基于粒径分布的直喷汽油车颗粒物排放特性研究*

蒋晓寒，谭建伟，徐长建，葛蕴珊，郝利君，王 欣，李家琛

（1.北京理工大学机械与车辆学院，北京 100081；2.重庆长安汽车股份有限公司，重庆 400023）

前言

目前，一些研究人员认为颗粒物可能充当病毒载体，促进其在空气中的扩散［1］。Bontempi以意大利伦巴第地区新冠病毒疫情和大气颗粒物数据，初步分析颗粒物对COVID-19病毒在大气中扩散和传播途径的可能性影响［2］。近年来，机动车保有量的持续增长使道路交通成为城市颗粒物排放的首要贡献源［3］，根据机动车年报统计，轻型乘用车占机动车保有量的主导地位。在“双碳”政策的背景下，缸内直喷汽油发动机（gasoline direct injection，GDI）凭借油耗低功率大等优点，已在轻型乘用车领域被广泛应用。但已有试验研究表明，在相同排放标准阶段，采用缸内直喷技术的汽油车相比传统进气道喷射技术的汽油车排放的颗粒物数量（particle number，PN）要明显更高，包含大量小粒径颗粒物以及23 nm以上固态颗粒物。这主要是因为GDI发动机工作时汽油和空气在缸内进行混合，燃烧效果差［4-8］。为了更严格控制轻型汽油车的颗粒物排放，国VI排放法规GB 18352.6—2016明确规定了轻型乘用车尾气中23 nm以上固态颗粒物数的排放限值为6.0×1011个/km。

按照空气动力学直径（Dp）分类，将Dp≤100 nm粒径范围的颗粒视为超细颗粒物，已有医学研究表明超细颗粒能够诱发气道炎症反应和黏液高分泌，从而引发慢性呼吸道疾病，对人类的身体健康威胁巨大且带来的危害高于PM2.5，对超细颗粒物的排放控制需引发更多的关注［9-11］。本文将对测试车辆尾气中100 nm以下颗粒物的排放特性进行重点研究。目前国内外学者为研究缸内直喷汽油车（gasoline direct injection vehicle，GDIV）在不同驾驶循环下小粒径颗粒物的排放特性进行了大量试验。2009年骆路胜等［12］以4辆满足国Ⅳ排放标准的汽油车为试验对象，使用气相色谱质谱联用仪分析车辆排气颗粒物中多环芳烃的排放。结果表明具有强致癌性的多种多环芳香烃（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）以小粒径颗粒出现在汽油车尾气中，且一定工况下GDIV尾气中PAHs的危害比进气道喷射汽油车还要大。研究还发现PAHs排出后易附着于碳质和砂尘等大气颗粒物表面进行二次反应，产生对大气危害更强的污染物，当前多环芳烃类化合物已作为对大气颗粒物健康风险评价的主要风险因子，所以GDIV排气中小粒径颗粒物的危害程度不容忽视［13-14］。2010年高俊华等［15］以满足国Ⅲ、国Ⅳ排放的GDIV为研究对象，使用ELPI+研究车辆在新欧洲驾驶周期（new european driving cycle，NEDC）循环工况下的PN排放特性，得到97%以上PN的颗粒物粒径范围分布在7～378 nm，75%以上分布在28～154 nm，其中粒径范围在55～91 nm的超细颗粒物以最大颗粒物数浓度排出。2021年胡志远等［16］以一辆满足国V排放的GDIV为研究对象，使用固态颗粒计数系统和发动机排气粒径谱仪测试该车在NEDC、FTP-75和WLTC循环下的颗粒物排放特性，分析不同循环对测试结果的影响，得到5.6～23 nm颗粒物数分别占5.6～560 nm颗粒物数排放的57.1%、57.7%和43.1%，，另外在WLTC循环下6～23 nm粒径范围的挥发性/半挥发性组分及23～560 nm粒径范围的液相颗粒物对PN测量结果影响均较大。已有的研究均表明仅考虑23 nm以上的固相颗粒物排放会低估GDIV总颗粒物的排放水平［17］。

