在水污染治理中的应用还有很多方面需被发掘．

3.3　催化剂

生物炭因其具有水热稳定性、可重复使用、孔隙率丰富、比表面积和结构可调、固相分离容易[46]的优点，常被用做催化剂．生物碳催化剂可应用于许多领域，它在各种生物质转化过程中用作多相催化剂，包括发酵生产生物乙醇，酯交换生产生物柴油，气化生产清洁合成气，热解生产生物油，降低焦油含量，改善燃料性质和精炼以获得多种综合产品回收[47-48]．生物炭还可促进甲醛活化，降低其在溶液中的溶度[49]．

3.4　填料

生物炭作为一种增强材料与聚合物复合，可以使聚合物具有优异的力学性能．生物炭与环氧树脂复合得到的材料具有较高的抗拉和弯曲强度，强度比纯环氧树脂提高了183%，弯曲强度提高了91%．此外，相比纯环氧树脂，复合材料的热稳定性、热降解过程的活化能均明显提高[50]．利用生物炭代替水泥基复合材料中的不可再生材料，生物炭不仅表现出很好的分散性，还可使复合材料具有良好的屏蔽效果[51]．

3.5　电磁干扰防护材料

电子设备之间发出的电磁波会相互干扰，成为太空飞行器、船舶、电子甚至人类的安全隐患问题．生物炭对环境电磁干扰的保护作用可消除这种电磁波的负面影响．将工业茶渣制备的生物炭与氧化铁复合可制得具有电磁干扰防护性能的复合材料，其对电磁波的屏蔽效应值大于10 dB[52]，可以有效屏蔽电磁波．

3.6　超级电容器

生物炭的多孔结构为电解质的离子运输提供了条件，使其具有高导电性，因此可以成为制备高容量功率和能量密度的超级电容器电极材料．研究发现，在1 000 ℃下热解得到的生物炭骨架的电导率为3 300 s/m，而一般的非晶态碳的电导率范围为1 250～2 000 s/m[53]．生物炭是良好的电容器材料，其原料的炭化程度越高，制得的生物炭的含碳量就越高，电导率也越高．

4　结语

近年来，生物碳越来越广泛地被开发和应用，尤其是在环境污染治理方面的作用越来越受到人们的重视．但生物炭的结构决定了其在实际应用中的局限性，而对生物炭进行改性和与其它物质复合是解决这一问题的有效手段．选择对环境无污染或污染少的改性方法，避免对环境造成二次污染，是生物炭改性过程中的关键问题．此外，如何将吸附量达到饱和的生物炭与污染物分离，且避免所吸附的污染物对环境造成二次污染，也是生物炭应用中面临的难题．无论是将生物炭通过物理化学方法改性，还是通过与其它材料复合，都是将生物炭的某些性能进行扩大，弥补不足之处．生物炭与不同物质复合改性会有不同的使用效果，找到最适宜的改性方法以及应用方向，并且能够解决三大难题，将是研究者需要研究的问题．因此，提高生物炭的吸附能力和对污染物的选择性，探索操作简单、回收便捷、成本可控的改性或复合方法，将是未来生物炭研究的重要方向，有更多研究等待开发．

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Research progress of modified biochar composites materials

LI Chunjiao，HOU Yushuang

（School of Materials Science and Engineering，Qiqihar University，Qiqihar 161006，China）

Biochar has the advantages of developed surface pores，large specific surface area，stable structure，low cost and price，no secondary pollution and renewable．Biochar is an environment friendly material with excellent performance．It can be used as a cheap substitute for some expensive materials and has high application value．However，some shortcomings were found in the use of biochar，which limited its scope of use．Therefore，how to improve the use effect of biochar is a current research focus．By studying the literatures published in recent years，summarized some biochar modification methods and the application of composite materials，in order to provided reference for future biochar research．

biochar；modification method；composite materials

1007-9831（2022）09-0049-06

X71

A

10.3969/j.issn.1007-9831.2022.09.011

2022-04-18

黑龙江省重点研发计划指导类项目（GZ20210034）；黑龙江省聚合物基复合材料重点实验室开放课题（CLKFKT2021B16）

李春娇（1997-），女，黑龙江齐齐哈尔人，在读硕士研究生，从事生物质吸附材料的制备及改性应用研究．E-mail：15146244782@qq.com

侯玉双（1978-），女，黑龙江齐齐哈尔人，讲师，博士，从事生物质复合材料及胶黏剂与交接研究．E-mail：sunnyyushuang@163.com