因缸内直喷汽油车排气颗粒物的物理化学特性较为复杂，测量设备与测量方法需进一步完善。目前，国内外尤其是对于国Ⅵ标准的缸内直喷汽油车颗粒物排放研究仍有欠缺。现需要对国Ⅵ标准的缸内直喷汽油车排放的小于法规粒径限值的颗粒物进行进一步的研究，并对固、液颗粒物的测量方法开展研究。本试验使用ELPI+和CPC两套仪器测量同一辆缸内直喷汽油车在WLTC循环工况下的PN排放浓度，根据测量结果对颗粒物的排放特性、粒径分布进行比对研究。

1 试验方法与测试系统设计

1.1 测试系统设计

试验选取一台满足国VI排放标准的GDIV作为测试对象，按照国VI标准Ⅰ型试验要求，测试车辆在转鼓上进行3次世界轻型汽车测试循环（WLTC）冷起动试验。逐秒采样试验系统布置如图1所示，试验设备主要包括底盘测功机，全流排气稀释系统（constant volume sampler，CVS）、挥发性粒子去除器（volatile particle remover，VPR）、颗粒物冷凝生长计数器（condensation particlecounters，CPC）和电子低压冲击器（electrostatic low voltageimpactor，ELPI+）等。

WLTC循环由低速段、中速段、高速段和超高速段4部分组成，总循环时间达1 800 s，其中低速段耗时589 s，中速段耗时433 s，高速段耗时455 s，超高速段耗时323 s，总的循环工况如图2所示。WLTC循环工况的主要参数包括最高车速为131.3 km/h，平均速度为46.08 km/h，最大加速度为1.58 m/s2；WLTC循环其他特征参数有理论行程里程为23.26 km，怠速占比13.33%、匀速占比20.83%、加速占比35.06%、减速占比30.78%。

1.2 测试车辆

测试车辆采用排量2.0 L带涡轮增压的缸内直喷发动机，后处理配置了三元催化器（three-way catalyst，TWC）和汽油机颗粒捕集器（gasoline particle filter，GPF），具体参数如表1所示。车辆在试验中所用燃料是满足国Ⅵ标准要求的市售#92汽油。

表1 测试车辆相关参数

1.3 测量方法

考虑到不同测量技术对PN测试结果的可重复性及准确性，目前国VI排放法规对汽油车PN排放的限值只针对于23 nm以上固相颗粒物的排放浓度，但未测量颗粒物的排放是否使人们低估了车辆实际排放水平。当前欧盟在其颗粒物测量项目（particle measurement programme，PMP）中已着手进行将PN检测下限降至10 nm的研究［18］。因此对汽车的细颗粒物、特别是超细颗粒物排放特征和测试方法开展系统性研究，具有重要理论意义和实际应用价值。

试验使用两套测量范围不同的仪器同时测量车辆的PN排放浓度。为保证两仪器在相同的尾气稀释条件下进行采样，车辆尾气通入CVS系统稀释混合充分后，在稀释通道的同一位置进行采样，这部分稀释后的尾气分别通入两仪器进行测量。本次试验中两套仪器测量的颗粒物粒径均为50%拦截效率空气动力学直径。这两套仪器一是用于国VI法规认证的颗粒数计测装置（VPR+CPC），VPR系统包括加热稀释、蒸发管和冷却稀释装置，将通入的稀释尾气中挥发/半挥发性组分去除且去除效率达到99%以上，对23～2 500 nm的非挥发性固相颗粒物进行测量，得到逐秒测量的PN浓度结果；二是采用芬兰DEKATI公司的ELPI+仪器，为比较两仪器测量结果，ELPI+测量粒径的范围是6～2 500 nm，并分为14个粒径范围。ELPI+工作原理是，当稀释排气进入，颗粒物通过单级电晕充电室进行充电，带上电荷的颗粒物接着被依次送到装备有绝缘收集层的14级串联低压冲击仪上，每级收集层上都装有被油脂均匀涂抹过的铝箔纸，不同粒径颗粒物撞击在各自对应的铝箔，实现了粒径分布的测量，通过极高灵敏度的多通道精密电子测量计对每一层面上带电颗粒物电荷数进行电流实时测量，最后将测得的电流值推算出PN浓度，得到逐秒测量的不同粒径范围的PN排放浓度。需要明确指出的是由于没有在ELPI+装置前添加挥发性物质去除装置，因此ELPI+可以测量包含挥发性/半挥发、液态颗粒物和固态颗粒物在内的所有颗粒物数的排放浓度。所以本试验利用ELPI+测量分析排气中的总PN排放及其粒径分布，以研究获得PN排放粒径分布特征。

1.4 测量系统的误差分析

由于是转鼓循环测试，每次试验仪器响应时间存在差异，因此每次试验结束后，需要将各仪器采集的逐秒数据进行时间基准对齐。试验所用粒子计数器均已进行校准，本试验按车辆起动时颗粒物上升趋势进行时间对齐，计算稀释校正后的平均浓度。本节以不确定度作为评价参数，针对不同测量分量对测量结果的影响进行讨论。

实际测量中影响颗粒物数量测试结果的因素有很多，主要测量不确定度因素如图3所示。

实验室排气总体积是由选择的文丘里管流量与测试时间的乘积积分得到，并修正到标准状态温度和大气压，采用B类不确定度进行评价。SPN浓度为CPC测量浓度与PCRF的乘积积分得到，并修正到标准状态，CPC浓度测量的准确度主要受CPC的流量、计数效率、线性度等因素影响；PCRF主要受流量测量等因素影响。实际试验中整个过程计算是由计算机完成，直接给出经过VPR的平均粒子浓度减缩系数（PCRF）校正和标准状态修正后稀释排气中的颗粒物浓度，因此采用B类不确定度进行评价。行驶里程由转鼓转速与测试时间的乘积积分得到，按照B类不确定度进行分析，同时受到驾驶员驾驶造成的里程偏差影响，按照A类不确定度进行分析。另外，测量结果重复引起的不确定度因素主要包括：实验室大气压、温度、进气量、底盘测功机阻力设定、冷却风机风速影响发动机及后处理热状态、驱动轮胎压力设定等。以上影响重复性的因素不需要单独进行不确定度分量评估，直接按照A类不确定度进行评估计算。根据Giechaskiel等的研究结论，试验汽车每千米排放的颗粒物数量（SPN）测试设备的准确度在9%～18%之间。根据实际试验结果，本研究中采用的各种SPN测试设备准确度为10%，其测量结果服从均匀分布，包含因子取。标准不确定度计算如下：

实验室排气总体积引起的不确定度按下式计算：

式中：uQ为流量测量系统引入的相对不确定度，±1%；ut为时间测量引入的相对不确定度，0.05%。带入计算得uv为1.001%。

实验室底盘测功机里程的测量准确度为±1%，测量结果服从均匀分布，取包含因子为，则由里程测量偏差引入的相对不确定度为

计算测试车在3次冷起动下WLTC循环试验结果和3次热起动状态下重点工况试验结果的算数平均值-----PN和标准差PNstd，按照下式计算重复性引入的不确定度：

PN测试系统的合成不确定度按下式计算：

式中：uPN为PN结果的测量不确定度；uv为排气总体积引入的标准不确定度；uCPN为PN测试设备准确度引入的不确定度；ud为里程测量准确度引入的不确定度；urep为测量重复性引入的不确定度。计算得到的两测试设备测量不确定度结果见表2。

表2 两测试设备测量不确定度 %

2 WLTC循环试验

2.1 WLTC循环逐秒PN排放浓度结果

图4所示为测试车辆进行WLTC循环测试的逐秒PN排放浓度曲线结果。图5所示为尾气中6～29 nm颗粒物在总PN排放浓度中的占比曲线结果。根据试验数据得到车辆尾气中2 500 nm以上颗粒物数排放占比极低，所以本试验以ELPI+测得的6～2 500 nm粒径范围的PN值作为测试车辆的总PN排放浓度，为与CPC_23～2 500 nm结果进行比对研究，根据ELPI+仪器测量PN的14级粒径范围，又同时测得了29～2 500 nm粒径范围的PN排放结果。由图4可以明显看到，PN测量结果与车辆行驶工况密切相关。在整个循环的加速工况下，车辆PN排放浓度均有增加的趋势，尤其在初速段及超高速段排放特征明显。在测试循环的低、中和高速度段里，由CPC测量的23 nm以上固相颗粒物浓度与ELPI+测量的6 nm以上颗粒物浓度结果均较低，范围集中在1.0×102～1.0×105个/cm³之间，只有低速段初期PN排放浓度较高，这是由于测试车辆冷机起动，缸内温度和后处理装置温度都较低，汽油雾化程度不好导致混合气不均匀燃烧，发动机排出的未完全燃烧产物较多；同时后处理装置在低温时转化效率差，进一步加剧了车辆尾气颗粒物排放［19］。由图5得车辆在前3个速度段里6～29 nm颗粒物数量占比在10%～70%之间，集中在40%左右，表明在这些工况下29 nm以上的颗粒物是车辆尾气中PN排放的主体，29 nm以下超细颗粒物对PN排放浓度的测量结果影响较小。所以ELPI+和CPC测出的PN排放特性相近，尤其在加速工况下两仪器测量结果差距最小。

对比ELPI+和CPC的测量结果，在超高速段CPC测量值显著低于ELPI+测量值，尤其在1 600～1 700 s内两台仪器测得的PN排放浓度差异最为明显。由CPC测得的23～2 500 nm固相颗粒物排放水平在1.0×105个/cm³，而ELPI+测得的6～2 500 nm颗粒物排放水平达到峰值1.0×109个/cm³，比CPC测量结果高出约4个数量级，其中6～29 nm超细颗粒物数排放浓度占比就达到了95%以上，表明重点工况下29 nm以下超细颗粒物对总颗粒物的测量与控制影响显著。

2.2 各速度段下PN平均排放浓度

表3给出了各速度循环下不同粒径范围颗粒物的平均排放浓度。根据国VI排放法规对汽油车PN排放限值为6×1011个/km，由ELPI+测得测试车辆在WLTC循环下PN平均排放浓度比法规限值高出约两个数量级，但由CPC测量的PN排放结果却符合法规标准。所以当前国VI法规测量的颗粒物数量排放结果明显低于测试车辆实际PN排放水平。

表3 各循环下不同粒径范围颗粒物的平均排放浓度 个·km-1

ELPI+_6～2 500 nm与CPC_23～2 500 nm测量结果的差异表示法规没有测量的液相、挥发/半挥发颗粒物及23 nm以下超细颗粒物的排放水平。根据表2试验测量结果可以看到，在低、中、高速度段内，两套仪器的测量结果数量级相同，表明在前3速度段内23 nm以上固相颗粒物是尾气中PN排放的主体；而在超高速段ELPI+测得的PN排放浓度比CPC测量值高出3个数量级，说明在此工况下，23 nm以上固相颗粒物数排放浓度并不能完全反映车辆尾气中总颗粒物数的排放水平，且未测量颗粒物数占比较大，不能忽略；在超高速段工况下，根据ELPI+测得6～29 nm颗粒物数的平均排放浓度为3.56×1014个/km，6～2 500 nm为3.65×1014个/km，得到6～29 nm超细颗粒物作为PN排放主体占比高达97.5%，表明此工况下CPC未测量颗粒物对总PN测量结果的低估程度约为97%。其中小粒径的挥发性/半挥发性颗粒物主要由中等挥发性有机物和半挥发性有机物组成，是大气臭氧污染和二次有机气溶胶污染的重要前提物，潜在环境危害大。对比ELPI+_29～2 500 nm与CPC_23～2 500 nm的测量结果，在低、中和高速段，两套仪器测量结果相近，而在重点工况超高速段，ELPI+测量结果比CPC高出一个数量级，表明超高速段内23 nm以上液相及挥发/半挥发颗粒物大量排出，对PN排放浓度测量结果影响较大。综上，CPC仪器仅测量了23 nm以上固态颗粒物数量，对比ELPI+对总PN排放的测量结果，在超高速段PN排放浓度有量级上的差异，其主要原因是23 nm以下超细颗粒物的大量排放。

3 重点工况试验

3.1 重点工况下PN排放浓度试验结果

因为GDIV在高速大负荷工况排放恶劣，两仪器测量结果差异明显，因此把高速段和超高速段作为重点工况进行连续运行，研究车辆在更恶劣条件下两仪器测得PN排放浓度值的差异。为排除冷起动对排放结果的影响，测试车辆在热起动条件下进行了多次WLTC循环高速段和超高速段重复运行试验。

图6给出了GDIV在重点工况试验的逐秒PN排放浓度曲线结果。在第1个循环的前半部分，3条测量曲线基本重合，PN排放浓度范围分布在1.0×102～1.0×105个/cm3，两仪器测量结果相近。第1次循环后半段及之后两次循环中，ELPI+与CPC测量曲线明显分离，两仪器的测量结果开始出现差异。在高速段和超高速段ELPI+测量值均高于1.0×106个/cm3，表明车辆排放颗粒物中有大量小粒径和液相颗粒物，车辆排放状况恶化。对比3次循环排放结果，CPC测得PN排放浓度的结果重复性较好，但ELPI+测得的PN排放浓度结果随着试验循环的进行持续升高，尤其在超高速段排放恶化明显。分析两仪器测量结果产生差异性的原因，在超高速段，GDI发动机的颗粒物排放量原本就明显高于前3个速度段。这是由于此时车辆动力性要求高，发动机进入高转速大负荷工况，喷油量急增，混合气变浓，缸内油气混合充分难度加大，缸内燃烧不充分，产生大量不完全燃烧产物，进而生成高浓度的颗粒物排放。尤其在加速工况下，车辆动力性提高，喷油量增加，缸内燃烧情况恶化，在GPF拦截效率不变的条件下，加速阶段PN排放浓度增加。另外排气温度高导致部分达到沸点的可挥发性、半挥发性液相颗粒物以气态排出，这部分颗粒物排放CPC仪器是没有测量的。此外在第1次循环中，后处理温度较低，未触发GPF再生温度，随着试验进行，在达到氧气条件下，后处理温度快速升高足以维持GPF的被动再生，再生反应使部分颗粒破碎并氧化为小颗粒。

3.2 GPF再生对PN测量的影响

GPF可对发动机的颗粒物排放进行捕集，当颗粒累积过多，发动机的排气背压会增大进而导致油耗增加，所以GPF再生不仅可以提高捕集效率而且能够有效地提升车辆的燃油经济性。GPF再生可以燃烧掉GPF中累积的碳颗粒，分为主动再生和被动再生，主动再生是利用发动机管理系统（engine management system，EMS）的主动干预，通过推迟点火角增加排气温度、减稀空燃比增加氧流量来实现主动再生；被动再生以减速断油阶段再生为主，因排气温度高一直满足反应要求，且减速断油过程进入的大量空气又满足氧气需求，从而实现被动再生［20］。

图7所示为车辆不同粒径范围颗粒物排放浓度随GPF模型温度变化的结果，图8所示为GPF模型温度与过量空气系数变化图。GPF模型温度利用热电偶方法进行标定是储存在汽车ECU中依据发动机转速和负荷对应的GPF理论温度，该温度模型精度较高，理论温度与瞬态实际温度差距小［21］。GPF再生过程主要包含两种化学反应，温度高于500℃，缸内过量空气系数大于1.022，发生放热反应；温度高于800℃时，没有氧气，发生吸热反应。3次循环的高速段各工况的GPF模态温度范围在500～650℃，超高速段各工况的GPF模态温度范围在700～800℃。在3次循环试验中，GPF模态温度满足GPF再生反应要求，后处理系统内部过量空气系数达到1.022时，GPF即可再生［22］。

在高速大负荷工况下，发动机转速和喷油量迅速增加，燃料空气混合时间有限、混合不均，导致缸内部分燃料未完全燃烧甚至未燃烧，故而产生大量的小粒径颗粒物和液相颗粒物。尽管缸内产生的颗粒物进入排气管后，大部分颗粒物被GPF拦截，仍有高浓度颗粒物排出。第1个循环的超高速段开始，6～29 nm范围小粒径颗粒物数浓度急剧增加，峰值浓度达到1.0×108个/cm3以上，在第2次循环超高速段至循环测试结束，6～29 nm颗粒物稳定在峰值浓度排出，少数时间出现回落。

但在减速工况下有时也会出现PN排放峰值，如在前两循环超高速段结束时的持续减速工况，这是因为此时排气中有充足的氧气，如：第1循环700～800 s、第2循环1 500～1 600 s中只有极短时间的过量空气系数低于1.022，所以GPF再生的两个条件都得到满足，GPF再生时之前内部拦截的颗粒物燃烧破碎形成大量超细颗粒，导致颗粒物排放增加。观察第3循环超高速段结束期间2 200～2 300 s中多数时间的过量空气系数低于1.022，氧浓度不满足GPF再生条件，而PN的排放仍处于峰值，这是因为发动机大负荷工作时间较长，原排本身就非常恶劣，而GPF模型温度会低于其实际温度，此时GPF实际温度可能高于800℃，GPF发生吸热反应。

对比3个连续循环的颗粒物排放结果，第1个循环缸内喷油增加，一部分油会喷到缸壁及活塞表面，造成湿壁。随着循环的重复进行，后两个循环中发动机一直处于高负荷状态，在混合气浓度不断增大和壁面燃油挥发、高温裂解的累积影响下，缸内核态颗粒物排放浓度大幅增加，导致车辆排放越来越恶劣。此外，由于长时间处于高速大负荷工况，在后两个循环中，GPF实际温度会大于理论温度，造成尾气中大量较难挥发的有机物以气态的形式从GPF中逸散，进入稀释通道冷却后新形成大量液态颗粒物，此时成核粒径一般小于50 nm［23］。因CPC前置配有挥发性物质去除装置（volatile particle remover，VPR），所以这部分冷凝颗粒物在测量时将被去除，这也是在恶劣工况下CPC测量结果不能反映车辆实际排放水平的原因之一。

4 结论

配有GPF的GDIV在WLTC循环下进行转鼓测试，通过ELPI+和CPC两种仪器同时测量其排气中PN浓度变化，根据颗粒物粒径分布结果，分析测试车辆PN排放特性。针对高排放工况，进行3次连续重复测试，分析恶劣工况下颗粒物浓度高排放原因。研究得到的主要结论总结如下。

（1）GDIV在WLTC循环的低、中和高速度段，23 nm以上固相颗粒物是GDIV排气颗粒物的主体，ELPI+与CPC的测量结果相近。随着发动机转速增大，PN排放逐渐恶化，根据ELPI+测得的颗粒物粒径分布结果，GDIV在超高速段排放大量的6～29 nm超细颗粒物。

（2）GDIV在WLTC循环下由CPC测得的PN排放浓度结果符合法规排放标准，而由ELPI+测得的PN平均排放浓度比法规限值高出约两个数量级。法规需对液相颗粒物尤其是23 nm以下超细颗粒物进行更多的关注。所以为避免恶劣工况下PN过量排出同时为满足未来法规做好准备，汽车生产企业除了使车辆的PN排放满足国VI标准外，还应采取更加严格的措施，控制PN排放。

（3）GDIV在重点工况的3次试验循环中，由CPC测得的PN排放浓度结果重复性好，其浓度范围均集中在1.0×103～1.0×106个/cm3。第1个循环的超高速段开始，由ELPI+测量的结果逐渐与CPC的测量值产生量级差距，在第1个循环超高速段后期6～29 nm排放浓度达到峰值1.0×108个/cm3。发动机原排恶劣、GPF的持续再生反应和稀释通道中冷却凝核作用等因素，使6～29 nm超细颗粒大量产生。